0 引言
鄂尔多斯盆地富含煤炭、油气、铀矿等多种资源,近年的油气勘探表明东胜、庆阳、苏里格、榆林、大牛地、乌审旗、子洲、延安、石西等多个大中型气田中有一定氦气含量,形成富(含)氦气田
[1,2]。下古生界奥陶系马家沟组碳酸盐岩至上古生界石炭系和二叠系碳酸盐岩、碎屑岩等是主要的储集层位。古生界天然气的主要来源一般认为是石炭系至二叠系的煤系烃源岩
[3],奥陶系马家沟组盐下气藏中的天然气有一部分来自下古生界海相烃源岩
[4,5]。氦气主要是地壳岩石中所含铀、钍等衰变形成,主要的氦源岩为盆地基底富铀钍的花岗岩或变质岩,富含铀钍的煤系烃源岩、铝土岩等沉积岩也是重要的氦源岩类型
[6 - 7]。氦气含量较高的富氦气藏包括庆阳、东胜、石西等,分别高达0.31%、0.30%和0.23%。富氦气藏的形成受氦源岩分布、古隆起、深大断裂发育等控制
[8 - 11]。
受加里东期构造抬升作用影响,奥陶系马家沟组遭受长期的大气水岩溶改造作用,形成的岩溶型储层是鄂尔多斯盆地多个气藏的重要储层
[12]。马家沟组岩溶不整合面上广泛覆盖有石炭系本溪组或二叠系太原组的铝土岩层。前期研究认为铝土岩层是马家沟组气藏的重要盖层,但近年来多个地区的钻井揭示铝土岩的优质储层和高产工业气流,如陇东地区的L47、L17、NG3等井在太原组铝土岩中获高产气流
[13 - 14];铝土岩层系中天然气的氦气含量可达0.15%,展示了铝土岩层系富氦天然气的勘探潜力。
针对石炭系或二叠系铝土岩和奥陶系马家沟组岩溶碳酸盐岩储层和成藏一般都是单独开展研究。但多个野外剖面观测和钻井岩心观察发现铝土岩与岩溶碳酸盐岩储层在空间分布、成岩成储、天然气和氦气成藏方面是统一的一个整体,具有耦合成岩成储和成藏的特征。岩溶高地和岩溶斜坡位置是优质岩溶储层分布的区域,这些区域的岩溶漏斗、潜坑等地貌处也是优质铝土岩储层发育的区域
[15]。S464等井岩心观测到铝土岩和岩溶碳酸盐岩储层中有类似的黄铁矿和方解石的充填,展示了成岩演化方面的耦合关系。铝土岩层系上部细粒铝土质泥岩和泥质铝土岩构成了铝土岩-岩溶碳酸盐岩体系的统一盖层。铝土岩与岩溶碳酸盐岩时空耦合的分布关系、成岩演化和成岩矿物形成的耦合演化机制、不同来源的天然气和氦气异源同储的耦合成藏关系等亟待深入探索。
本文对鄂尔多斯盆地南部典型野外剖面和庆阳、富县、大牛地等地区典型钻井铝土岩与岩溶碳酸盐岩储层发育特征和成岩特征进行观察分析,针对方解石、黄铁矿等成岩矿物开展同位素组成分析测试,结合钻井剖面对比,厘定铝土岩与岩溶碳酸盐岩储层的时空分布和成岩演化的耦合关系,揭示铝土岩-岩溶碳酸盐岩富氦气藏烃氦异源同储成藏特征,对鄂尔多斯盆地富氦天然气勘探评价具有一定指导意义。
1 基本地质背景
鄂尔多斯盆地是中国第二大沉积盆地,是位于华北克拉通西部的一个多旋回叠合盆地,总面积约25 × 10
4 km
2。盆地可划分为伊盟隆起、渭北隆起、晋西挠褶带、伊陕斜坡、天环坳陷和西缘逆冲带6个二级构造单元(
图1)。盆地的形成与发展受华北板块的构造演化影响,依次经历了中新元古代坳拉谷盆地发育阶段,古生代稳定克拉通盆地发育阶段,中生代内陆凹陷盆地叠加发育阶段和新生代周边断陷盆地发育阶段
[16-17]。
鄂尔多斯盆地的基底是古老花岗岩和变质岩,对盆地中富氦气田形成提供了重要的氦气资源。鄂尔多斯盆地是华北克拉通的一部分,于约1.95 Ga与北部阴山地块沿近北东向孔兹岩带俯冲碰撞形成了西部陆块,于约1.85 Ga西部陆块与东部陆块沿近南北走向的中部造山带碰撞拼合形成稳定的华北克拉通基底,具有极为悠久的地质历史
[18]。盆地基底来源复杂,不同区域基底的时代属性不同,整体划分为集宁群、乌拉山群、恒山—吕梁群等Ar-Pt
1时代基底。航磁异常特征表明盆地北部、东南部及庆阳—延安—临县一带是基底火山岩和变质岩发育的区域,这些区域上的东胜气田、庆阳、宜川、临兴气田等都有相对较高的氦气含量。
在盆地基底花岗岩和变质岩上,发育了从海相到陆相的沉积地层。在早二叠世之前,鄂尔多斯盆地发育海相沉积体系,之后发育陆相沉积体系。早寒武世,海侵从盆地西缘开始,逐渐向北超覆。下—中奥陶统发育了局限潮坪环境的厚层白云岩,中奥陶世之后加里东运动导致鄂尔多斯盆地整体抬升,经历了超过130 Ma的岩溶改造,是盆地内发育岩溶地貌和铝土岩的关键时期。直至海西运动末期,在南北海槽的挤压下,海水逐渐退出盆地区,开始发育陆相为主的沉积
[17]。
鄂尔多斯盆地沉积地层自下而上包括中元古界长城系、蓟县系,下古生界寒武系—中、下奥陶统以及上石炭统—下白垩统(
图2),古近系见于盆地西南部,新近系红黏土多见于盆地中东部。盆地本部多缺失上白垩统及以上地层。中元古界长城系和蓟县系分别以碎屑岩和碳酸盐岩为主;早古生代的寒武系和中—下奥陶统为陆表海环境中发育的以碳酸盐岩为主的沉积地层,其中奥陶系马家沟组一段、三段、五段发育有3层蒸发岩沉积
[19]。自中奥陶世末期,加里东运动的全面抬升导致了盆地长达130 Ma的沉积间断与风化剥蚀,缺失志留系、泥盆系和下石炭统
[20]。晚石炭世开始,盆地沉积了海相和海陆交互相的上石炭统和下二叠统太原组、山西组煤系地层;其中晚石炭世沉积时期在奥陶系不整合面上形成广泛分布的厚度不等的铝土岩残积层
[13]。中—晚二叠世,鄂尔多斯盆地发育了内陆湖盆—三角洲沉积体系,形成广覆式生烃的煤系烃源岩与大面积分布的致密砂岩储层的相互叠置形成了上古生界致密砂岩气藏
[21]。晚中生代的印支运动是盆地进入内陆坳陷盆地,发育一套厚度约1000 m河流-湖泊相碎屑岩沉积
[22]。
鄂尔多斯盆地自下而上在中-新元古界、下古生界、上古生界、中生界地层中都发育有不同类型的油气藏。从目前勘探来看,主要包括奥陶系马家沟组上部岩溶不整合、膏盐层盐下和盐间碳酸盐岩气藏、石炭系本溪组和二叠系太原组铝土岩层气藏、二叠系灰岩、碎屑岩和煤层气藏,三叠系致密砂岩气藏和页岩油气藏等
[23]。盆地不同地区天然气藏中都含有一定量的氦气
[1],氦气含量较高的富氦气藏主要分布在盆地北部、南部和西部的隆起区域,包括庆阳、东胜、石西等气田,氦气含量分别高达0.31%、0.30%和0.23%;盆地中部的苏里格、榆林、延安等气田氦气含量一般较低,普遍低于0.1%
[10,24]。
2 样品与方法
为明确石炭系或二叠系铝土岩与奥陶系马家沟组岩溶碳酸盐岩储层发育分布时空关系,对鄂尔多斯盆地周边的河津西坡、陶曲坡、陈炉上店、澄城曹村等典型野外剖面石炭系本溪组铝土岩和奥陶系马家沟组岩溶碳酸盐岩储层特征和发育分布关系进行了详细观测描述。对盆地南部S464、C3-17-22、HT2、L72、L98、R403X、XF1203、X1等典型钻井铝土岩和岩溶碳酸盐岩储层特征、分布和接触关系进行了岩心观察和描述。对钻井、测井和试气资料进行了分析总结。
为明确铝土岩和岩溶碳酸盐岩储层成岩演化相互关系,对铝土岩和岩溶碳酸盐岩储层孔洞中充填的方解石以及与方解石伴生的黄铁矿开展了矿物学特征的观测,以明确相互之间的接触关系。对方解石和黄铁矿开展单矿物的选样和地化分析,以明确成岩演化过程。挑选溶蚀孔洞或裂缝中充填的方解石样品28个,黄铁矿样品9个。针对方解石开展的分析测试包括流体包裹体测温,碳、氧和锶同位素分析;对黄铁矿开展了硫同位素分析。同位素的分析测试在核工业北京地质研究院分析测试中心完成。
为了开展全面的对比比较,对马家沟组基质碳酸盐岩的15个样品开展了碳、氧和锶同位素分析。引用了前期发表的基质灰岩、白云岩和不同类型方解石以及黄铁矿的相关分析测试
[25 - 28]。
3 铝土岩-岩溶碳酸盐岩耦合成储
石炭系本溪组或二叠系太原组铝土岩是在加里东期风化岩溶不整合面上形成,覆盖在奥陶系马家沟组碳酸盐岩岩溶储层之上并含有丰富的孔隙(
图3)。铝土岩沉积及铝土岩储层的形成与马家沟组岩溶储层的发育不但在时间和空间上具有耦合发育的特征,在成岩演化和成岩矿物充填形成上也具有耦合发育的关系。铝土岩和岩溶碳酸盐岩构成了耦合成储作用。
3.1 沉积发育时空耦合
3.1.1 马家沟组岩溶发育特征
鄂尔多斯奥陶系马家沟组储层受大气淡水影响持续时间较长,从晚奥陶世至早石炭世,经历了超过130 Ma的超长大气水岩溶改造,在岩溶不整合面下形成富含溶蚀孔洞的岩溶碳酸盐岩储层(
图3)。由于马家沟组马五等层段是膏盐岩和白云岩共生沉积,岩溶过程中大气淡水优先溶解共生体系中的蒸发岩矿物,然后再进一步溶蚀白云岩围岩。在蒸发盐矿物含量较低时会产生圆形铸模孔(
图4a);当蒸发岩呈层状展布时,溶蚀作用将导致地层部分中空,最终在上覆压力作用下发生坍塌形成角砾岩(
图4b)。在紧邻不整合面的位置,大气淡水具有很强的溶解性,蒸发盐类和碳酸盐岩矿物均发生一定程度的溶蚀,最终表现为泥质、陆源碎屑在碳酸盐岩基质中残存。
岩溶作用的宏观特征、强度与分布等与岩溶发育时期的古地貌、断裂等发育密切相关。盆地北部伊盟古陆和南部的庆阳古陆以及两个古陆之间的中央古隆起一带长期处于高点位置,发育形成岩溶高地;盆地东部地区长期处于低洼位置,发育成为岩溶盆地(洼地);岩溶盆地西侧与岩溶高地之间的富县—延安—靖边—乌审旗—大牛地一带处于斜坡位置,发育成为岩溶斜坡。
岩溶高地和岩溶斜坡位置是岩溶储层发育的较为有利区域。沿着断裂和裂缝,大气水岩溶作用向下部穿切碳酸盐岩地层,形成岩溶潜坑、漏斗等。在向下岩溶改造的过程中,大气水沿着地层斜坡向东部岩溶盆地方向渗流,形成近乎顺地层发育的层状岩溶缝洞和角砾层(
图3a和b)。岩溶不整合面之下的岩溶碳酸盐岩中普遍发育丰富的膏溶铸膜孔、溶蚀孔洞、角砾间的孔隙、岩溶洞穴等,构成优质的岩溶型储层。
3.1.2 铝土岩与岩溶碳酸盐岩储层发育时空耦合
鄂尔多斯盆地加里东期风化壳之上广泛发育一套铝土岩层系,赋存于这套铝土岩层系中的铝土矿是古风化壳沉积型铝土矿床的典型代表
[29]。铝土岩的形成与分布与盆地构造隆升和海侵密切相关。奥陶纪末期的加里东运动使华北地区抬升为陆,造成奥陶系马家沟组碳酸盐岩广泛岩溶作用。盆地西南缘镇原—庆阳地区的中央古隆起的铝硅酸盐岩和基底碳酸盐岩遭受强烈物理-化学风化作用,形成巨厚红土层,红土化作用使岩石中可溶性元素不断被带走,不溶组分Al
2O
3、Fe
2O
3、SiO
2等逐步聚敛。至晚石炭世本溪组沉积时期,伴随广泛海侵,富含铝质的红土层经搬运或原地沉积于潟湖和海湾中,形成铝土岩层,随后继续经历表生风化淋滤作用,Na、K、Ca、Mg等易溶元素大量流失,Al元素逐渐富集,形成铝土矿床。本溪期海侵并没有完全淹没中央古隆起,仍以表生风化作用为主,但中央古隆起范围逐步减小;二叠纪早期开始,海侵加剧,中央古隆起逐渐向南退入水下,接受太原组沉积,在庆阳古陆上覆盖形成太原组的铝土岩沉积。二叠系太原组铝土岩与本溪组共同构成异时同相的含铝土岩的沉积。
含铝土岩系主要发育在盆地中东部的本溪组和盆地西南部的太原组中。石炭系—二叠系含铝岩系的形成和发育程度主要受岩溶古地貌和古环境控制;在岩溶高地和岩溶斜坡部位,铝土岩在岩溶潜坑、斜坡等位置沉积明显较厚(
图3)。盆地伊陕斜坡东北部的神木—米脂地区本溪组铝土岩厚度可达10 m
[30]。晋西挠褶带北部的临兴地区本溪组铝土岩厚度约10.25 m
[31]。根据钻井和测井资料,盆地西南部的陇东地区太原组铝土岩厚度超过30 m,南部富县地区厚度超过20 m。
逐渐海侵过程中,位于岩溶斜坡或岩溶高地上的岩溶潜坑、漏斗等位置处的铝土岩遭受潮汐和波浪高能水动力的长期淘洗改造,逐渐形成鲕粒、核形石、角砾等构成的铁质铝土岩储层,并且可溶的Na、K、Ca、Mg等组分被溶蚀带出,因此形成丰富的粒间、粒内溶蚀孔洞,从而形成优质的铝土岩储层。S464井第3回次岩心揭示了本溪组铁质角砾状铝土岩与下覆马家沟组岩溶角砾状碳酸盐岩之间的不整合接触关系(
图4c)。HT2井揭示了太原组灰色角砾状铝土岩、褐黄色团块状、角砾状铁质铝土岩中有丰富的溶蚀孔隙(
图4d和e)。C3-17-22井揭示了太原组褐红色、褐黄色豆粒、鲕粒、核形石、角砾状含有孔隙的铁质铝土岩(
图4f,g)。
在岩溶盆地位置,水体深度较大,仅能沉积形成细粒的泥质铝土岩或者铝土质泥岩。随着海侵逐渐进行,海水深度逐渐增加,岩溶斜坡和岩溶高地被海水淹没,早期高能水动力环境中形成的鲕粒、核形石、角砾等构成的铁质铝土岩储层被细粒的泥质铝土岩或铝土质泥岩覆盖。细粒的泥质铝土岩或者铝土质泥岩一般不能形成优质储层。澄城曹村剖面、陈炉上店等剖面揭示了本溪组较全的铝土岩沉积序列(图
3和
5),自下而上分别为铁质铝土岩、黏土质铝土岩、泥质铝土岩、铝土质泥岩夹薄层煤线。位于下部的铁质铝土岩中见有铁质结核、角砾、鲕粒等颗粒类型,富含2 ~ 5 cm的溶蚀孔洞、几个mm大小的溶蚀孔隙,孔隙类型主要包括颗粒的粒内孔隙、粒间孔隙、窗格孔等,测得孔隙度位于2.1%至8.9%之间(
图5)。
由上述分析可知,加里东期马家沟组岩溶风化过程中,也是铝土岩逐渐形成的过程;在岩溶高地和斜坡位置,是优质岩溶碳酸盐岩储层发育的位置,也同时是优质铝土岩储层发育的位置;而在岩溶盆地区域,优质岩溶储层分布有限,该位置处的铝土岩也以泥质铝土岩或铝土质泥岩为主,铝土岩储层也不发育。因此,铝土岩储层与碳酸盐岩岩溶储层具有时空耦合的发育关系(
图5)。
3.2 成岩作用耦合
铝土岩与下覆岩溶碳酸盐岩储层的发育形成除具有时空耦合关系之外,在成岩演化过程中成岩流体中Fe2+、S2-、CO32-等离子传输和成岩矿物(方解石、黄铁矿等)形成上具有耦合关系。
3.2.1 成岩方解石的形成
鄂尔多斯盆地奥陶系马家沟组不含孔隙和胶结物的致密泥粉晶白云岩的
δ18O和
δ13C的变化范围分别为-9.1‰ ~ -2.4‰和-2.0‰ ~ 1.1‰,平均分别为-6.9‰和-0.2‰;
87Sr/
86Sr变化范围为0.708251 ~ 0.709290,平均为0.708923。这些值与全球奥陶系正常海相碳酸盐岩范围基本一致
[32]。岩溶碳酸盐岩溶蚀孔洞和裂缝中含有不同类型的成岩方解石,具有不同的成岩流体来源。
碳酸盐岩沉积之后的中浅埋藏阶段,没有遭受构造抬升与大气降水岩溶以及沿断裂热液流体等的强烈的改造作用的层段中,碳酸盐岩中的成岩流体以继承海水而来的地层水为主,在碳酸盐岩原生孔隙中逐渐形成方解石的沉淀胶结。方解石胶结物充填在碳酸盐岩颗粒/砾屑孔隙中,呈环边放射状形态或者晶粒形态;其碳氧锶同位素组成与原始海相沉积碳酸盐岩的值基本一致。
马家沟组碳酸盐岩孔隙中的方解石胶结物的
δ18O和
δ13C的变化范围分别为-9.9‰ ~ -6.4‰和-4.2‰ ~ -0.4‰,平均分别为-7.9‰和-2.6‰;
87Sr/
86Sr变化范围为0.708836 ~ 0.709134,平均为0.708978。此类方解石的碳氧同位素组成比原始海相碳酸盐岩略微偏轻(
图7a)。碳同位素是在埋藏过程中受到了有机质活动的影响,氧同位素则是受到较高埋藏温度下氧同位素平衡分馏的影响
[33]。方解石的
87Sr/
86Sr与海相碳酸盐岩一致(
图7b),表明沉淀方解石的流体没有受到地层之外流体的影响。
由于构造抬升作用,碳酸盐岩往往会暴露至地表而遭受大气降水岩溶作用。鄂尔多斯盆地奥陶系马家沟组在加里东期遭受长期的抬升暴露至地表,经历大气降水岩溶改造,在岩溶不整合面附近形成岩溶缝洞、岩溶角砾等类型的储层;大气降水会在储集空间中沉淀形成方解石的胶结充填。在马家沟组的岩溶缝洞及岩溶角砾之间充填具有示底结构特征的方解石或一些粗晶及巨晶方解石,具有大气水的成因。大气水成因方解石的
δ18O和
δ13C的变化范围分别为-18.2‰ ~ -14.7‰和-6.5‰ ~ -3.5‰,平均分别为-16.3‰和-4.6‰;
87Sr/
86Sr变化范围为0.709596 ~ 0.710213,平均为0.709918。通常由于蒸发分馏作用,大气水会具有显著负偏的氧同位素组成;因而,从大气水中沉淀的方解石也会具有显著负偏的氧同位素组成(
图7a);地表的长英质碎屑物质一般会具有较高的
87Sr/
86Sr比值,大气水与地表长英质物质水岩作用之后会具有较高的
87Sr/
86Sr比值,从大气水中沉淀形成的方解石也会继承大气水的Sr同位素组成特征,因此,受地表碎屑物质影响,大气水成因的方解石会具有较高的
87Sr/
86Sr比值
[34](
图7b)。
在世界上各大含油气盆地中,深部热液流体沿着断裂溶蚀改造作用都非常普遍,能有效改善储集物性。鄂尔多斯盆地多个区域马家沟组碳酸盐岩储层遭受了强烈的热液改造作用,见有丰富的方解石、白云石、石英等热液矿物沉淀。热液流体中沉淀出来的方解石通常具有较高的形成温度、较高的
87Sr/
86Sr比值等特征。富县地区马家沟组碳酸盐岩中热液方解石的流体包裹体均一温度分别为140.4 ~ 169.2 ℃、267.8 ~ 273.6 ℃及278.1 ~ 297.6 ℃,远高于埋藏地层温度
[28]。热液成因方解石具有较轻的氧同位素组成和较高的
87Sr/
86Sr比值(
图7a和b),
δ18O和
δ13C的变化范围分别为-16.7‰ ~ -13.1‰和-6.0‰ ~ -0.6‰,平均分别为-14.8‰和-3.9‰;
87Sr/
86Sr变化范围为0.708950 ~ 0.710814,平均为0.709502。其较轻的氧同位素组成与氧同位素高温平衡分馏有关。热液流体从基底向浅部运移过程中,能从所经的基底长英质或碎屑岩沉积层中获得较高的
87Sr/
86Sr比值,导致方解石也具有较高的
87Sr/
86Sr比值
[33]。
随着埋藏深度和温度逐渐升高(接近或超过175 ℃)
[35],海相含膏碳酸盐岩储层中往往发生显著的热硫酸盐还原作用(TSR),此过程常伴随黄铁矿、方解石、热沥青等矿物形成
[36]。TSR相关流体中沉淀的方解石通常具有显著偏轻的碳同位素组成、与同时期地层一致的锶同位素比值、较高的流体包裹体均一温度等特征。TSR相关的方解石通常位于孔洞或裂缝中的晶粒状方解石,往往与TSR成因的粒状黄铁矿相伴生(图
8a,
8b)。受有机碳影响,TSR作用的方解石通常具有显著偏轻的碳同位素组成(
图7a),马家沟组中TSR成因方解石的
δ13C值位于-14.6‰ ~ -5.3‰之间,平均为-9.4‰。受高温分馏作用影响,氧同位素组成也较轻(
图7a),
δ18O值位于-16.3‰ ~ -11.1‰之间,平均为-135‰。
通常热液活动可为TSR反应提供所必需的较高的温度,促进TSR的进行
[36]。在埋藏温度尚未达到TSR作用所必需的最低温度时,热液所提供的较高的温度可以更早地触发TSR作用的进行。此外,热液流体从深部基底地层向浅部运移过程中通常具有较高的盐度,也能进一步加快TSR的进度
[37]。根据对富县地区马家沟组的研究,方解石流体包裹体均一温度可达278 ~ 297 ℃
[28],对TSR作用的进行起到显著的促进作用。在仅受埋藏地层温度影响的情况下,由于缺少外来富含放射性成因
87Sr的输入,TSR作用的方解石的
87Sr/
86Sr比值通常会与碳酸盐岩围岩的较为一致;但在热液叠加作用下,受热液从深部地层携带较多的
87Sr影响,TSR相关的方解石会具有比碳酸盐岩地层较高的
87Sr/
86Sr比值。马家沟组TSR相关的方解石的
87Sr/
86Sr比值位于0.708872 ~ 0.711262之间,平均为0.709881,部分比值比马家沟组碳酸盐岩要高(
图7b),表明了热液作用对TSR叠加影响的存在。
3.2.2 黄铁矿的形成
在沉淀方解石的同时,TSR作用也会导致大量自生黄铁矿的形成。无论是在马家沟组碳酸盐岩还是在本溪组/太原组铝土岩中都见到TSR相关方解石与粗大晶粒状黄铁矿共生的现象。如L72井马家沟组岩溶碳酸盐岩孔洞或角砾中都见有粗大晶粒状的黄铁矿(
图8a)。S464井岩心揭示马家沟组岩溶角砾碳酸盐岩和不整合面之上的本溪组角砾状铁质铝土岩中都见有粗大晶粒黄铁矿和细脉状的黄铁矿(图
4b,
4c;
图8b)。
除了与TSR方解石共生之外,黄铁矿硫同位素还能较好地识别是否与TSR作用有关。与方解石共生的粗大晶粒状的黄铁矿或者条带状、团块状黄铁矿的硫同位素
δ34S值一般较为偏正,位于+4.2‰ ~ +25.2‰,平均分别为+13.1‰。
Jia等2025年
[26]测得具有正偏的黄铁矿的
δ34S值位于+6.2‰ ~ +73.9‰之间,层状或团块状硬石膏的
δ34S值位于+28.3‰ ~ +30.5‰之间,平均为+29.4‰。这些粗粒状黄铁矿的硫同位素分析结果表明与TSR作用有密切的关系。
位于盆地古隆起东侧的T38、T75、JT1等井盐下高产工业气流井产出的天然气硫化氢含量普遍较高,主要分布于9.016% ~ 23.23%之间,平均值为11.58%,属于高含硫天然气。其非烃气体硫化氢的硫同位素值偏高,分布稳定,
δ34S值主要介于+22‰ ~ +24‰之间,平均值为+23.2‰。该区域奥陶系马五6亚段膏岩的
δ34S的值分布于+25.8‰ ~ +26.8‰之间,平均值为+26.1‰
[4]。盆地中东部地区T112井马家沟组硫化氢的原始丰度可能高达15.7% ~ 100.0%,硫化氢的形成温度在160 ~ 220 ℃,这些结果表明马家沟组中的硫化氢为TSR反应成因
[27]。
除与方解石伴生的粗粒状黄铁矿之外,在马家沟组深灰色的泥岩中或本溪组/太原组深灰色的泥质铝土岩或铝土质泥岩中也可以见到较多的细粒状黄铁矿或草莓状黄铁矿,如陇72井马家沟组深灰色泥质白云岩中、陇98井太原组深灰色泥质铝土岩中都见到细粒状的黄铁矿(图
8c,
8d)。这些黄铁矿具有较为负偏的硫同位素,其δ
34S值位于-13.6‰ ~ -6.89‰之间,平均为-10.6‰。
Jia等2025年
[26]测得黄铁矿的-20.9‰ ~ -8.4‰之间,平均为-16.9‰。这些硫同位素组成负偏的黄铁矿与细菌硫酸盐还原作用(BSR)有关,是在沉积过程中还原水体条件下细菌对硫酸盐还原作用的产物。
3.2.3 铝土岩-碳酸盐岩耦合成岩作用
TSR作用相关方解石和黄铁矿的形成表明了铝土岩与马家沟组岩溶碳酸盐岩储层之间的成岩演化上的耦合过程的存在(
图9)。马家沟组岩溶潜坑或缝洞中覆盖的孔隙较好的铝土岩通常为铁质铝土岩,含有较多的赤铁矿或磁铁矿等金属氧化物。在后期沉积埋藏过程中,有机或油气流体会逐渐进入储层孔隙中,氧化性的赤铁矿或磁铁矿会氧化有机质形成CO
2[38,39],同时赤铁矿或磁铁矿被还原形成二价铁(Fe
2+)。有机质演化形成的CO
2和TSR作用形成的CO
2会溶解在地层水中形成CO
32-,并进一步沉淀形成方解石(图
9、
8a,
8b),会具有显著负偏的碳同位素组成(
图7a);还原形成的Fe
2+离子会与H
2S反应形成黄铁矿沉淀(
图9)。黄铁矿的大量沉淀形成也是局部地区铝土岩-岩溶碳酸盐岩储层中H
2S含量低的重要原因之一。
铝土岩中的铁质为铝土岩和马家沟组碳酸盐岩中黄铁矿的形成提供了Fe
2+离子,有机质被马家沟组中的石膏或铝土岩中的黄铁矿或磁铁矿氧化为方解石沉淀提供了碳酸根离子,位于铝土岩和碳酸盐岩储层之间的地层流体或热液流体则是离子之间传输的纽带,促进了铝土岩和碳酸盐岩之间的耦合成岩过程(
图9)。
以鄂尔多斯盆地南部为例,结合构造演化史、埋藏史、热史等厘定了耦合成岩作用过程。鄂南地区在早二叠世太原组铝土岩沉积之后进入快速沉降埋藏过程,至二叠纪晚期上古生界煤系烃源岩进入生烃高峰期,马家沟组风化壳至太原组等层系在早-中侏罗世进入主成藏期
[40]。
充注进来的油气是马家沟组含膏碳酸盐岩发生TSR作用和金属氧化物氧化有机质的必要条件。这两个过程均受到温度的控制。尽管实验模拟观察到TSR作用要在大于250 ℃时候开始
[41],但沉积盆地中观测到的TSR在100 ℃左右就能开始
[42]。实验模拟观察到金属氧化物对甲烷等有机质的氧化作用发生温度要大于200 ℃
[39],但实际地质条件下有机质氧化作用可以在90 ~ 135 ℃的温度下发生
[38]。在早-中侏罗世油气充注时期,马家沟组和太原组铝土岩埋藏温度位于120 ~ 140 ℃之间
[40],均达到了TSR和金属氧化物氧化有机质的温度范围。因此,随着油气充注,TSR和金属氧化物开始氧化有机质,分别形成H
2S、Fe
2+、CO
2等。马家沟组风化壳岩溶储层与上覆铝土岩优质储层在空间上直接接触并互相连通,因此马家沟组TSR作用形成的S
2-与太原组铝土岩金属氧化物被有机质还原形成的Fe
2+能相互结合形成黄铁矿沉淀。两个过程氧化有机质形成的CO
2与Ca
2+结合形成方解石的沉淀。
4 铝土岩-岩溶碳酸盐岩富氦气藏成藏特征
铝土岩与下覆碳酸盐岩储层不但在成储演化上具有时空与成岩耦合关系,而且在氦气和天然气富集成藏方面也具有耦合成藏关系。石炭系和二叠系煤系烃源岩为铝土岩-岩溶碳酸盐岩供给烃类气体,铝土岩本身、烃源岩及基底花岗岩共同构成有效氦源供给;氦气与天然气具有异源同储的耦合成藏关系。
4.1 天然气来源
鄂尔多斯盆地古生界发育两套烃源岩。一是上古生界石炭系—二叠系陆相煤系烃源岩,有机质丰度相对较高、分布范围非常广泛,在盆地内部具有广覆式发育的特征,烃源岩累积厚度达到80 ~ 150 m,具有生烃潜力较高,供烃范围较广的特点
[3]。另一套是马家沟组海相烃源岩。马家沟组在盆地中东部发育了巨厚的碳酸盐岩与膏盐岩交互的沉积体系,含膏泥岩构成有效烃源岩,嗜盐细菌和浮游藻类等成烃生物是这些层段有机质的主要贡献者。该套烃源岩是鄂尔多斯盆地中东部地区下古生界奥陶系盐下重要的烃源类型
[43],其总有机碳(TOC)含量位于0.19% ~ 2.22%之间,平均为0.35%
[4]。
依据天然气地球化学指标,鄂尔多斯盆地奥陶系顶部风化壳中的天然气以上古生界煤系烃源岩供气为主。以大牛地为例,风化壳天然气中的烷烃气主体为煤成气,这些煤成气主要来自太原组煤系烃源岩,其生成后通过垂向和侧向运移沿本溪组铁铝质泥岩层缺失区进入到马家沟组顶部风化壳储层和潜坑中的铝土岩储层中成藏
[44]。奥陶系风化壳天然气中含有少量油型气,其中典型油型气样品所处地区上覆均发育本溪组铁铝质泥岩层;油型气主体为马家沟组碳酸盐岩烃源岩生成的原油后期发生裂解所形成,这些原油裂解气沿微裂缝等向上运移进入顶部的风化壳储层中聚集成藏。近几年来,鄂尔多斯盆地南部和中东部地区,多口探井在马家沟组盐下地层中获得了工业气流
[45]。与顶部风化壳不同,天然气地球化学证据表明马家沟组盐下膏泥质烃源岩是盐下天然气的主要气源岩
[4,5]。
4.2 有效氦源岩
地下地质体中的氦气以幔源氦气和壳源氦气为主。随着地表水向下循环带入地下的大气来源的氦气量非常少,可以忽略不计。前期研究表明中国中西部的四川盆地、塔里木盆地、鄂尔多斯等盆地中的油气藏中的氦气以壳源氦气为主,东部裂谷盆地,如松辽、渤海湾、苏北、三水等盆地,油气藏中的氦气有较多幔源来源的氦气
[46 - 47]。
对鄂尔多斯盆地铝土岩-岩溶碳酸盐岩储层来说,构成有效氦气供给的壳源氦源岩主要包括太古宙及之前的基底花岗岩和变质岩、石炭系至二叠系的铝土岩、煤岩、泥页岩等富含铀和钍的岩石。测得鄂尔多斯盆地太古宇花岗片麻岩的铀含量范围为1.25×10
-6 ~ 9.54×10
-6,平均为6.89 × 10
-6;钍含量范围为3.25 × 10
-6 ~ 14.31 × 10
-6,平均为10.65 × 10
-6。全球2381个花岗岩样品的铀含量范围为1 × 10
-6 ~ 23 × 10
-6,平均为4.32 × 10
-6;钍含量范围为1×10
-6 ~ 87 × 10
-6,平均为18.85 × 10
-6 [48 - 49]。
富有机质的泥页岩、煤岩等通常也含有较高的铀和钍,因此单位质量中具有相对较高的成氦潜力。鄂尔多斯盆地石炭-二叠系泥岩、煤在盆地内广泛分布,岩石中铀和钍含量平均分别为9.68 × 10
-6和22.68 × 10
-6、14.99 × 10
-6和35.19 × 10
-6。陇东地区铝土岩中铀和钍含量平均分别为25.26 × 10
-6和85.4 × 10
-6;计算的生氦强度远高于其他岩石,是基底岩石的14倍
[1]。
放射性元素测井能较好地识别铀钍含量高的层段,确定不同层段铀钍含量和成氦潜力的差异。X1井元素测井揭示本溪组铝土岩段铀和钍含量显著高于下覆岩溶碳酸盐岩和上覆碎屑地层(
图10a),铀含量最高达28 × 10
-6,钍含量最高达55 × 10
-6,比马家沟组碳酸盐岩段的铀钍含量高约5倍。S464井本溪组铝土岩段铀钍测井曲线呈显著的凸起高值段(
图10b),铀含量高达38 × 10
-6,钍含量最高达105 × 10
-6,比马家沟组碳酸盐岩段的铀钍含量高约10倍。铀和钍含量测井表明铝土岩本身比上下沉积地层中的铀和钍含量高出数倍,具有自生自储生氦和储氦的能力。
4.3 铝土岩成氦贡献比例
通过铝土岩中的U和Th含量、形成时间、孔隙度等参数,可以通过下面三个公式计算铝土岩本身生成的氦气的含量和贡献比例:
式(1)中,通过铀和钍含量([U]、[Th])计算得到单位质量岩石年生成氦气量(J)。式(2)计算得到生成的氦气在孔隙中的浓度[4He],ρ是岩石密度(ρ = 2.5 g/cm3),Λ是聚集效率(Λ = 1),φ是孔隙度,t是岩石年代。式(3)得到的Z为压缩因子,即把标准状态气体的浓度换算成地下气藏温度和压力下的浓度。PR和TR分别是气藏的压力和温度。
鄂尔多斯盆地不同地区本溪组和太原组铝土岩中的U和Th含量差别较大
[1,52 - 53],陇东地区铝土岩中铀和钍含量平均分别为25.26 × 10
-6和85.4 × 10
-6[1],
式(1)中[U]和[Th]取值分别为25.26 × 10
-6和85.4 × 10
-6。通过
式(1)计算得到单位质量(1 g)岩石年生成氦气量(
J)为5.50 × 10
-12 m
3。
石炭系本溪组和二叠系太原组沉积形成之后,其中的U和Th生成的氦气便可在铝土岩储层中聚集,时间为早二叠世末期,式(2)中的t的值为280 Ma。铝土岩储层孔隙度为8.0%,式(2)中的φ的值为8.0%。通过式(2)计算得到孔隙中的氦气浓度为0.065 v/v,此浓度为标准条件下的浓度,需要换算到地下实际气藏温度和压力下的浓度。陇东地区太原组铝土岩气藏埋藏深度一般为4000 m,根据地温梯度和净水压力计算的PR和TR分别400 Bar(1bar = 100000 Pa)和400.15 K,通过式(3)得到压缩因子Z为264.5。由此计算氦气在实际气藏温度和压力中的浓度为0.000181 v/v,换算成百分含量为0.0246%。
鄂尔多斯盆地本溪组和太原组煤系地层天然气中,计算得到氦气理论含量为0.643 × 10
-6 ~ 0.784 × 10
-6[54]。本溪组和太原组铝土岩气藏中的天然气来源为本溪组和太原组本身的煤系烃源岩,仅煤系地层生成的氦气在天然气中的含量最高不超过0.784 × 10
-6。陇东地区铝土岩中氦气含量可达0.15%,铝土岩本身贡献的含量为0.0246%,贡献比例为16.4%。
4.4 烃氦耦合成藏特征
加里东期开始,奥陶系马家沟组岩溶型碳酸盐岩储层在鄂尔多斯盆地广泛发育,是苏里格、靖边、大牛地、庆阳、富县、宜川等气田的重要储层和产层。盆地南部的庆阳、富县、宜川等地区在加里东抬升暴露期处于岩溶高地和岩溶斜坡位置,发育较好岩溶碳酸盐岩储层。在岩溶潜坑、缝洞等位置发育形成较好的铝土岩储层,与下覆碳酸盐岩岩溶储层构成一体的储集体(
图6)。铝土岩层上部细粒的泥质铝土岩或铝土质泥岩构成良好的盖层,形成有效的储盖组合。
燕山期开始,鄂尔多斯盆地发生构造反转调整,盆地东部整体抬升、西部差异沉降,构造反转使得盆地中、东部下古生界转变为整体向西倾斜的单斜构造藏
[21](
图11)。不同来源的氦气和天然气逐渐在铝土岩-岩溶碳酸盐岩中富集成藏,构成异源同储烃氦耦合的气藏(
图11)。在盆地南部的陇东和富县地区,太原组和山西组煤系烃源岩生成的天然气侧向进入铝土岩-岩溶碳酸盐岩储层中形成气藏;富含铀钍的煤系烃源岩生成的氦气也随烃类气体一起进入铝土岩-岩溶碳酸盐岩储层中。由于铝土岩的铀钍含量更高,其生成的氦气也逐渐在铝土岩-岩溶碳酸盐岩中富集,形成自生自储氦气的高效富集。除煤系烃源岩和铝土岩生成的氦气外,基底花岗岩/变质岩氦源生成的氦气也通过深部断裂进入到铝土岩-岩溶碳酸盐岩储层中。陇东地区沟通基底氦源的深大断裂较为发育,有大量的基底氦的输入。但富县地区,奥陶系马家沟组膏盐岩、寒武系及之前的沉积地层较为发育,厚度大,也缺少沟通基底氦源的深大断裂,基底氦气很难进入铝土岩-岩溶碳酸盐岩气藏中。
陇东地区太原组铝土岩系天然气勘探获重大突破,L47井太原组铝土岩试气获无阻流量67.38 × 104 m³/d高产气流,NG3井试气获无阻流量13.4 × 104 m³/d高产气流;邻近的L17、L38、L39、L13、CT3等井也在铝土岩-马家沟组岩溶储层中获得工业气流。富县地区XF1203井本溪组铝土岩段3009.9 m至3019.5 m之间测井解释孔隙度9.28%,含气饱和度58.18%,解释为气层;R403X井在本溪组铝土岩层系,获日产天然气12690 m3,初步落实本溪组含气面积150 km2,资源量50 × 108 m3。
铝土岩中储层中的天然气也含有较高的氦气,陇东地区天然气中氦气含量在0.14% ~ 0.15%之间,成为富氦天然气勘探新领域。石西气田太原组铝土岩层系氦气含量在0.05% ~ 0.07%之间。东胜气田独贵加汗太原组铝土岩层系氦气含量高达0.138%。这些钻井测试结果都表明了鄂尔多斯盆地铝土岩-岩溶碳酸盐岩储层中良好的富氦天然气勘探前景。基于马家沟组岩溶高地、岩溶斜坡和岩溶盆地分布特征和铝土岩分布特征,认为盆地北部伊盟古陆和南部的庆阳古陆、两个古陆之间的中央古隆起一带以及富县—延安—靖边—乌审旗—大牛地一带的岩溶斜坡区域为烃氦异源同储富集成藏有利区域。
5 结论
鄂尔多斯盆地自加里东期开始遭受长期抬升暴露和大气降水岩溶作用,形成岩溶高地、岩溶斜坡、岩溶盆地等岩溶地貌,在岩溶高地和岩溶斜坡位置发育岩溶沟槽、漏斗、岩溶缝洞等。晚石炭世本溪组沉积时期至早二叠世太原组沉积时期,盆地自东向西逐渐海侵,在岩溶斜坡至岩溶高地的岩溶沟槽等部位沉积铁质铝土岩,反复遭受波浪和潮汐溶蚀改造,形成角砾、鲕粒、核形石状等铁质铝土岩储层,富含溶蚀空隙。铝土岩与岩溶碳酸盐岩储层在时空发育上具有耦合关系。
铝土岩和岩溶碳酸盐岩储层中见到大量的方解石脉体与黄铁矿呈共伴生产出。方解石具有显著偏轻的碳同位素组成、较高的87Sr/86Sr比值和较高的流体包裹体温度,黄铁矿具有较重的硫同位素组成。TSR作用在马家沟组岩溶碳酸盐岩中进行,产生H2S和CO2;铝土岩中赤铁矿、磁铁矿等氧化性矿物氧化有机质形成Fe2+和CO2。热液活动促使了TSR的进行。两个反应过程形成的离子相互结合沉淀方解石和黄铁矿;其中黄铁矿的大量沉淀导致了马家沟组风化壳气藏中H2S含量普遍较低。这些结果表明了铝土岩与岩溶碳酸盐岩储层在成岩演化上的耦合关系。
铝土岩-岩溶碳酸盐岩储层中的天然气多数来自石炭系—二叠系煤系烃源岩,鄂南岩下白云岩储层中的部分天然气来自下古生界烃源岩。煤系烃源岩、铝土岩等沉积岩,类似基底花岗岩/变质岩,富含铀钍,可以作为优质氦源岩。陇东等多个地区铝土岩层系中获得工业油气流,有较高含量的He,与煤系烃源岩供烃和多个氦源岩供氦密切相关,具有异源同储、高效烃氦耦合成藏的特征。
国家自然科学基金地质联合基金项目(U2244209)
国家自然科学基金企业创新发展联合基金集成项目(U24B6001)
中国石化石油勘探开发研究院项目(YK-2023-10)