引入内建电场增强光载流子分离以促进H₂的生产

摘要

内建电场被认为是促进电荷迁移和分离，以提高光催化性能的有效驱动因素。本工作通过一步溶剂热法合成了间隙氯和取代氯共掺杂的一维纳米棒Mn_0.2Cd_0.8S（MCS）。间隙氯和取代氯的掺杂导致MCS纳米棒中的电荷分布不平衡，形成内建电场，有利于提高光生载流子动力学。通过密度泛函理论计算，本研究直观地描述了间隙氯和取代氯的掺杂对MCS活性的影响，包括电子结构、电荷分布和H₂吸附/解吸平衡的差异。有趣的是，MCS能带结构的调制主要源于间隙氯的贡献，而取代氯无贡献。同时，取代氯可以进一步促进间隙氯对MCS的H₂吸附-脱附吉布斯自由能的优化。最终，0.9 Cl-MCS的H₂吸附-脱附吉布斯自由能更有利于H₂的产生（1.14 vs. 0.17 eV），光催化H₂的产生活性提高了9倍。本研究为在双金属硫化物光催化剂中构建内建电场提供了有价值的途径。

关键词

光催化 / 产氢 / 双金属硫化物 / 内建电场 / 吉布斯自由能