具有高传质和亲和表面的NH₂-UIO-66基疏水多孔液体用于增强CO₂光还原

摘要

增加光催化剂表面的CO₂浓度有助于提高光催化还原CO₂的反应动力学速率。然而，CO₂在水相中的低溶解度和较差的传质严重阻碍了CO₂在活性位点的吸附和转化。在本工作中，将疏水性液体端长链（PDMS）接枝到金属有机骨架（NH₂-UIO-66）的氨基位点上，合成了具有强疏水性的多孔液体光催化剂（NH₂-UIO-66 PL）。研究发现，具有永久孔隙率的NH₂-UIO-66 PL能够使大量CO₂富集在多孔液体的空腔中，便于CO₂的快速运输并扩散到光催化剂表面。通过接枝疏水性PDMS形成具有高正电位的CO₂亲和表面和活化还原反应的关键中间体，从而形成更强的电子富集Zr活性位点，增强整体的光还原CO₂能力。NH₂-UIO-66 PL的CO产率为24.70μmol·g^-1·h^-1,CH₄产率为7.93μmol·g^-1·h^-1，分别是亲水性NH₂-UIO-66的2.3倍和2.7倍。这项研究提供了一种新颖的疏水性多孔液体的设计，为高CO₂吸附和还原提供了工业应用的可能性。

关键词

多孔液体 / UIO-66 / 疏水表面 / CO₂传输通道 / CO₂光还原

基金资助

国家自然科学基金项目(22278190);; 镇江市碳达峰碳中和科技创新专项—产业前瞻与共性关键技术攻关项目(CQ2022009);; 结构化学国家重点实验室开放项目(20230022);; 江苏省青蓝工程人才项目(2023);; 江苏水处理技术与材料协同创新中心、江苏大学应急管理学院教育教改研究和人才培养专项项目(JG-03-11);; 江苏大学应急管理学院专项科研项目(KY-C-12)