Keggin型磷钼酸负载金属单原子催化剂催化CO氧化的理论研究

摘要

随着工业化进程的加快，有害气体一氧化碳（CO）的排放量也在不断上升。为保护人类的健康，迫切需要实现CO的高效燃烧。运用密度泛函理论（density functional theory, DFT）详细分析了磷钼酸（PMA）载体上金属单原子催化剂（SACs）M₁/PMA(PMA=[PMo₁₂O₄₀]^3-; M=Mn, Fe, Co, Ni, Ru, Rh, Pd, Re, Os, Ir, Pt)催化一氧化碳（CO）的反应机制，考察了分子几何构型、电子结构及金属与CO之间的相互作用。结果显示：吸附能的适中程度对催化效率至关重要，既能促进CO的有效吸附又能保证其顺利脱附。在各类SACs中，Pd₁/PMA因其适宜的吸附能和稳定的金属-氧相互作用而被认为是高效催化CO的理想选择，决速步的能垒仅为13.6 kcal/mol。这些发现不仅对CO的催化转化具有实际应用价值，也对未来的催化剂设计提供了重要指导。

关键词

磷钼酸 / CO转化 / 金属单原子催化剂 / 密度泛函理论