K原子掺杂高度面间结晶的g-C₃N₄光催化剂及其高效H₂O₂光合成

摘要

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）在光催化制备过氧化氢（H₂O₂）领域有巨大潜力。然而，低的两电子氧还原活性严重限制了g-C₃N₄的光催化产H₂O₂效率。在这项研究中，我们通过两步煅烧法在KI晶体表面重新晶化传统g-C₃N₄材料，合成了钾掺杂的高晶化g-C₃N₄光催化剂（CN-K）。所制备的CN-K光催化材料具有更高的面间结晶度、更窄的禁带宽度和更小的颗粒尺寸（大约20到50 nm）。更重要的是，掺入的钾原子作为优异的催化位点可以增强O₂吸附和稳定*OOH中间体，从而提高钾掺杂高晶化g-C₃N₄光催化剂的两电子氧还原活性。其中CN-K （1:6）样品具有显著增强的光催化产H₂O₂速率(7.8mmol·L^-1·h^-1)，且在420 nm下的表观量子效率为5.17%，光催化活性是传统块状g-C₃N₄样品的220倍。这项研究不仅揭示了杂原子提高g-C₃N₄光催化剂两电子氧还原活性的机理，而且为设计高效g-C₃N₄基光催化剂提供了新的见解。

关键词

光催化产H₂O₂ / 氮化碳 / 钾掺杂 / 高选择性两电子氧还原

基金资助

国家自然科学基金项目(22178224,22272110);; 广东省基础与应用基础研究基金(2023A1515110535,2020A1515110873);; 深圳市科技计划资助(RCBS20231211090522041);; 深圳技术大学基础科研业务费(20211063010047);; 深圳市超金刚石与功能晶体应用技术重点实验室(ZDSYS20230626091303007);; 深圳市高校稳定支持项目(20231127203830001)