废塑料促进S型NiCr₂O₄/孪晶Cd_0.5Zn_0.5S同质异质结光催化产氢

摘要

同时提升体相和表面电荷分离与利用效率对于实现高效光催化析氢反应至关重要。本研究采用溶剂蒸发策略,将NiCr₂O₄纳米片负载于孪晶Cd_0.5Zn_0.5S （T-CZS）纳米颗粒表面,成功制备了NiCr₂O₄/T-CZS复合材料。经过优化,6%NiCr₂O₄/T-CZS在以聚乳酸（PLA）塑料为牺牲剂的NaOH溶液中析氢速率(r（_H2）)达到81.4 mmol·h^-1·g^-1,这一显著提升主要归因于T-CZS由纤锌矿Cd_0.5Zn_0.5S （WZ-CZS）和闪锌矿Cd_0.5Zn_0.5S （ZB-CZS）组成,二者能带结构存在微小差异,使得WZ-CZS与ZB-CZS之间及T-CZS与NiCr₂O₄之间形成了S型电荷转移路径,从而促进了体相和界面电荷快速分离,确保了具有强还原能力的电子参与析氢反应（HER）。此外,借助NiCr₂O₄的局域表面等离子体共振（LSPR）效应,增强了体系对紫外-可见-近红外光的吸收,产生的热电子进一步促进了HER。同时,NaOH溶液增强了空穴的氧化反应驱动力,间接提高了HER动力学。研究还发现,其它金属铬酸盐（MCr_xO_y）,如CoCr₂O₄、AgCrO₂、Bi₆CrO₁₂、BaCrO₄、ZnCr₂O₄、CdCr₂O₄、CuCr₂O₄等,也能不同程度提高T-CZS析氢活性。上述研究结果表明,同质异质结中体相与界面S型电荷转移路径能够实现高效光催化产氢与废塑料降解过程的有效协同,为解决能源与环境挑战提供了新的思路。

关键词

光催化 / 孪晶Cd_0.5Zn_0.5S / NiCr₂O₄ / 双S转移路径 / 同质异质结 / 废塑料