电催化氮集成二氧化碳还原反应合成有机氮化合物

摘要

以化石能源如煤、石油和天然气为主要能源的社会发展模式，不仅导致不可再生资源枯竭，还引发大气中CO₂浓度持续上升的问题。随着人们对能源结构认识的深化和生态环境保护意识的增强，寻求有效的清洁CO₂固定和转化技术已成为研究热点。这些技术可利用太阳能、风能、潮汐能和地热能等可再生能源，促进人工碳循环、碳储存，并缓解环境恶化。在众多CO₂固定和催化转化技术中，常温常压下的CO₂还原技术受到可再生能源的驱动，有助于人工碳循环、碳储存，减轻环境退化。目前，水溶液中的电催化CO₂还原研究已取得显著进展，但在制造其他重要的有机小分子，如尿素、酰胺、胺及其衍生物，甚至氨基酸方面，仍有未开发的潜力。这些产品在肥料、化学品合成、医药化学和航空工业等领域有广泛应用，引起了广泛研究兴趣。通过氮集成的电催化CO₂还原反应制造有机氮化合物，能显著提高CO₂电还原技术的实际应用价值，同时也为生物小分子的起源提供参考，因此具有重要意义。然而，该过程涉及CO₂和含氮无机物的电化学耦合，包含多步电子和质子转移过程，因此面临着缓慢的动力学和复杂的反应机制。在本综述中，我们详细讨论了氮集成电催化CO₂还原生成不同产物的具体反应路径和合理的催化剂设计策略，这对于指导高效电催化剂的设计至关重要。尽管已经通过一系列策略取得了一定的研究进展，但仍然存在一些需要解决的挑战，这限制了它们在大规模实际应用中的发展。最后，我们对该领域的发展限制和改进的可能方向进行了讨论，希望这能有助于氮集成电催化CO₂还原反应催化剂的进一步发展。

关键词

CO₂还原反应 / 含氮化合物 / 有机氮化合物 / 电催化 / C-N偶联

基金资助

国家重点研发计划(2021YFF0500503);; 国家自然科学基金(21925202、21872076);; 气候变化和碳中和国际联合行动项目资助