两步焙烧法制备大比表面积和结晶性增强超薄g-C₃N₄纳米片及其高效光催化产H₂O₂

摘要

以水和氧气为原料，光催化产过氧化氢（H₂O₂）具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注。针对氮化碳（g-C₃N₄）本征光催化活性低的问题，本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C₃N₄纳米片光催化剂。煅烧条件对g-C₃N₄的结构属性和催化性能有显著影响。两步焙烧和1℃·min^-1最佳升温速率制备的样品（CN-T-1）表现出显著提高的光催化产H₂O₂效率(3177.0μmol·g^-1·h^-1)，为一步焙烧和1℃·min^-1升温速率制备的样品（CN-O-1）(858.6μmol·g^-1·h^-1)的3.7倍，高于文献报导的纯g-C₃N₄产H₂O₂效率。CN-T-1在5次循环使用中H₂O₂产率先略有下降，后基本保持不变，表现出良好的稳定性。相较于CN-O-1,CN-T-1增强的催化性能归因于更大的比表面积、增强的结晶性、更高氧吸附能力和光生载流子分离效率、更长的载流子寿命，以及超薄片层使其具有更大的带隙（3.07 e V,比CN-O-1大+0.26 e V）和更正的价带位置。·O₂^-自由基被证实为主要的活性物种。CN-T-1光催化产H₂O₂被证实为两步单电子ORR路径（O₂+e^-→·O₂^-→H₂O₂）。

关键词

光催化 / H₂O₂制备 / g-C₃N₄纳米片 / 光催化机理