滨海小流域表层沉积物多环芳烃污染特征及风险评估

Pollution characteristics and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface sediments of coastal small watersheds

摘要

目的 揭示滨海城市小流域多环芳烃（PAHs）的污染特征及生态风险，为滨海城市小流域污染溯源及生态风险管理提供科学依据。 方法 选取厦门后溪流域为研究对象，系统采集了18个点位的表层（0—5 cm）沉积物样品，采用气相色谱-质谱联用技术（GC-MS）对16种PAHs进行定量分析。 结果 研究区域16种PAHS的总含量为115.02~807.27 ng/g（均值371.33 ng/g）。组分以4环和5环芳烃所占比例最大，均超过25%；2环芳烃比例最小，小于4%；3环和6环芳烃比例居中，约为20%。空间分布呈现上中下游3个显著梯度特征，上游（A区）含量最低（86.23~153.61 ng/g），中游（B区）次之（298.23~456.71 ng/g），下游（C区）最高（435.24~656.11 ng/g），表明人类活动强度越大，PAHs污染程度也越高。基于沉积物质量基准法（SQGs）的生态风险评估显示，大部分的采样点位风险值介于最低级的罕见效应（REL）和次低级的临界效应（TEL）之间，少部分点位达到中级的偶然效应阈值（OEL），未出现较高级的可能效应（PEL）和最高级的频繁效应（FEL）风险等级。 结论 后溪流域PAHs整体生态风险处于可控范围，但不同点位和不同类型多环芳烃的生态风险存在一定差异，需引起相关部门的关注。

Abstract

Objective The pollution characteristics and ecological risks of polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） in small coastal urban watersheds were explored， to provide a scientific basis for pollution source tracing and ecological risk management in such regions. Methods Houxi River watershed in Xiamen City was selected as the study area. Surface sediment samples （0—5 cm） were systematically collected from 18 sites and quantitatively analyzed for 16 PAHs using gas chromatography-mass spectrometry （GC-MS）. Results The results showed that the total content of 16 PAHs in the surface sediments of Houxi River watershed in Xiamen ranged from 115.02 to 807.27 ng/g， with an average of 371.33 ng/g. Among them， 4-ring and 5-ring PAHs had the largest proportions， both exceeding 25%. 2-ring PAHs had the smallest proportion， less than 4%. 3-ring and 6-ring PAHs were in the middle， around 20%. The spatial distribution showed a clear gradient among the upper， middle， and lower reaches： the upstream （A） had the lowest concentration （86.23—153.61 ng/g）， the middle reaches （B） were intermediate （298.23—456.71 ng/g）， and the downstream （C） had the highest concentration （435.24—656.11 ng/g）， indicating that the PAH pollution increased with the intensity of human activities. Based on the Sediment Quality Guidelines （SQGs）， the ecological risk assessment showed that most sampling sites fell between the lowest-level rare effect level （REL） and the second-lowest-level threshold effect level （TEL）， and a few sampling sites reached the medium-level occasional effect level （OEL）. None of the sampling sites reached the higher-level probable effect level （PEL） and the highest-level frequent effect level （FEL）. Conclusion The overall ecological risk of PAHs in the surface sediments of Houxi River watershed in Xiamen City is within a controllable range. However， variations in ecological risks across different sampling sites and PAH compounds should be given attention by relevant authorities.

Graphical abstract

关键词

多环芳烃 / 污染特征 / 风险评估 / 厦门市后溪小流域

Key words

polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） / pollution characteristics / risk assessment / Houxi River watershed in Xiamen City

文献参数： 刘启明， 余世龙， 林锦美， 等.滨海小流域表层沉积物多环芳烃污染特征及风险评估［J］.水土保持通报，2025，45（5）：211-217. Citation:Liu Qiming， Yu Shilong， Lin Jinmei， et al. Pollution characteristics and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface sediments of coastal small watersheds ［J］. Bulletin of Soil and Water Conservation，2025，45（5）：211-217.

多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons， PAHs）是指含有2个及以上苯环的芳香烃类化合物，其环境行为和生态风险已成为全球环境科学领域的重要研究议题。这类化合物主要来源于化石燃料不完全燃烧、工业排放及石油泄漏等人类活动^［1-2］，具有显著的“三致”效应（致癌、致畸、致突变）和生物累积性^［3-4］。在环境介质中，PAHs因其高疏水亲脂特性，导致其在水体中的赋存形态呈现显著相分配特征——约90%以上的PAHs会通过吸附作用富集于悬浮颗粒物和沉积物中^［5-8］，这种特殊的赋存特性使其在沉积物-水界面形成持久污染源，对底栖生物构成持续生态威胁。

流域作为陆地生态系统的基本水文单元，其“源-汇”特征使其成为研究污染物环境行为的理想场所。特别是滨海流域系统，因其独特的水文地理特征（如短促径流过程、陆海交互作用）和强烈的人类活动干扰（工农业污染、城市化进程），往往成为污染物环境效应研究的敏感区域^［9-11］。中国东南滨海丘陵区因其特殊的地形地貌特征（平均坡度>15°、河网密度>0.5 km/km²），导致污染物在流域内的迁移转化过程呈现显著的空间异质性和快速响应特征。然而，现有研究多聚焦于宏观的大型河流系统或单一环境介质^［12-16］。针对相对微观的滨海小流域多介质界面的PAHs迁移转化机制，及其复合污染效应，仍缺乏系统认知。

厦门后溪流域作为典型滨海复合生态系统，集山地森林、农业灌区、工业园区和红树林湿地等多重环境要素于一体，为研究高强度人类活动下PAHs的“源-过程-汇”耦合机制提供了独特的研究场景^［17］。本研究通过系统解析该流域表层沉积物中16种PAHs的空间分布特征与组成谱系，并采用沉积物质量基准法（SQGs）做风险评估。研究成果不仅可为滨海小流域污染防控提供理论依据，也可为陆海统筹环境管理策略的制定提供数据支撑，对完善海岸带污染物迁移转化理论体系具有重要科学价值。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

后溪小流域位于福建省厦门市集美区，属南亚热带海洋性气候，年平均气温21 ℃，年平均降雨量1 100 mm。干流全长约29 km，发源于福建戴云山脉与博平岭山脉交界处，是厦门市第二大河流。流域内山地丘陵多，平原少，流域面积为205 km²。本文将后溪流域分别以坂头水库大坝和支流许溪汇入口为界，划分为上游（A）、中游（B）和下游（C）共3段。上游为水库区，以山地为主，自然植被保护较好。中游属城乡接合地带，工农业各类经济社会活动较为频繁。下游为后溪城镇核心区，基本已城市化。具体采样点位如图1所示。

1.2 研究方法及数据处理

1.2.1 样品采集

于2023年5月开展现场采样。依据《地表水环境质量监测技术规范（HJ 91.2—2022）》，使用不锈钢底泥采样器采集0—5 cm表层沉积物样品，放置于铝箔采样袋中密封冷藏，并尽快转移至-20 ℃冷藏保存。现场采用多参数水质分析仪（Hach HL4）同步测定采样点位的其他相关数据。共采集18个点位样品，其中上游（A）4个、中游（B）8个、下游（C）6个点位。

1.2.2 样品前处理和分析方法

沉积物样品经冷冻干燥后研磨过0.28 mm筛，将1 g沉积物样品放入干净的离心管中，然后加入5 ml的1∶1的丙酮/正己烷和0.1 ml（10 mg/L）的替代标准混合溶液。按照相同步骤制备空白样品。通过向 1∶1的丙酮/正己烷中加入标准物质制备标准混合物。所有样品涡旋1 min。然后，将混合物超声15 min以提取PAHs。最后将离心管在2 000 r/min转速下离心10 min。用巴斯德吸管吸出含有衍生化化合物的有机层，并用5 ml的1∶1的丙酮/正己烷对沉积物进行两次重新提取。将提取物合并。向提取物中加入活性铜进行脱硫。提取物用无水硫酸钠干燥，用氮气缓慢气流浓缩至1.0 ml，加入0.1 ml（5 mg/L）的内标混合溶液。

PAHs测试使用安捷伦气相色谱仪（Agilent 6890N， USA）。样品以不分流模式进样，进样温度为280 ℃。柱温最初在35 ℃保持2 min，以5 ℃/min的速率升至140 ℃，然后以10 ℃/min的速率升至300 ℃，并在此温度下保持15 min。检测器温度保持在280 ℃。使用氦气作为载气，恒定流速为1 ml/min。使用电子电离（EI）和选择离子监测（SIM）模式采集质谱。通过标准PAH样品中各化合物的保留时间和定量确认离子的丰度来确认样品中PAH类型。基于各化合物的五点校准曲线，使用与相应内标相关的响应因子对16种PAH组分进行定量。在本研究中，PAHs的浓度以干重（ng/g）表示。

1.2.3 质量控制

在分析过程中采用空白试验、加标回收和平行样品等方法控制测定质量。本研究中所有样品采用3个平行样品进行检测，空白试验中未检测出目标物质。标准曲线线性相关性R>0.999，平行样的相对偏差在3.9%~11.6%，PAHs的回收率为82.3%~126.8%。

1.2.4 数据处理

本试验结果采用统计软件Excel 2020和SPSS 25.0进行数据处理。

2 结果与讨论

2.1 PAHs含量特征

厦门后溪沉积物中，美国环境保护署优控的16种PAHs均被检出。PAHs含量特征值数据详见表1。由表1可知，厦门后溪表层沉积物种16种PAHs的总含量变化范围为115.02~807.27 ng/g，平均值为371.33 ng/g，变异系数为0.36。表明研究区域PAHs污染具有中等程度的空间异质性。研究发现，后溪沉积物PAHs含量显著低于厦门滨海区域历史研究数据。前人研究显示厦门滨海区域表层沉积物Σ16 PAHs范围为105.3~54 000 ng/g^［18-22］，特别是滨海港口区域（如厦门西港）曾检测到异常高值（>5 000 ng/g）^［21］，主要与历史船舶油类泄漏事件有关。本研究区域PAHs含量处于相对较低水平，与厦门市生态环境局发布的近10 a（2013—2023年）《厦门市生态环境质量公报》数据趋势一致，即厦门海域海水水质从Ⅲ—Ⅳ类提升至Ⅱ—Ⅲ类，后溪流域地表水水质从Ⅳ类提升至Ⅲ类。这种改善可能与厦门市近10 a来实施的“厦门港区油污防治专项（2015—2020年）”和“九龙江-厦门湾污染物总量控制计划（2017—2020年）”等环境政策直接相关。

2.2 PAHs空间分布特征

空间分布特征分析显示（图2），后溪流域上中下游PAHs污染呈现显著的纵向梯度差异（p<0.05）。上游坂头水库库区（A₁—A₄）∑16PAHs最低（86.23~153.61 ng/g），与库区作为饮用水源保护地，严格限制工业活动密切相关。中游城乡接合带（B₁-B₈）含量升至298.23~456.71 ng/g，可能源于农业面源污染（如农药施用、秸秆焚烧等）。下游城镇区（C₁—C₆）出现峰值435.24~656.11 ng/g，特别是C₁点位的异常高值（656.11 ng/g），可能是因为该点位正好位于交通与商业枢纽处，与该点位密集的交通流量和餐饮业油烟排放有关。整体而言，PAHs值与区域生态环境状况直接相关。

研究区域各点位不同PAH组成比例如图3所示。16种PAHs中，Pyr， Bap和Inp的比例最大，均超过9%，分别为9.32%，9.51%和10.47%。Ace和Acy的比例最小，均低于2%，分别为1.42%和0.72%。其余11种PAH的比例居中，均在3%~9%中间。组分比例分析（图3）揭示空间分异特征，如Nap在B₆仅占0.59%，而在B₃点位占5.40%；Ant在A₃仅占2.86%，而在C₁点位占17.23%。这可能与燃烧源贡献率沿程变化，以及不同河段历史采砂活动导致的石油类污染物释放有关。也表明不同站点的不同介质环境，对不同类型PAH的赋存与分布有一定程度的影响。

2.3 PAHs来源分析

PAHs组成按照其环数分为5组：2环（Nap），3环（Ace， Acy， Flo， Phe， Ant），4环（Fla， Pyr， BaA， Chr），5环（BbF， BkF， BaP， DbA），6环（InP， BghiP）。PAHs组成中的2环（Nap）和3环（Ace， Acy， Flo， Phe， Ant）为低分子量多环芳烃，通常指示石油泄漏源。4环（Fla， Pyr， BaA， Chr），5环（BbF， BkF， BaP， DbA）和6环（InP， BghiP）为高分子量多环芳烃，通常指示燃烧源^［23-24］。如图4所示，本研究区域的PAHs，4环和5环比例最大，均超过25%，2环比例最小，不足4%。3环和6环比例居中，为20%左右。对比不同区域不同采样点PAHs中不同环数的组成比例。上中下游变化趋势没有显著差异。说明本研究区域PAHs污染源具有同源性。

2.4 PAHs风险评估

本研究采用沉积物质量基准法（sediment quality guideline， SQGs）来评价沉积物的生态风险^［25-26］。本方法对各PAHs划分为5个阈值：REL（rare effect level，罕见效应），TEL（threshold effect level，临界效应），OEL（occasional effect level，偶然效应），PEL（probable effect level，可能效应）和FEL（frequent effect level，频繁效应）。对应数据详见表2所示。BbF， BkF， InP和BghiP等高分子量PAHs组分，只要进入自然环境中，就会产生生物毒害作用，因此不设阈值范围。

各点位PAHs生态风险评价结果如图5所示。大部分介于最低级的罕见效应（REL）和次低级的临界效应（TEL）之间，少部分为中级的偶然效应（OEL）。所有站点均未达到较高级的可能效应（PEL）和最高级的频繁效应（FEL）的阈值范围。说明后溪流域表层沉积物PAHs整体生态风险较低。其中，上游段（A）各点位PAHs生态风险均在最低级风险的REL阈值范围内，反映了该区域作为库区，保持了较好的生态环境。中游段（B）各点位PAHs生态风险为最低级（REL）和次低级（TEL）的比例占94%，处于较低生态风险范围。下游段（C）各点位PAHs生态风险达到偶然效应（OEL）阈值范围的比例占15%。下游段作为城镇区域，各种生产生活活动频繁，说明已经具备一定程度的偶然效应风险，需要警惕。

本研究中，不同类型的PAHs生态风险级别也存在一定差异。其中，所有点位的Fla均在最低级风险的REL阈值范围内，生态风险最低。Bap在各点位中达到偶然效应（OEL）阈值范围的比例最大，达44.4%，需要重点关注。

3 结 论

（1） 厦门后溪流域表层沉积物中16种PAHs的总含量变化范围为115.02~807.27 ng/g，平均值为371.33 ng/g，呈现显著的空间分异特征。分子组成特征显示，4环和5环比例最大，2环比例最小，3环和6环比例居中。空间分布上，自上游至下游呈现显著递增趋势，其中上游（A）PAHs含量最低（86.23~153.61 ng/g），中游（B）次之（298.23~456.71 ng/g），下游（C）达到峰值（435.24~656.11 ng/g）。与历史数据对比，本区域PAHs含量较厦门滨海环境前期研究明显偏低，这一分布特征与厦门滨海区域近年来环境质量的持续改善具有显著关联性。

（2） 基于沉积物质量基准法（SQGs）的生态风险评估表明，研究区域整体处于低风险水平。各点位生态风险评价结果大部分介于最低级的罕见效应（REL）和次低级的临界效应（TEL）之间，少部分为中级的偶然效应（OEL）。所有站点均未达到较高级的可能效应（PEL）和最高级的频繁效应（FEL）的阈值范围。但是不同点位和不同类型多环芳烃的生态风险存在一定差异，需要引起关注。建议后续重点关注下游区域特定污染物的迁移转化特征，以完善流域环境风险管理体系。

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基金资助

国家自然科学基金项目“珠江口溶解有机碳的生物降解、光化学降解及其耦合作用研究”(41576085)

福建省自然科学基金项目(2023J01794)