碳修饰的铜催化剂实现安培级电流电化学还原CO₂制C²⁺产物

摘要

铜基电催化剂在CO₂还原反应（CO₂RR）中产高附加值产物的潜力巨大，是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时，安培级电流是实现多碳(C²⁺)产业化的关键。然而，由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应，工业电流密度下的C²⁺选择性仍然不令人满意。在此，我们开发了一种碳修饰策略来优化局部环境并调节中间产物在Cu活性位点的吸附。结果表明，Cu-Cx催化剂（x为催化剂中C的原子百分数）能有效催化CO₂RR生成C²⁺产物。特别是在流动池中，Cu-C6%在-0.72Vvs.RHE（相对可逆氢电极）条件下，电流密度可达1.25A·cm^-2,C₂H₄和C²⁺产物的法拉第效率（FE）分别可达54.4%和80.2%。原位光谱分析和密度泛函理论（DFT）计算表明，C的存在调节了*CO在Cu表面的吸附，降低了C―C耦合的能垒，从而促进了C²⁺产物的生成。

关键词

CO₂还原 / 电催化 / 多碳产物 / 绿色化学 / 安培电流

基金资助

国家重点研发计划项目(2023YFA1507901,2020YFA0710201); 国家自然科学基金项目(22293015,22121002)资助