CdS/DBTSO-BDTO S型异质结光催化制氢及其电荷转移动力学

摘要

光催化分解水产氢具有广阔的应用前景。然而，单一光催化剂由于光生电子与空穴易复合，导致光催化产氢效率较低，严重制约了该技术的实际应用。构建异质结是克服这些缺点的有效策略，最近S型异质结脱颖而出，显示出了高效的促进电子和空穴分离的能力，同时最大限度地提高光催化剂的氧化还原能力。其中，基于聚合物的S型光催化剂正在兴起，但无机-有机S型异质结中的载流子动力学仍有待阐明。在本工作中，我们制备了由共轭聚合物双氧硫芴苯并二噻吩二酮（dibenzothiophene-S,S-dioxide-alt-benzodithiophene, DBTSO-BDTO）和硫化镉（CdS）组成的S型异质结，并研究了其光催化制氢的性能和界面电荷传输机制。利用原位辐照X射线光电子能谱验证了S型电子转移机理，并利用飞秒瞬态吸收光谱深入分析了S型异质结中载流子的动力学，证实有大量光生电子发生了界面电荷转移。由于S型异质结对载流子效率的提高和氧化还原能力的增强，复合材料的性能超过了DBTSO-BDTO和CdS，并且最优化复合材料的析氢速率达到3313μmol·h^-1·g^-1，约为纯CdS的3倍。本工作为S型异质结的电子转移机制提供了新的视角，并可指导用于太阳能燃料生产的聚合物基光催化剂的开发。

关键词

光催化 / 硫化镉 / S型异质结 / 产氢 / 飞秒瞬态吸收光谱

基金资助

国家重点研发计划项目(2022YFB3803600); 国家自然科学基金项目(22238009,22361142704,22261142666,22278324,52073223); 湖北省自然科学基金项目(2022CFA001); 中央高校基本科研业务费项目(63241632)资助