软模板法诱导Cu/Al₂O₃深孔道结构促进等离子催化CO₂加氢制二甲醚

摘要

等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO₂加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al₂O₃-x上构建了深孔通道结构。以Al₂O₃-x作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al₂O₃-x催化剂,并将其应用于等离子体催化CO₂加氢制二甲醚（DME）反应。在等离子体催化CO₂加氢反应中,Cu/Al₂O₃-0.75/HZSM-5展现出高性能和高放电效率。其等离子体催化CO₂加氢的CO₂转化率和DME产率分别达21.98%和9.83%,其中CO、CH₃OH和DME的选择性分别为25.39%、29.89%和44.72%。Al₂O₃-x上的深孔道结构能够作为Cu的负载位点,同时介孔结构的限域效应增强了金属-载体之间的相互作用及Cu的金属分散度。更丰富且更强的Br?nsted碱性和Lewis酸性位点促进了CO₂的吸附、活化及加氢。值得注意地,锚定在深孔道结构中的Cu位点能够形成电场,从而引导等离子体活化CO₂中间体进入难以接近的孔隙中进行加氢反应。深孔通道中等离子体活化CO₂中间体的加氢对于提升等离子体催化CO₂加氢制DME反应效率具有重要意义。

关键词

等离子体催化 / CO₂加氢 / 二甲醚 / Al₂O₃ / 孔道

基金资助

国家自然科学基金(22078074,22208065); 广西科技重大专项(Guike AA24263003)资助项目