团簇MnPS₃催化性质及催化活性位点分析

摘要

该文通过构建MnPS₃团簇模型，采用密度泛函理论在B3LYP/def2-tzvp水平下优化获得9种构型，并从HOMO-LUMO轨道贡献率、能隙差、费米能级、态密度图及活性参数等多角度系统分析各种构型的催化特性.研究结果表明：构型的催化活性受自旋多重度的影响，其中三重态构型参与反应的催化能力强于单重态构型.通过对贡献率分析可知，单重态构型可能存在Mn、S双催化活性位点，三重态构型仅存在S原子单个催化活性位点；通过对能隙差及活性参数分析表明构型6^（1）具有最弱的催化活性；观察态密度图、HOMO-LUMO轨道图发现，团簇MnPS₃的失电子能力强于其得电子能力.研究结果揭示了MnPS₃的催化活性位点与自旋多重度依赖特性，为过渡金属磷化物的催化应用提供了理论依据.

关键词

态密度 / 团簇MnPS₃ / HOMO-LUMO轨道 / 费米能级

基金资助

国家自然科学基金(51634004); 国家级大学生创新创业训练计划(202310146026,202310146027,202310146025); 辽宁省大学生创新创业训练计划(S202310146046)资助项目