典型人工甜味剂在城市污水厂不同工艺段的分布和去除特征

Distribution and removal characteristics of typical artificial sweeteners in different process stages of sewage treatment plant

摘要

研究调查了6种人工甜味剂（ASs）安赛蜜（ACE）、甜蜜素（CYC）、糖精（SAC）、阿斯巴甜（ASP）、三氯蔗糖（SUC）和纽甜（NEO）在城市污水厂不同工艺段的分布、进出水负荷和去除效果。研究表明，进水CYC和SAC含量最多，占ASs总浓度大于67%，而ASP未被检出。ASs进水负荷为0.003 7（NEO）~1.32（CYC）g/d·1 000p^-1，出水负荷为0.001 5（NEO）~0.43（SUC）g/d·1 000p^-1。ACE、CYC和SAC去除效率>88%，主要发生在二级处理段，而NEO与SUC去除效率分别<62%和<10%，主要发生在一级和深度处理段。

Abstract

This study investigated the distribution, mass and emission loads, and removal efficiency of six artificial sweeteners (ASs) including acesulfame (ACE), cyclamate (CYC), saccharin (SAC), aspartame (ASP), sucralose (SUC), and neotame (NEO) in different processes section of sewage treatment plant (STP). The results show that CYC and SAC are the most abundant ASs in STP influent, accounting for >67% of the total ASs concentration, but ASP is not detected in influent. The mass loads of artificial sweeteners in influent range from 0.003 7 g/d·1 000p^-1 (NEO) to 1.32 g/d·1 000p^-1 (CYC), while the emission loads in effluent range from 0.001 5 g/d·1 000p^-1 (NEO) to 0.30 g/d·1 000p^-1 (SUC). ACE, CYC, and SAC can be effectively removed (>88%) in STP, with most removal occurring in the secondary treatment stage. In contrast, removal efficiencies of NEO and SUC are <62% and <10%, respectively, which mainly occur in the first treatment and advanced treatment stages.

Graphical abstract

关键词

人工甜味剂 / 城市污水厂 / 污染分布 / 污染负荷 / 去除效率

Key words

artificial sweetener / urban sewage treatment plant / pollution distribution / pollution loading / removal efficiency

人工甜味剂是一种高甜度、无能量的代糖添加剂，常用的人工甜味剂包括安赛蜜(ACE)、甜蜜素(CYC)、糖精(SAC)、阿斯巴甜(ASP)、三氯蔗糖(SUC)和纽甜(NEO)，被广泛用于食品、饮料、药物、个人护理品及动物饲料^[1]。据报道，2022年人工甜味剂全球消费量达到25万吨^[2]，其中，中国是人工甜味剂的主要生产国和消费国，占世界生产和消费的20%以上^[3]。大多数人工甜味剂在人和动物体内几乎不被代谢而随尿液和粪便进入到污水处理系统或环境介质中^[4]，研究已表明一些人工甜味剂在环境中具有持久性，其所引发的生态和健康风险问题正在引起广泛关注^[5-6]，因此，有必要开展人工甜味剂等新兴污染物赋存特征和环境归趋的研究。

近年来，欧洲、美洲、亚洲、大洋洲的20多个国家相继开展了人工甜味剂在城市污水厂和水环境中赋存特征的研究。城市污水厂进出水、地表水、地下水甚至饮用水中都发现了较高浓度的人工甜味剂，浓度从ng/L至mg/L不等^[2,7-8]，含量的高低与当地膳食结构和污水处理效率有关。虽然生产厂家及部分研究证实每天5~50 mg/kg的人工甜味剂摄入量对人体是无害的，但其对水环境的影响及危害已被发现^[9]。例如，实验证明暴露于0.000 1~5 mg/L的SUC后，大型蚤的生理行为发生了改变^[10]。另有研究指出人工甜味剂可能会影响鱼的心率、眼密度和孵化体长度，其影响顺序为CYC>ASP>SUC^[11]。城市污水厂是削减污染物排放、控制污染风险的重要屏障，对人工甜味剂等新兴污染物的去除、拦截和环境风险控制具有重要作用^[12]。然而相比于国外，我国目前关于人工甜味剂在城市污水厂中归趋的研究相对较少，尤其缺少不同工艺段中人工甜味剂污染分布、去除特性的研究。因此，本文选取北京某大型污水处理厂，系统开展了6种典型人工甜味剂在污水厂不同工艺段的分布特征、进出水负荷和去除效果的研究，以期为人工甜味剂等新兴污染物在城市污水厂中污染控制及水处理工艺技术改造等提供参考依据。

1 材料与方法

1.1 试剂与材料

6种人工甜味剂的标准品均为HPLC级，其中ACE、CYC、SAC、ASP购自Dr.Ehrenstorfer（德国），SUC购自Sigma-Aldrich（美国），NEO购自百灵威科技有限公司（北京），内标物质选用CYC-d4，购自A Chemtek（美国）。甲醇、乙腈、乙酸乙酯、甲酸(>99%)和甲酸铵(>97%)均为HPLC级,购自迈瑞达科技有限公司（北京）。用于分离和浓缩人工甜味剂的固相萃取柱(HLB，150 mg，6 mL)购自百灵威科技有限公司（北京）。实验所用超纯水均由Millipore有限公司超纯水系统制备。人工甜味剂的理化性质见表1^[13]。

1.2 样品采集与保存

本研究样品为2021年12月于中国北京某大型城市污水厂采集，该厂日平均流量为700 000 m³/d，污水类型为生活污水，服务人口近240万，该污水厂水力停留时间为12 h，污泥龄为20.5 h。取样点包括该水厂的进水、初沉池、A²O生物池、二沉池、生物滤池、超滤膜及臭氧工艺出水，每个取样点收集3个1 L水样。水样使用清洁的玻璃瓶运输至实验室，然后以5 000 rpm离心5 min，使用干燥并预称重的玻璃纤维膜(0.45 μm)分离悬浮颗粒物(SPM)，将过滤后的水样和SPM储存在4.0 ℃冰箱中。

1.3 样品前处理

在样品萃取之前，以200.0 ng内标物(CYC-d4)对100 mL水样进行加标。然后以1 mL/min的速率将100 mL样品（调节至pH=3）过固相萃取柱(HLB，150 mg，6 mL，百灵威科技公司，北京)。固相萃取柱在萃取样品前，用甲醇将萃取柱活化后以6 mL超纯水(pH=2)平衡。随后，用10 mL超纯水(pH=2)洗涤小柱并真空干燥30 min。最后，使用6 mL甲醇/乙酸乙酯混合物(v/v，1/1)洗脱并抽干5 min，在40 ℃水浴加热条件下使用氮吹仪（MTN-2800D，奥特赛恩斯仪器有限公司，天津）将洗脱液浓缩至约100 μL后，然后使用甲醇/超纯水(v/v，1/1)重新定容至1.5 mL，并用0.22 µm玻璃纤维膜过滤后进行仪器分析，仪器分析的单次进样量为3.0 μL。水相和SPM中人工甜味剂的回收率(n=3)分别为(90.2±2.4%)(NEO)(-123.1±10.2%)(SUC)、(54.3±21.1%)(CYC)(-94.4±6.1%)(ASP)。水相和SPM中人工甜味剂的方法检测限分别为7.1 ng/L(NEO)~24.1 ng/L(SUC)、1.9 ng/g(ACE)~8.2 ng/g（NEO）。

1.4 样品分析方法

使用安捷伦1290液相色谱系统和电喷雾电离(ESI)源的安捷伦6460三重四极质谱仪（安捷伦科技有限公司，美国）在负离子检测模式下进行样品分析。氮气（纯度99.9%）用作碰撞气体和干燥气体，并以MRM模式进行定量。使用HPLC柱（ZORBAX Eclipse Plus C18，2.1 mm×100.0 mm，1.8 µm，安捷伦科技有限公司，美国）分离样品，流动相为水(A)和甲醇(B)，均含有0.1%甲酸和5 mM甲酸铵。流动相梯度为0 min(5.0%B)、2 min(5.0%B)、6 min(95.0%B)和8 min(95.0%B)，连续进样间隔时间为2 min，流速为0.4 mL/min。表2总结了各人工甜味剂的母离子、子离子、裂解电压、碰撞能和保留时间。

1.5 数据分析

考虑到吸附在SPM上的人工甜味剂，需要先计算SPM的吸附质量分数P_SPM(%)（式(1)）^[14]。总去除效率（包括水相和SPM）计算如式(2)所示。质量负荷和排放负荷由式(3)和(4)计算。

P_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}}=\frac{\left(\frac{C_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}}\times M_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}}}{V_W}\right)}{\left(\frac{C_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}}\times M_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}}}{V_W}\right)+C_W}\times \mathrm{100}(1)

RE\left(\mathrm{\%}\right)=\frac{\left(\frac{\mathrm{100}\times C_i}{\mathrm{100}-P_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}i}}\right)-\left(\frac{\mathrm{100}\times C_e}{\mathrm{100}-P_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}e}}\right)}{\left(\frac{\mathrm{100}\times C_i}{\mathrm{100}-P_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}i}}\right)}\times \mathrm{100}(2)

ML=\frac{C_i\times F\times \left(\frac{\mathrm{100}}{\mathrm{100}-P_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}}}\right)}{\mathrm{p}\mathrm{o}\mathrm{p}\mathrm{u}\mathrm{l}\mathrm{a}\mathrm{t}\mathrm{i}\mathrm{o}\mathrm{n}}\left(\frac{\mathrm{1}}{{\mathrm{10}}^{\mathrm{3}}}\right)(3)

EL=\left[\frac{C_e\times F\times \mathrm{100}}{\left(\mathrm{100}-P_{\mathrm{S}\mathrm{P}\mathrm{M}}\right)\times \mathrm{p}\mathrm{o}\mathrm{p}\mathrm{u}\mathrm{l}\mathrm{a}\mathrm{t}\mathrm{i}\mathrm{o}\mathrm{n}}\right]\left(\frac{\mathrm{1}}{{\mathrm{10}}^{\mathrm{3}}}\right)(4)

式中，C_SPM表示SPM中人工甜味剂的浓度，μg/g；M_SPM表示所分析的SPM的质量，g；V_W 表示用于获得M_SPM的废水体积，L；C_W 表示污水中人工甜味剂的浓度，g/L；RE表示人工甜味剂总去除效率，%；C_i 和C_e 分别表示某一工艺进水和出水的人工甜味剂浓度，μg/L；P_SPMi 和P_SPMe 分别表示进水和出水SPM中人工甜味剂的吸附质量分数；ML表示进水质量负荷，g/d·1 000p^-1；F表示污水厂进水日流量，为700 000 L/d；population代表污水厂服务人口，为240万人；EL表示出水的排放负荷，g/d·1 000p^-1。

2 结果与讨论

2.1 城市污水厂中的人工甜味剂

城市污水厂各工艺段中人工甜味剂的详细数据如图1所示。ACE、CYC、SAC、SUC、NEO在各工艺段检出率大于95%，进水人工甜味剂总的平均浓度为13.04 μg/L。进水中人工甜味剂浓度最高的是CYC（水相：4.52 μg/L、SPM：0.19 μg/g），其次是SAC（水相：4.21 μg/L、SPM：1.51 μg/g）、ACE（水相：3.10 μg/L、SPM：0.32 μg/g）。因为冬季取样时，居民可能食用更多的烘焙蛋糕、果脯和坚果等含较多CYC、SAC、ACE的食品^[15]，这些人工甜味剂在人体中无法代谢而通过污水收集系统进入城市污水厂。与国外相比，浓度低于瑞士^[16](ACE：27.5 μg/L、CYC：32.1 μg/L、SAC：11.1 μg/L)、西班牙^[17](ACE：45.5 μg/L、CYC：38.2 μg/L、SAC：32.5μg/L)和德国^[18](ACE：41.2 μg/L、CYC：168.5 μg/L、SAC：38.8 μg/L)。对于SUC，进水中检测浓度为1.20 μg/L，SPM中含量为0.32 μg/g，与印度^[8](1.5 μg/L)、新加坡^[19](3.2 μg/L)类似，但低于美国^[7](15.1 μg/L)和巴西^[20](22.2 μg/L)。中外城市污水厂进水中人工甜味剂浓度相差较大，主要是由于东西方在饮食方面的差异性、代糖食品和饮料的推广度以及居民对于无糖产品的选择性不同。在所有样品中都检测到较低的NEO浓度，与文献[13]的调查结果类似。所有样品中ASP的检出率低于50%，原因可能是ASP在生物体内的代谢率较高(99.5%)，且市政管网中半衰期较短(0.6~1.8 h)^[21]，以致于在流入城市污水厂前被完全分解。

在一级处理段中（初沉池），水相中ACE、SAC和SUC三种人工甜味剂的浓度分别降低至2.64、3.39、0.73 μg/L，且SPM中的含量分别降低至0.23、0.35、1.04 μg/g。但CYC(4.57 μg/L)和NEO(0.005 9 μg/L)没有明显的浓度变化。CYC可能是由于远高于其他甜味剂的溶解度(1 000 g/L)和亲水性(log K_ow = -1.33)，使其更多地分配在水相中而无法通过初沉池的吸附、沉淀作用去除。水相中的NEO浓度在初沉池未见明显变化，但SPM上的吸附量显著降低(从进水的0.09 μg/g降至0.05 μg/g)。

在二级处理段中（生物池、二沉池），ACE、CYC和SAC三种可生化性较强的人工甜味剂被充分降解，生物池出水中浓度分别降至0.04 μg/L、0.068 μg/L和未检出，并且SPM上所负载的三种人工甜味剂也被完全去除（均未检出）。水相中的NEO浓度进一步降低(0.003 7 μg/L)，但在SPM中含量升至0.5 μg/g。与上述人工甜味剂不同的是，SUC的浓度不降反升(1.44 μg/L)，在南京和无锡的污水厂中也发现了类似SUC浓度升高的现象^[22]。

在深度处理段中（生物滤池、超滤膜和臭氧工艺），经生物滤池后，ACE、SAC、SUC分别升高至0.42、0.86、1.40 μg/L，另外两种人工甜味剂(CYC、NEO)无明显变化。通过超滤膜过滤及臭氧氧化工艺后，出水中的人工甜味剂总浓度为2.22 μg/L，其中浓度最高的是SUC(1.46 μg/L)，占出水人工甜味剂总浓度的65.7%，说明城市污水厂对SUC降解能力较低，SUC可以在污水处理系统和水环境中长期存在，这与新加坡^[19](3.2 μg/L)和德国^[18](0.65 μg/L)污水厂出水中SUC浓度类似，但远低于美国^[7](29.65 μg/L)和巴西^[20](20.4 μg/L)的浓度水平。ACE、CYC、SAC经超滤及臭氧工艺后浓度进一步下降，分别降至0.23、0.025、0.50 μg/L，其中出水中CYC、SAC与其他国家相差不大，但ACE浓度远低于瑞士^[16](30.1 μg/L)、德国^[18](26.6 μg/L)和新加坡^[19](7.4 μg/L)。

2.2 人工甜味剂的进出水负荷

城市污水厂进水负荷及排放负荷通过式(3)和(4)计算得到，计算结果总结于表3。在6种甜味剂中，CYC进水负荷最高(1.324 g/d·1 000p^-1)，其次为SAC(1.267 g/d·1 000p^-1)、ACE(0.913 g/d·1 000p^-1)、SUC(0.409 g/d·1 000p^-1)和NEO(0.003 7 g/d·1 000p^-1)，进水负荷普遍低于北美和欧洲国家。不同国家人工甜味剂的进水负荷存在明显地域差别，例如在北美洲，城市污水厂进水以SUC为主(18.5 g/d·1 000p^-1，美国^[7])；在欧洲，进水以ACE、CYC为主(ACE：10 g/d·1 000p^-1，CYC：11 g/d·1 000p^-1，瑞士^[16])；在亚洲，进水中SAC较多(35.76 g/d·1 000p^-1，印度^[8])。与国内其他城市相比，SAC、SUC进水负荷低于深圳^[13](SAC：3.1 g/d·1 000p^-1，CYC：4.2 g/d·1 000p^-1)，ACE、CYC、NEO浓度水平类似，说明中国南北方在饮食习惯和对甜度需求方面存在较大差异。

6种人工甜味剂的排放负荷大小依次为：SUC(0.429 g/d·1 000p^-1)>SAC(0.145 g/d·1 000p^-1)>ACE(0.068 g/d·1 000p^-1)>CYC(0.007 g/d·1 000p^-1)>NEO(0.001 5 g/d·1 000p^-1)>ASP。其中，SUC占总排放负荷的65.9%，在其他国家也观察到类似的现象。例如，Subedi等^[7]的研究中发现美国SUC排放负荷为17.6 g/d·1 000p^-1，占总排放负荷的88%。另外，在一项澳大利亚的研究中也发现较高的SUC排放负荷，达3.8 g/d·1 000p^-1，占总排放负荷的63.7%^[2]。值得注意的是，本调查中ACE排放负荷远小于国外，包括德国^[18](5.75 g/d·1 000p^-1)、瑞士^[16](8.1 g/d·1 000p^-1)和美国^[7](1.2 g/d·1 000p^-1)，原因是高效的污水处理系统发挥了卓越的ACE减排效果。

经计算城市污水厂预计每年向环境中排放570.07 kg的人工甜味剂，其中包括排放量最大的SUC，达375.76 kg。其次是SAC、ACE、CYC、NEO，排放量分别为126.73、59.89、6.39、1.31 kg。经污水处理系统净化后，每年预计实现2 860.01 kg的人工甜味剂减排量，包括1 153.24 kg CYC、982.83 kg SAC、739.54 kg ACE和1.96 kg NEO。然而，随着居民控糖意识的提升，以及无糖产品链的扩展，人工甜味剂的消费量及向环境中的排放量可能会进一步增加。

2.3 不同工艺段中人工甜味剂的去除效率

考虑到SPM中吸附的人工甜味剂（表4），通过式(2)计算了污水处理系统和各工艺段的去除效率（表5）。总的来说，城市污水厂可以大幅度去除ACE、CYC、SAC和NEO，总去除效率分别为92.51%、99.45%、88.58%、60.1%。其中，CYC、SAC和NEO在污水厂中较高的去除效率被广泛报道^[13,21]，在不同类型的生物处理单元都可以被高效去除。另外，ACE也表现出了较高的去除效率，这与之前ACE在城市污水厂中很难被降解的研究不同。例如，在瑞士、德国和美国的污水厂中，经过污水处理系统后ACE表现为负增长^[7,16,23]。最新的研究表明，ACE的生物降解主要靠多类叶杆菌科细菌的硝化作用，说明ACE的降解与生物处理单元中微生物菌群的结构和丰度密切相关，且脱氮能力强的污水厂中ACE可以通过微生物的共代谢实现分解，因此可能具有更高的ACE去除潜力^[18,22,24]。SUC的总去除效率为-4.60%，很难通过污水处理系统去除，在许多国家的城市污水厂中也发现了类似的现象。因此，人工甜味剂的去除效率受污水厂的处理工艺、微生物菌群结构、水力停留时间以及温度等多方面影响。

本次调查所检出的5种人工甜味剂中，ACE、CYC、SAC、NEO的去除主要发生在生物池，而SUC的去除工艺段主要为一级处理段（初沉池）和深度处理段（超滤膜、臭氧氧化）。经过一级处理段（初沉池），进水中的SPM浓度大幅降低，但ACE、CYC、SAC等人工甜味剂具有较高的P_SPM和溶解度，很难通过沉淀、吸附等物理过程被去除，去除效率分别为15.24%、-0.69%、21.46%。SUC和NEO在一级处理段中得到部分去除，去除效率分别为44.52%、33.77%，原因是SUC和NEO的P_SPM(14.67%、58.61%)远大于其他3种人工甜味剂，其在水相和SPM的分配过程中，被更多地分配至SPM表面，从而可以通过一级处理实现部分去除。同样，在McKie等^[25]的研究中，也发现混凝沉淀可以去除约30%的SUC。

经过生物池后，ACE、CYC、SAC分别实现了98.50%、98.52%、100%的去除。对于可生化性较好的CYC和SAC，在国内外大部分城市污水厂中去除率都超过90%。并且ACE与我们在深圳污水厂的研究类似，具有高效生物脱氮除磷功能的生物池对ACE有较高的去除效率^[13]。这与国外的调查显著不同，原因可能是深圳和北京污水厂中A²O交替的厌氧、缺氧和好氧环境增强了微生物的共代谢^[26]。经过生物池，SUC表现出了87.12%的负增长，原因可能是SUC结构中的3个氯原子使微生物对其难以有效降解^[20]，另外，SUC的羟基与葡糖醛酸可能发生络合反应，不断释放出SUC母体^[22]。值得注意的是，NEO作为一种阿斯巴甜衍生物，往往被认为是可生物降解的，但本次调查中NEO在生物池的去除效率仅为10.8%，可能由于NEO浓度较低且易被分配至SPM表面(P_SPM=62.15%)无法被微生物有效利用而去除。由于NEO日益增加的消费量，应该进一步关注其环境赋存以及对水环境和土壤的潜在环境风险。

本次所调查的深度处理段包括生物滤池、超滤膜以及臭氧工艺的出水。经过生物滤池，ACE、SAC、SUC都表现为负去除率，可能由于与其它有机物络合，从而规避微生物的降解，并且进入滤池后通过解络合释放出母体化合物^[22]。例如，HU等^[27]的报道中指出，SAC是配位化学中广泛研究的多官能团配体，易形成N—和O—单齿或(N,O)双齿配位。对于超滤膜工艺，ACE、SAC、SUC、NEO分别达到43.2%、38.3%、23.3%、40.2%的去除效率。经过超滤工艺后，SUC、NEO的P_SPM大幅降低，说明主要去除部分是SPM上负载的人工甜味剂。臭氧工艺对所有人工甜味剂的去除效果较差(-35.51%~45.20%)，可能由于冬季较低的温度以及较高的溶解性有机质竞争，使氧化效率受限，很难有效进一步去除人工甜味剂^[28]。

3 结论

详细调查了北京某城市污水厂中6种人工甜味剂的浓度水平和质量负荷，并分析了污水厂一级处理段、二级处理段和深度处理段对人工甜味剂的减排效果。结果表明，CYC和SAC是城市污水厂进水中最主要的人工甜味剂，但经过生物池后得到充分的去除(去除效率>88%)。SUC是污水厂出水中最主要的人工甜味剂，占比超过65%，现有工艺无法对SUC实现有效去除(去除效率<10%)。根据估算，城市污水厂每年向环境中排放570.07 kg的人工甜味剂，其中以SUC为主。通过调查城市污水厂中典型人工甜味剂的分布特征和去除效率，为后续人工甜味剂等新兴污染物的调查和污染控制提供了可靠的基础数据和方法支撑。

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基金资助

山东省重点研发计划项目(2022CXGC021002-1)