基于XRF岩心扫描证据的福建木兰溪河口全新世沉积环境演化重建

Holocene Depositional Environment Evolution at Mulanxi Estuary in Fujian Province: Evidences from XRF Core Scanning

摘要

为精确刻画和揭示强潮控山溪性河流河口全新世的沉积环境演化特征和控制因素，本研究选取福建中部潮控型山溪性河流——木兰溪河口的钻孔（MLX-S）为研究对象，在运用放射性¹⁴C和光释光建立沉积年代框架基础上，开展了沉积物粒度、XRF岩心扫描及ICP-OES元素分析.研究发现，全新世木兰溪河口相继发育河流相、滨岸沼泽相、浅海相到潮控河口相，沉积环境演变主要受控于研究区的相对海平面变化.福建中部沿岸的相对海平面高度在9.0 ka左右，约为-20 m；此后海侵不断扩大，至5.8 ka左右海平面达到最大高度，随后缓慢下降至今.岩心高分辨率XRF扫描的元素相对强度数据校正后可指示沉积物的物源及古环境变化.钻孔的K/Ti比值表明，约8.8 ka以来，木兰溪河口沉积物主要为流域剥蚀产物和口外长江源细粒物质的混合；岩心Fe/Ti比值在约3.6 ka、4.3 ka、5.4 ka和6.0 ka 4个东亚冬季风较强时期均达到峰值且与东海内陆架泥质沉积记录一致，指示浙闽沿岸流强度的影响.揭示了我国东南沿海潮控型山溪性河口的河海相互作用特征，以及全新世季风-海平面变化驱动下的长江源细粒沉积物在陆架海复杂的源汇沉积过程，也拓展了XRF岩心扫描方法在海陆相互作用强烈的大陆边缘地区应用潜力.

关键词

木兰溪 / 全新世 / XRF岩心扫描 / 沉积环境 / 海平面变化 / 东亚冬季风 / 海洋地质.

Key words

Mulanxi River / Holocene / XRF core scanning / sedimentary environment / sea level change / East Asian winter monsoon / marine geology

0 引言

XRF岩心扫描技术（X-ray fluorescence spectrometer）因其快速、无损和高分辨率的优势，被广泛应用于古环境演变研究，研究对象包括海洋沉积物、湖泊沉积物、黄土、石笋以及珊瑚等（陈宇亮和郑洪波，2014）.通过XRF岩心扫描得到的高分辨率元素相对含量及其比值可精确指示化学风化过程（Ferrier et al.，2010）、物源变化（Yu et al.，2017）、工业污染（Rinklebe et al.，2019）和重建古环境、古气候（Vyse et al.，2020）.但受岩心中水分、有机质含量及沉积物粒度等因素的影响，需要对XRF岩心扫描结果进行校正（Weltje and Tjallingii，2008）.不同于开阔海和湖泊等相对稳定的沉积环境，我国东南山溪型河流如钱塘江、闽江、瓯江、木兰溪河口多受强潮控制，且在全新世期间受气候、海平面变化和人类活动等因素的影响，存在沉积环境和物源组成复杂、沉积间断发育、沉积相多变等问题（张梦莹等，2012；涂俊彪等，2014；刘锐，2017；杨守业和印萍，2018；于俊杰等，2021；于涛等，2023）.与基于ICP- ES（inductively coupled plasma-emission spectrometer）分析的元素数据不同，XRF岩心扫描可以毫米尺度上进行，因此可以敏感捕捉到环境因素对其的影响，从而精确解释强潮控河口地区在全新世以来的沉积环境演化.

木兰溪是我国东南沿海典型的潮控型山溪型小河流，同济大学大陆边缘沉积学团队过去十多年和国内外同行深入合作，将此作为一个典型的河-海连续体和关键带，系统研究了木兰溪流域风化过程、机制与通量，河流沉积地球化学组成的动力分选效应，台风事件对河流源汇过程影响等（Guo et al.，2018；Su et al.，2018；杨守业和印萍，2018）.本研究选取福建中部山溪型小河流木兰溪河口MLX-S钻孔为研究对象，基于放射性¹⁴C和光释光（optically stimulated luminescence，OSL）定年、粒度分析及XRF钻孔扫描数据，利用多元对数比校正方法对钻孔XRF岩心扫描数据进行含水量校正，并系统研究木兰溪河口全新世沉积环境演变，及其对海平面变化与东亚季风的沉积响应.

1 区域概况

木兰溪流域位于福建省中部，发源于戴云山，于三江口注入兴化湾，全长105 km，流域面积1 732 km²，为闽中最大河流.流域年径流量约15.64 亿m³，多年平均输沙量约2.7×10⁵ t；流域位于典型的东亚季风区，并受台风事件影响，多年平均气温20.0 ℃，多年平均降雨量1 500 mm.木兰溪流域上游地貌主要为中低山地，坡度陡，河水流速快；下游河道拓宽，坡度缓，受强烈的潮汐（正规半日潮）作用影响.高潮潮高约7.08 m，低潮潮高约1.46 m，平均潮差为5.6 m，涨潮平均流速0.57 m/s，最大流速为0.94 m/s；落潮平均流速0.65 m/s，最大流速为0.951 m/s.以北宋时期（1064 A.D.）修筑的防洪坝——木兰陂为界，可将木兰溪划分为两个部分，其中木兰陂以上79 km是非感潮河段，以下26 km为感潮河段.由于木兰陂阻水，进入感潮河段的径流很少，其下河段实为喇叭形的潮汐汊道（葛晓明，2017）.木兰溪流域岩性相对单一，非感潮河段主要分布燕山期的中酸性火成岩和沉积岩，感潮河段则大多为第四纪的洪泛沉积（图1）.

研究区东部邻近东海大陆架，狭长的内陆架泥质体始于长江口水下三角洲，沿浙闽近岸浅海最远可至台湾海峡中部（李安春和张凯棣，2020）.泥质区中的细颗粒物质可在上升流的作用下发生再悬浮，随着浙闽沿岸流向南进行长距离搬运并沿途沉积（Liu et al.，2007）.最近研究表明，木兰溪河口受到强潮影响，感潮河段的细粒沉积物来源于近岸泥质区和木兰溪流域自身物质的混合（Li et al.，2021）.

2 材料与方法

钻孔MLX-S于2018年7月取自木兰溪河口，地理坐标为22°20.9302′N， 113°41.9147′E.钻孔海拔高度约2 m，钻深约34 m，采样深度28.8 m（去除表层约1.2 m的人工回填土），采样率为87.8%.钻孔采样完成后送回同济大学岩心库于4 ℃左右冷藏保存，随后进行岩性描述、分层拍照、1 cm分辨率分样，并从底部到顶部选取钻孔样品共109个进行粒度分析、地球化学元素测试，测试间距大约在10 cm，对于部分未确定测试间距的按照100 a左右取样.

取干样约0.2 g用于粒度分析.在粒度测试前分别加入10 mL稀释至30%的H₂O₂和10 mL 1 N HCl去除沉积物中的有机质和碳酸盐，之后加入适量六偏磷酸钠（（NaPO₃）₆）并经超声波均匀分散后，在南京大学采用Mastersizer 2000激光粒度仪进行粒度测试，仪器的测量范围为0.35~2 000.00 μm，重复测量的相对误差小于1%.

选取9个层位的植物碎屑和较完整的生物贝壳利用加速质谱（accelerated mass spectrometry，AMS）进行¹⁴C年龄测定，测试在BETA实验室（Florida，USA）完成.利用CALIB REV 8.1软件进行年龄校正，校正过程采用IntCal20 和Marine20的放射性碳校正曲线（Heaton et al.，2020；Reimer et al.，2020）.此外，本研究选取了7个样品进行光释光测年（OSL）.样品的前处理参照Nian et al.（2018）完成，在华东师范大学利用Risø TL/OSL-DA-20仪器进行测试.处理光释光样品时，从每个样品中取1 g进行放射性核素测试（U、Th和K），放射性核素在同济大学海洋地质国家重点实验室完成.年龄的估算误差为10%.

为获得高分辨率的元素相对含量数据，对岩心表面进行平滑，消除裂缝或凹坑，覆盖4 μm Ultralene®薄膜后，在同济大学海洋地质国家重点实验室使用Avaatech XRF（X-ray fluorescence spectrometry）岩心扫描仪进行半定量的元素分析.岩心扫描的分辨率为1 cm，工作电压分别为10 kV、30 kV和50 kV，获得了全孔沉积物（岩心顶层39 cm及部分层位因采样扰动而未扫描）23种元素（Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Zn、Br、Rb、Sr、Y、Zr、Pb、Ag、Sn、Fe、Ba）的相对含量数据.Avaatech扫描的原始光谱数据使用迭代最小二乘软件（WIN AXIL Batch）包进行处理并转换为元素计数 （Somogyi et al.，1997）.含水量校正利用AvaaXelerate软件处理.

为校正岩心扫描获得元素的相对含量，本研究也开展常规的沉积物元素地球化学分析.常量元素测试样品采用高温高压闷罐消解法进行预处理，先用去离子水洗盐，烘干研磨，在马弗炉中灼烧2 h以去除有机质，称取50 mg样品，加入HNO₃和HF进行消解，并稀释至适当浓度待测.在同济大学海洋地质国家重点实验室运用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES，IRIS Advantage）完成，分析不确定性小于5%.

3 结果

3.1　钻孔岩性特征

根据MLX-S钻孔的岩性、颜色和沉积构造等特征，将MLX-S钻孔自下而上分为12层（图2）.

层1：埋深28.90~25.08 m，主要岩性为未风化的浅红棕色富钾长石花岗岩，部分带灰白色斑点，上覆有弱风化的岩石碎块和经中高强度风化的沉积物.

层2：25.08~23.33 m，浅褐色中粗砂，分选较差，磨圆中等，部分层位夹有较大砾石，与下部风化层呈突变接触（图2h）.

层3：23.33~23.05 m，褐色中粗砂，分选较好，显著优于下部层位，砂质组分成熟度高（图2g）.

层4：23.05~22.50 m，深褐色带白色斑点的泥质古土壤层，细粉砂质呈脉状、斑条状分布（图2f）.

层5：22.50~22.17 m，浅褐色中粗砂夹有小砾石（图2e）.

层6：22.17~18.82 m，灰褐色和灰色的粘土质粉砂和粉砂质粘土，属古土壤层，细粉砂质呈脉状分布，平均粒径为6.3~8.1 Φ，粉砂质含量45%~79%，往上整体变细，且在19.18 m处沉积物颜色从灰褐色变为灰绿色，可能是由陆相较氧化的沉积环境过渡为河口相的弱氧化-弱还原沉积环境，导致沉积物颜色有所差异.（图2d）.

层7：18.82~18.42 m，灰黑色的粘土质粉砂和粉砂质粘土，平均粒径7.3~8.2 Φ，粉砂质含量43%~71%，可见有植物碎屑呈线状、斑点状分布以及风暴成因的砾屑层沉积构造，砾屑多呈条状且分选较差（图2c）.

层8：18.42~16.42 m，灰色粘土质粉砂，平均粒径为6.6~7.9 Φ，粉砂质含量50%~79%，未见明显沉积构造.

层9：16.42~10.72 m，灰色粘土质粉砂和粉砂质粘土，富含有机质，可见大量植物碎屑，平均粒径为7.1~8.4 Φ，粉砂质含量为41%~71%（图2b）.

层10：10.72~1.54 m，浅灰色粘土质粉砂，平均粒径为6.6~8.1 Φ，粉砂质含量为45%~77%，局部见少量黄褐色浸染，岩性较为均一，可见有发育完整的贝壳.

层11：1.54~0.35 m，灰褐色粘土质粉砂，富含有机质，平均粒径为6.9~8.4 Φ，粉砂质含量为48%~82%（图2a）.

层12：0.35~0 m，表层土壤.

3.2　钻孔年代学和沉积速率

MLX-S钻孔AMS ¹⁴C年龄数据见表1，底部沉积年龄为（8 890±117） Cal B.P..光释光年龄数据见表2，其结果与¹⁴C测年非常相似，年龄范围为（9 010±700） B.P.~（10 820±600） B.P..¹⁴C和OSL测年结果相结合，证明了MLX-S年代地层的可靠性.钻孔底部23.18 m处的年龄为（10.82±0.6） ka cal B.P.，为早全新世沉积.

AMS¹⁴C年龄（校正后的日历年龄）与深度关系见图3c，采用Bacon的年龄-深度模型构建了钻孔不同深度的年龄序列，该模型基于Bayesian方法计算日历年龄概率密度分布，并通过迭代运算，剔除年龄异常值，拟合出最优年龄-深度曲线，此外，福建沿岸中生代以来构造稳定，且各河口距离较近，海平面变化趋势一致，沉积过程相似.因此作者对MLX-S钻孔附近闽江河口FZ4钻孔（Yue et al.，2015）和九龙江河口LHZK1钻孔（Ge et al.，2019）已发表的钻孔数据进行了收集对比，发现与木兰溪河口的钻孔年代具有相似性，进一步证明了MLX-S钻孔测年的可信度.钻孔的沉积速率介于0.1~0.5 cm/a （图3d），其中10.74 m以上和12.83 m以下的层位沉积速率较高.MLX-S岩心的沉积速率与现今长江口、东海内陆架以及中国东南部分岩心的沉积速率相似（Rolett et al.，2011； Bi et al.，2017； Ge et al.，2019）.

3.3　XRF岩心扫描元素强度特征

为了尽可能地消除测试误差，本文主要选择相对强度在10 000 cps以上的元素以获取相对较高的信噪比，包括K、Ca、Al、Si、Fe、Ti等 8种元素.其中，Fe元素强度最高，Si和Ca元素次之，K、Ti和Al元素强度相对较低.各元素之间的Pearson相关性分析表明，K、Si和Al之间的相关性较高，Al-Si的相关系数为0.93，K-Si为0.87，K-Al为0.79，Fe-Ti相关系数为0.52，Ca与Fe、Ti和K元素存在负相关关系.

4 讨论

4.1　XRF岩心扫描结果校正

XRF岩心扫描受到岩心沉积物中压实作用和含水量的影响，可能会导致元素强度结果不能反映其真实的变化（Chen et al.，2016）.由于在沉积物中间隙水的含量随着深度增加、压实作用的增强而降低.而孔隙水基本为海水，海水中含有化学活动性极强的Cl元素，因此本文采用Cl元素强度随深度变化作为岩心含水量变化的代用指标，含水量越高，Cl元素的扫描强度越高（Tjallingii et al.，2007； Weltje and Tjallingii，2008； 雷国良等，2011； Boyle et al.，2015）.在图4中钻孔的Cl元素强度在岩心底部8.0~6.6 ka存在明显的升高趋势，与岩心中的沉积物粒度变化相一致，从底部的砂层过渡为中部泥层，含水量也逐渐升高，可以验证Cl元素强度指示岩心沉积物含水量的可靠性.因此在利用元素强度数据解释地质过程前需要对其进行含水量的校正.本文采用的校正方法为多元对数比校正方法（multivariate log-ratio calibration，MLC），该方法考虑多种变量，且包括对误差分析过程及校正样品的自动选择.校正结果如图5所示，其中参考值为利用ICP-OES测试获得的钻孔主量元素含量.校正后的XRF元素强度在岩心中的变化在整体上与ICP-OES测试数据一致，说明岩心扫描元素结果总体可靠.仅有Al元素在约1.9 ka以后的变化与参考值出现明显差别，可能是由于Al元素的原子序数小，XRF岩心扫描时容易出现仪器误差（Tjallingii et al.，2007）.

在XRF扫描元素数据处理时，通常采用元素强度比值以消除沉积物粒度和分析误差的影响.MLX-S孔Ti元素强度变化与沉积物平均粒径总体变化趋势相似，且Ti元素表生过程中较为稳定，本文选择Ti元素进行标准化.

4.2　岩心沉积地球化学组成指示全新世沉积相与海平面变化

根据MLX-S钻孔的岩性、沉积物粒度及元素地球化学指标的变化趋势，将MLX-S钻孔划分为6个沉积单元：

U1（28.90~25.08 m）：未风化和弱风化的花岗岩基底，富钾长石.

U2（25.08~19.03 m，9.2 ka前）：沉积物粒度向上变细，呈正粒序，底部为中粗砂夹有分选差、磨圆中等的砾石，顶部与粉砂质粘土和粘土质粉砂呈不整合接触，属于河流相中河道充填序列，反映了在河道充填过程中水动力环境的逐渐减弱（河道废弃）.由于海洋生物碎屑如有孔虫等主要组成为CaCO₃且含较高Sr元素，高的Sr/Ca比值可以指示海相沉积环境（Carlson et al.，2008）.从图3f可以看出，该阶段的Sr/Ca比值较低，表明当时的沉积环境基本不受海水影响，由此判断U2期的海平面可能低于钻孔位置，沉积环境为河流相.

U3（19.03~12.26 m，9.2~6.6 ka）：以粘土质粉砂和粉砂质粘土为主，沉积物粒度整体偏细，中值粒径介于6.6~8.1Φ，部分层位富有机质，含大量植物碎屑，Sr/Ca比值较U2显著提高，表明开始受到海水影响，该地区可能开始发育有孔虫、介形虫等微体古生物，推断该时期的海平面开始升高，沉积环境为滨岸沼泽相.

U4（12.26~8.11 m，6.6~1.8 ka）：主要为粘土质粉砂，中值粒径介于6.3~9.5Φ，岩性较为单一，分选较差，介于1.4~2.4，可能受到强烈潮汐作用影响，Sr/Ca比值出现明显波动，推测该时期可能受到海水的持续影响，浅海相微体古生物数量随沉积环境发生变化，反映该地区海平面在这一时期可能出现频繁起伏波动，水动力环境不稳定，沉积速率相对较低，沉积环境可能为潮下带.

U5（8.11~1.49 m，1.8~0.4 ka）：沉积物粒度较细且成分成熟度高，为粘土质粉砂，分选较好，介于1.4~1.8，指示该时期沉积环境较稳定，Sr/Ca比值仍然保持较高值，表明有大量浅海相微体古生物发育，推测该时期海平面仍高于钻孔位置，水动力较弱，沉积速率达到高值，具体原因推测可能与浙闽沿岸流的形成相关，该地区在8.0~1.8 ka期间，沉积速率介于0.14~0.25 cm/a，沉积物主要来源于强潮作用下对东海外陆架沉积物的再搬运和沉积，而在1.8 ka以后，沉积速率快速上升，最大至0.48 cm/a，同时期东海内陆架泥质区MD3040钻孔沉积速率也有相似变化趋势（Bi et al.，2017），推测可能是大量长江入海物质通过浙闽沿岸流向南悬浮输运至研究区，因此，导致其沉积速率非常高（李安春和张凯棣，2020）.推测该时期沉积环境可能为浅海相.

U6（1.49~0 m，现今），主要为土壤层，且与下部粘土质粉砂呈不整合接触.沉积物中富含有机质，颜色近乎全黑，可见有大量植物碎屑，在0.41 m对应年代为1990—1993年，可能出现大量人类活动，推测可能为海平面下降后的潮控河口沉积环境.

总体来看，全新世海平面变化控制海陆相沉积环境的转化，MLX-S孔的沉积环境从底部向上依次为河流相、滨岸沼泽相、潮下带、浅海相以及潮控河口.木兰溪河口的MLX-S钻孔与中国东南部其他山溪性河流（钱塘江、闽江、瓯江）的全新世沉积相一致，均由全新世早期的河流相过渡为滨海潮滩；8.5~6.5 ka的全新世大暖期，海平面达到最高水平，沉积环境为浅海相，晚全新世沉积环境向潮控河口转变（张梦莹等，2012；涂俊彪等，2014；章桂芳等，2016）.前人通过筛选多种海平面标志物，建立了福建沿海的全新世海平面变化曲线（曾从盛，1991； Zong，2004）.但海平面变化的速度和幅度仍存在争议.有学者认为海平面可能以相对稳定的速度连续上升（Zong，2004； 李永飞等，2016），也有研究者认为在全新世海进过程中，海平面曾发生多次波动，以阶段式上升，且在不同时间段的相对海平面高度也不同（曾从盛，1991； Rolett et al.，2011）.本研究分别选取MLX-S孔中的盐沼层和潮下带的粘土质粉砂中的贝壳碎屑和有机质层作为海平面标志物，并搜集研究区的潮汐数据，按照Zong（2004）的方法，对该指标点的相对海平面高度进行估算，结果如图6所示，其中相对海平面高度（relative sea level，RSL）为观测高度（observed altitude，OA）与标志意义（indicative meaning，IM）之差，IM基于木兰溪河口江阴岛壁头潮位站数据.虽然上述计算方法没有考虑到沉积压实作用或构造运动的影响（Bird et al.，2007），但仍是目前较为有效的估算相对海平面高度的方式，且因其通用性可与其他研究的海平面数据进行比较.从图6中可以看出，通过MLX-S孔的盐沼层估算的相对海平面高度在9.5 ka和8.5 ka与Zong（2004）的福建海平面变化曲线较为契合，约9 ka的相对海平面大致为-20 m，表明木兰溪河口开始受到海平面上升的影响，对应的沉积相由陆相转变为海陆过渡相；在9 ka以来，海平面逐渐上升，且在约5.8 ka达到高位，沉积环境向浅海相转变；5.8 ka以后，木兰溪河口海平面相对稳定，直至约1.8 ka开始发生小波动并下降到当今海平面位置，沉积环境也过渡到潮控河口相.

4.3　全新世木兰溪河口的源汇沉积过程和东亚冬季风演变记录

K/Ti比值可以记录沉积物物源的变化.从图7a可以看出，MLX-S孔在约8.8 ka前的K/Ti值处于高值，最高可达31.6，推测此时期木兰溪河口的物源可能主要来自于流域的中酸性花岗岩，也与岩心底部观测到钾长石含量较高吻合.随着海侵范围逐渐扩大，在强潮的影响下，木兰溪河口受到口外物质影响，K/Ti比值大幅度降低，最低可至4.9，并且其在中全新世其变化趋势和范围均和内陆架泥质区MD3040孔相对一致（Yang et al.，2015）.木兰溪非感潮河段和感潮河段的Nd同位素差异很大，ε _Nd值从-7.1降至-10.0；在感潮河段沉积物的ε _Nd值与长江源沉积物的组成较为一致，且粘土矿物组成也较为相似，伊利石和绿泥石含量都相对较高，而在非感潮河段沉积物的ε _Nd值与流域基岩风化产物相近（Li et al.，2023）.综上所述，木兰溪钻孔沉积物物源可能受河口外长江源物质和流域基岩风化产物共同影响.

浙闽沿岸地处东亚季风活动区域，其气候、海平面以及河流的沉积源汇过程均受到季风的控制（Xiao et al.，2006）.全新世冬季风盛行，浙闽沿岸流开始不断增强且在冬季由北向南输送大量长江源的细粒沉积物，形成内陆架泥质带（李安春和张凯棣，2020）.泥质带的沉积物在沿岸流的搬运下继续向南输送至木兰溪口外兴化湾附近（Su et al.，2018），并在潮汐的作用下被进一步搬运至木兰溪河口与流域本身沉积物发生混合.因此，木兰溪感潮河段细粒沉积物物源来源于浙闽近岸泥质区和木兰溪流域自身剥蚀物质混合（Li et al.，2021）.

由于Ti作为大陆地壳中的稳定元素，对氧化还原变化不敏感，通常存在一些重矿物中富集（Wehausen and Brumsack，2002），海洋沉积物中Fe元素被广泛用以指示陆源沉积物输入，内陆气候的干湿、降雨以及河流径流量变化（Vidal et al.，2002； Gruetzner et al.，2003， 2012）东亚冬季风控制着沿岸流强度，在盛行东北风影响下，沿岸流强度在冬季达到最大值将大量的长江源沉积物搬运至此，Fe/Ti比值相应增高.因此，考虑到Fe和Ti的分布模式，并基于前文所述的物源判别结果，我们选取了8.8 ka以后沉积物中的Fe元素强度进行Ti元素标准化，且与现存冬季风变化曲线进行了对比.从图7b中可以看出，MLX-S孔的Fe/Ti比值具有明显变化规律，在U3期（6.6 ka以前）Fe/Ti比值较低，而在U4期（1.8~6.6 ka）处于高值，并分别于3.6 ka、4.3 ka、5.4 ka、6 ka左右达到峰值，这与利用沉积物中敏感粒度组分研究东亚冬季风强度在全新世演变趋势相吻合（肖尚斌等，2005；Xu et al.，2009）.作为高分辨的东亚冬季风替代性指标，在长距离的悬浮搬运中，陆架悬浮体碎屑中细粒敏感组分粒度主要受到浙闽沿岸流水动力分选作用，台风海啸等极端气候事件主要控制粗粒度敏感组分，且在粒度分布上多呈双峰式分布（Yang et al.，2022）.因此，东海内陆架泥质区的岩心沉积物敏感组分粒度指标可以指示沿岸流的强度变化（Liu et al.，2017；杨劲松等，2022）；而沿岸流强度在盛行东北风影响下，在冬季达到最大值，可在冬季搬运超过90%的长江悬浮物质（徐方建等，2009）.东海内陆架原位观测也证实，平均粒径与海表东北风风速和气温之间存在显著线性相关（Liu et al.，2018）.因此，细组分中平均粒径受到冬季风演化控制.冬季风越强，沿岸流强度越大，泥质区沉积物的细粒敏感组分平均粒径越大，而强沿岸流也将泥质区更多的陆源沉积物搬运至木兰溪河口，本文用Fe/Ti比值指示陆源沉积物输入的高低，因此，东亚冬季风增强体现在MLX钻孔中就是沉积物的Fe/Ti比值提高.此外，EC2005孔中敏感组分的平均粒径与MLX-S钻孔的Fe/Ti比值和MD3040钻孔的Fe/Ti比值均在1.5 ka左右出现变化不一致情况.对此，本文认为，由于沉积物细粒敏感组分平均粒径主要受到沿岸流控制（Xiao et al.，2005），而沉积物中Fe/Ti比值虽然主要受到沿岸流控制，但当热带气旋或者台风、海啸等极端事件出现频率较高时，就会导致Fe/Ti比值与细粒敏感组分平均粒径变化不一致.在1.5 ka左右，浙闽泥质区的热带气旋发生频较高（Yang et al.，2022）.因此，EC2005孔敏感组分平均粒径与钻孔Fe/Ti比值出现不一致变化可能是泥质区在1.5 ka受到较强的热带气旋影响所致.

综上所述，中晚全新世以来，木兰溪河口MLX-S孔沉积显著受到浙闽沿岸流搬运的长江源细粒物质影响，钻孔Fe/Ti比值与东海内陆架泥质区敏感组分粒度在中全新世时期具有较好的一致变化，可作为东亚冬季风强度的替代性指标.

5 结论

本研究基于福建木兰溪河口MLX-S钻孔沉积物的粒度、XRF岩心扫描元素强度以及¹⁴C定年和光释光定年数据，利用多元对数比校正方法对XRF扫描元素数据进行含水量校正，将MLX-S孔自下而上划分为6个沉积单元：未风化和弱风化基岩，河流相（9.2 ka以前），滨岸沼泽相（9.2~6.6 ka），潮下带和浅海相（6.6~1.8 ka），浅海相（1.8~0.4 ka），潮控河口相（现今）.根据MLX-S孔部分海平面标志物还原的相对海平面高度，福建沿岸在约9 ka就开始受到海水影响，当时海平面约低于现今海平面20 m，随后海侵范围不断增大，并于约5.8 ka达到最大海侵范围，5.8 ka后海平面缓慢下降，在约1.1 ka附近有小幅度波动.研究区在全新世环境演变主要受控于海平面变化.基于MLX-S孔的K/Ti比值变化，推测自约9 ka以来木兰溪河口物源组成显著受到口外长江源细粒物质影响.Fe/Ti比值指示在3.6 ka、4.3 ka、5.4 ka、6 ka等4个东亚冬季风活动的强盛期，浙闽沿岸流可以将长江源细粒物质远端输送至兴化湾附近，并在强烈半日潮作用下带入到木兰溪河口发生沉积.本文研究揭示XRF岩心扫描数据经过校正后，在精确的年代地层约束下，可以运用于河海相互作用强烈的大陆边缘地区古环境研究.

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基金资助

国家重点研发计划(2022YFF0800504)

国家自然科学基金项目(42230410;41991324)