烧结纳米金属的等效热导率研究

Effective thermal conductivity of sintered metallic nanoparticle materials

摘要

烧结纳米金属材料是理想的电子封装材料。准确表征烧结纳米金属材料的热导率对其设计和应用至关重要。为厘清烧结纳米金属复合材料微观几何结构与其等效热导率间的关联机制，基于截断高斯法重建了烧结纳米金属微结构的数值模型，并通过格子Boltzmann方法模拟其热传导行为，系统研究组分热导率比值、微结构特征尺寸、体积分数以及界面热阻对其等效热导率的影响规律。结果表明：烧结纳米金属材料的等效热导率与组分材料热导率比值和体积分数呈正相关、与界面热阻呈负相关，当界面热阻较小时，等效热导率随离散相尺寸先增大后减小。而当界面热阻较大时，等效热导率随离散相尺寸单调增加。

Abstract

Sintered metallic nanoparticle materials are ideal electronic packaging materials. Accurately characterizing the thermal conductivity of the sintered metallic nanoparticle materials is vital for their design and application. To clarify the relationship between the microstructure and effective thermal conductivity of the sintered metallic nanoparticle composites, the numerical models of the microstructures were reconstructed using the truncated Gaussian method, and their thermal conduction behavior was simulated by lattice Boltzmann method. The effects of thermal conductivity ratio between different components, the feature size of dispersed phase in microstructures, volume fraction, and interface thermal resistance were systematically investigated. The results show that the effective thermal conductivity of sintered metallic nanoparticle materials increases with the thermal conductivity ratio and volume fraction, and decrease with the interface thermal resistance. For the low interface thermal resistances, the effective thermal conductivity initially increases and then decreases with the feature size of dispersed phase. For the high interface thermal resistances, the effective thermal conductivity monotonically increases with the feature size of dispersed phase.

Graphical abstract

关键词

烧结纳米金属 / 截断高斯法 / 格子Boltzmann方法 / 等效热导率

Key words

sintered metallic nanoparticle materials / truncated Gaussian method / lattice Boltzmann method / effective thermal conductivity

基于柔性电子器件的可穿戴电子设备和植入式医疗电子设备使得远程移动健康检测成为可能^[1-5]。为了保证使用中的舒适性与便携性，这类设备主要向着小型化与高集成化方向发展^[6-8]。随着设备功率密度的不断提高，芯片工作时产生的大量热量如果不及时排出会导致电子设备所处环境的温度迅速升高，进而引发设备故障^[9]，甚至造成皮肤被烫伤、组织坏死等严重后果^[10-12]。对此类高功率电子设备进行有效的热管理是确保电子设备性能、稳定性和使用寿命的关键。传统聚合物填充材料虽然可以适配柔性电子器件复杂的表面；但这类材料的热导率通常较低，已无法满足这类高功率设备的散热要求，因此，开发具有高导热性能电子封装材料对于热管理和设备使用安全性至关重要。烧结纳米金属复合材料具有优异的导热性能、可低温烧结以及良好的热稳定性，是高功率设备电子封装的理想材料^[13-19]。这类材料通常具有良好的机械强度与柔韧性，因此基于烧结纳米金属的柔性电路板、柔性传感器和柔性显示器等器件在弯曲情况下，依然能够提供稳定的电流传输，通过调控烧结过程中温度、压力和时间等参数，可以精确控制烧结纳米金属的孔隙率、密度和孔洞尺寸，从而调控其机械性能、导热性和导电性，以满足不同柔性电子设备的性能要求^[20-21]。例如烧结纳米银可将芯片与柔性基底混合黏结形成柔性电路板，能承受高工作温度并具有高导热性，是最常用的电子封装材料。

烧结纳米金属材料通常由不同的纳米颗粒混合烧结而成。一方面，混合烧结可以形成有效的导热网络。例如在纳米铜中添加石墨烯混合烧结可建立有效的石墨烯导热网络，从而提高烧结纳米铜的热导率^[22]；另一方面，混合烧结还能降低由烧结面不完美接触导致的界面热阻。例如Zhou等^[23]对多层石墨烯与纳米银颗粒的烧结金属材料导热性的研究表明，烧结层界面热阻随石墨烯含量的增加而显著降低，有效提升了材料的导热性。此外，提高烧结温度、延长烧结时间和增大烧结压力均可增强金属原子的活动性，促进金属颗粒间的接触与结合，由此降低界面热阻，从而改善声子和电子的导热性，更易于形成有效的导热网络，提高材料的热导率^{[18, 24-25]}。由此可见，高效的导热网络和低界面热阻是提高烧结纳米金属材料等效热导率的关键因素。

由于烧结纳米金属微结构极为复杂且具有明显的随机特征，因此这类材料在微纳米尺度的几何构形难以通过特定的代表性体积单元进行有效表征。厘清复杂、随机的几何构形和对应的热传导行为之间的关联机制是一件极具挑战性的工作。当前的研究大多基于宏观的视角，无法合理表征具有复杂微结构的烧结纳米金属热传导过程和导热机制，难以准确地评估其导热性能，从而限制了此类材料在增强大功率器件中的进一步开发、设计和应用。

为了探究烧结纳米金属复合材料微观几何结构与其等效热导率间的关系，本文中对烧结纳米金属复合材料的导热性能开展了系统的研究。从电镜扫描图中提取了烧结纳米金属材料的主要几何特征，采用截断高斯法重建出能合理表征烧结纳米金属材料的代表性体积单元(RVE)。通过格子Boltzmann方法(lattice Boltzmann method，LBM)系统地计算重建RVE的等效热导率，全面揭示离散相与基体的热导比、离散相体积分数、相关长度和界面热阻对烧结纳米金属材料等效热导率的影响规律。完善对烧结纳米金属复合材料这一类重要两相介质的热性能研究，可以为两相复合材料热性能的表征和设计提供指导。

1 烧结纳米金属模型的数值重建

图1(a)左侧展示了一个烧结纳米银-铜^[26]的电镜扫描图。通过图像二值化处理区分介质中的银和铜，可得到图1(a)右侧所示的二值化图像。该二值化图像中像素点的分布可由一个数字化的相函数描述，即

z_i\left(\mathit{x}\right)=\left\{\begin{array}{cc}\mathrm{0},& \mathit{x}\in \mathrm{银}\\ \mathrm{1},& \mathit{x}\in \mathrm{铜}\end{array}\right.(1)

式中 x 为像素点的位置矢量。通过相函数，可以计算出真实几何结构的一些统计信息。体积分数V_p作为表征烧结纳米金属中离散相含量的重要参数，定义为

V_{\mathrm{p}}=〈z_i(\mathit{x})〉(2)

其中符号〈〉表示对括号内的函数求体积平均。两点相关函数R_z定义为相函数中任意两点属于同一相的概率。它是两点间距离的函数^[27]，表示为

R_z(u)=\frac{〈\left[z(\mathit{x})-V_{\mathrm{P}}\right]\left[z(\mathit{x}+u)-V_{\mathrm{P}}\right]〉}{V_{\mathrm{P}}-V_{\mathrm{P}}^{\mathrm{2}}}(3)

式中u为2个像素点的距离。

在短距离下两点的相关性可表示为指数形式：

R_z(u)={\mathrm{e}}^{-u/l_{\mathrm{c}}}(4)

其中l_{\mathrm{c}}为无量纲相关长度（格子长度为参考长度）。相关长度决定了重建的烧结纳米金属模型中离散相的特征尺寸。

本文从烧结纳米银-铜金属复合材料的微结构中提取了可以表征其微结构几何特征的统计参数特征尺寸(l_{\mathrm{c}})和体积分数(V_{\mathrm{p}})。采用截断高斯法重建烧结纳米金属的数字模型。通过线性过滤和非线性过滤，将一组独立分布的高斯随机序列过滤为满足指定两点相关函数和体积分数的0-1随机序列^[28]。

图1(b)和图1(c)中展示了6个不同统计参数的重建随机模型。图1(b)中为不同体积分数的随机模型，相关长度均设为l_{\mathrm{c}}=\mathrm{2}。可以看到，所重建样品的几何构形与烧结纳米银-铜金属复合材料具有极高的相似度，可以用来表征此类材料的微结构。随体积分数增加，离散相含量不断增加。图1(c)中为不同相关长度的随机模型，体积分数均设为V_{\mathrm{p}}=\mathrm{0.2}。随着相关长度增大，离散相的特征尺寸不断增大。

2 等效热导率的数值计算方法

2.1 基本方程

图2所示为数值计算烧结纳米金属模型等效热导率的边界条件。模型中蓝色和白色区域分别表示离散相和基体相。离散相与基体相的导热系数分别为{\lambda }_{\mathrm{1}}和{\lambda }_{\mathrm{0}}。左右边界为绝热边界，上下边界为等温边界，其温度分别设置为T_{\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{p}}和T_{\mathrm{b}\mathrm{o}\mathrm{t}\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{m}}。两相介质中热传导的控制方程为

\frac{\partial T}{\partial t}=\nabla \left[\frac{{\lambda }_{\alpha }}{{\left(\rho c_p\right)}_{\alpha }}\nabla T\right](5)

式中：下标\alpha =\mathrm{0}或1，分别表示基体相和离散相；T为温度；\lambda为局部导热系数；\rho为密度；c_p为比热容；\nabla为梯度算子。

在离散相与基体的界面处，不同组分材料间的不完美接触或界面失配会产生热接触阻抗。当界面处的热接触阻抗不可忽略时，界面处的热流连续但温度不连续。此时的界面条件满足下列关系：

{\lambda }_{\mathrm{0}}\frac{\partial T}{\partial \mathit{n}}\left|{}_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{t},\mathrm{0}}\right.={\lambda }_{\mathrm{1}}\frac{\partial T}{\partial \mathit{n}}\left|{}_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{t},\mathrm{1}}\right.(6)

T_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{t},\mathrm{1}}-T_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{t},\mathrm{0}}=R_{\mathrm{c}}{\lambda }_{\mathrm{1}}\frac{\partial T}{\partial \mathit{n}}(7)

式中：\mathit{n}表示界面的单位法向量；T_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{t},\mathrm{0}}和T_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{t},\mathrm{1}}\mathrm{分别}表示离散相和基体相的界面；R_{\mathrm{c}}为界面热阻。介质中的热流可由局部的温度梯度求得

\mathit{q}=-\lambda \nabla T(8)

获得热流后，介质等效热导率k_{\mathrm{e}\mathrm{f}\mathrm{f}}可由下式得到：

k_{\mathrm{e}\mathrm{f}\mathrm{f}}=\frac{〈q_y〉L}{T_{\mathrm{i}\mathrm{n}}-T_{\mathrm{o}\mathrm{u}\mathrm{t}}}(9)

式中：〈q_y〉表示热通量在y方向上的均值；L为求解域宽度。

2.2 格子Boltzmann方法

在LBM中，求解域空间被离散成一系列的格子，演化时间被离散成一系列的时间步。通过求解离散的Boltzmann方程即可得到相应的物理场。针对多相复杂介质的等效热导率预测问题，Yang等^[29]在以往的工作中提出了用于预测复杂介质等效热导率的双松弛时间(two-relaxion time, TRT)模型。不同的松弛时间导致LBM有不同的收敛速度，并且总是存在一个最优的松弛时间能使LBM以最快的速度收敛且不损失任何精度，该松弛时间被命名为LBM的最佳收敛参数。在该参数的取值下，LBM的计算效率相比传统LBM提高了2~3个数量级，使得大规模、系统性的数值模拟成为可能。该模型中温度分布函数的演化方程为

\begin{array}{l}{g}_i\left(\mathit{x}+{\mathit{c}}_i\delta t,t+\delta t\right)=g_i-\frac{\mathrm{1}}{\mathrm{2}}\left(\frac{\mathrm{1}}{{\tau }_{\alpha }^{+}}+\frac{\mathrm{1}}{{\tau }_{\alpha }^{-}}\right)\left(g_i-g_i^{\mathrm{e}\mathrm{q}}\right)\\ -\frac{\mathrm{1}}{\mathrm{2}}\left(\frac{\mathrm{1}}{{\tau }_{\alpha }^{+}}-\frac{\mathrm{1}}{{\tau }_{\alpha }^{-}}\right)\left(g_{\overline{i}}-g_{\overline{i}}^{\mathrm{e}\mathrm{q}}\right)\end{array}(10)

式中： x 为位置矢量；t为晶格时间；{\mathit{c}}_i为D2Q9离散速度模型中的晶格速度；{\delta }_t为时间步长；{\tau }_{\alpha }^{+}和{\tau }_{\alpha }^{-}分别为对称部分和反对称部分的松弛时间参数。下标i和\overline{i}表示在D2Q9离散速度模型中2个相反的速度方向。平衡态温度分布函数表示为

g_i^{\mathrm{e}\mathrm{q}}={\omega }_{i}T(11)

其中权重系数为

{\omega }_i=\left\{\begin{array}{ll}\mathrm{4}/\mathrm{9},& i=\mathrm{0}\\ \mathrm{1}/\mathrm{9},& i=\mathrm{1},\mathrm{2},\mathrm{3},\mathrm{4}\\ \mathrm{1}/\mathrm{36},& i=\mathrm{5},\mathrm{6},\mathrm{7},\mathrm{8}\end{array}\right.(12)

最佳收敛参数的经验公式为

{\tau }_{\alpha }^{-}={\tau }_{\mathrm{0}}+\alpha N_{\mathrm{c}}^{\beta }{k}_{\mathrm{s}}^{\gamma }\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left(\eta V_{\mathrm{p}}\right)(13)

式中：k_{\mathrm{s}}为无量纲热导率比值；V_{\mathrm{p}}为离散相体积分数；N_{\mathrm{c}}为用于模拟的模型尺寸；其余拟合参数的取值见参考文献[29]。

得到反松弛时间{\tau }_{\alpha }^{-}后，对应的对称部分松弛时间{\tau }_{\alpha }^{+}可由下式计算：

{\tau }_{\alpha }^{+}=\frac{\mathrm{4}\Lambda +\mathrm{2}{\tau }_{\alpha }^{-}-\mathrm{1}}{\mathrm{4}{\tau }_{\alpha }^{-}-\mathrm{2}}(14)

式中\Lambda是魔法参数，取值为1/6^[30]。由式(13)、式(14)和式(10)即可获得温度分布函数g_i。

系统演化至稳态后，温度与热流可通过下式计算：

T={\sum }_i{g}_i(15)

\mathit{q}=\rho c_p\frac{\mathrm{2}{\tau }_{\alpha }^{-}-\mathrm{1}}{\mathrm{2}{\tau }_{\alpha }^{-}}{\mathit{c}}_i\left(g_i-g_i^{\mathrm{e}\mathrm{q}}\right)(16)

已知温度与热流，即可由下式计算随机介质的无量纲等效热导率。

k_{\mathrm{e}\mathrm{f}\mathrm{f}}=\frac{L}{S\left(T_{\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{p}}-T_{\mathrm{b}\mathrm{o}\mathrm{t}\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{m}}\right){\lambda }_{\mathrm{0}}}{\int }_S{q}_y\mathrm{d}S(17)

式中：S为求解域面积；q_y为热流在温度梯度方向上的分量。

2.3 边界条件与界面热阻的处理

在LBM中，分布函数通过迁移与碰撞过程向平衡态分布函数演化。在每个时间步后，求解域内部节点处的分布函数均可由相邻节点的分布函数迁移得到，但对于边界节点，部分分布函数是未知的，只有当边界节点上所有的分布函数确定后，才可进行下一时间步的演化。

对于左右绝热边界条件，采用镜面反射格式，即分布函数在迁移到边界处节点时，完全被反弹回求解域内部节点^[31]：

g_i(\mathit{x},t+{\delta }_t)=g_{\overline{i}}(\mathit{x},t)(18)

对于上下等温边界，采用非平衡反弹格式^[32，即

g_i(\mathit{x},t+{\delta }_t)=-g_i(\mathit{x},t)+\mathrm{2}{\omega }_{i}T(19)

对于界面处的接触热阻，采用部分反弹格式处理。在部分反弹格式中，当分布函数在迁移过程中穿过热阻界面时，仅有部分能穿过该界面，而其余部分被反弹回原节点。反弹部分的比例由反弹参数\delta()控制^[33]。当\delta =\mathrm{0}时，分布函数全部穿过界面，此时界面无热阻；当\delta =\mathrm{1}时，分布函数在界面处全部被反弹，此时界面绝热。发生部分反弹后，界面节点处的温度分布函数更新为

g_j\left(x_I,t+{\delta }_t\right)=\delta g_{\overline{j}}\left(x_I,t\right)+\left(\mathrm{1}-\delta \right)g_j\left(x_J,t\right)(20)

g_{\overline{j}}\left(x_J,t+{\delta }_t\right)=\delta g_j\left(x_J,t\right)+\left(\mathrm{1}-\delta \right)g_{\overline{j}}\left(x_I,t\right)(21)

式中：j为与热阻界面垂直的方向，I、J分别代表位于热阻界面两边的求解域中相邻的节点。反弹参数\delta由无量纲热阻调节，\delta计算公式如下：

\delta =\frac{R_{\mathrm{c}}^{\mathrm{*}}}{R_{\mathrm{c}}^{\mathrm{*}}+\mathrm{2}{\tau }_{\mathrm{0}}^{-}-\mathrm{1}}(22)

式中：R_{\mathrm{c}}^{\mathrm{*}}=R_{\mathrm{c}}{\lambda }_{\mathrm{0}}/a为无量纲界面热阻；a为格子特征尺寸。结合式(20)和式(21)，即可直接在LBM中引入界面热阻的影响。

3 结果与讨论

烧结纳米金属的等效热导率受多个因素的影响，如离散相的分布、形貌、尺寸、热导率比值以及不同相之间的界面热阻等。本文中将通过系统的数值模拟，探讨离散相与基体的热导比、离散相的体积分数、尺寸和界面热阻对烧结纳米金属等效热导率的影响规律及相关机理。

3.1 模型有效性验证

为验证当前LBM的有效性，基于图3(a)所示的简单两相结构，将温度分布和等效热导率的理论值与LBM数值模拟值进行对比。两相结构的上下边界为等温边界，左右边界为绝热边界。上下两层厚度均为h=\mathrm{0.5}L，导热系数分别为{\lambda }_{\mathrm{1}}和{\lambda }_{\mathrm{0}}，两相界面处热阻为R_{\mathrm{c}}。沿y方向上的温度分布理论表达式为

T(y)=\left\{\begin{array}{ll}{T}_{bottom}+\frac{{\lambda }_{\mathrm{0}}y\left(T_{\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{p}}-T_{\mathrm{b}\mathrm{o}\mathrm{t}\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{m}}\right)}{R_{\mathrm{c}}{\lambda }_{\mathrm{1}}{\lambda }_{\mathrm{0}}+\mathrm{0.5}L{\lambda }_{\mathrm{1}}+\mathrm{0.5}L{\lambda }_{\mathrm{0}}},& \mathrm{0}\le y\le \mathrm{0.5}L\\ T_{top}+\frac{{\lambda }_{\mathrm{1}}\left(y-L\right)\left(T_{\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{p}}-T_{\mathrm{b}\mathrm{o}\mathrm{t}\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{m}}\right)}{R_{\mathrm{c}}{\lambda }_{\mathrm{1}}{\lambda }_{\mathrm{0}}+\mathrm{0.5}L{\lambda }_{\mathrm{1}}+\mathrm{0.5}L{\lambda }_{\mathrm{0}}},& \mathrm{0.5}L\le y\le L\end{array}\right.(23)

无量纲等效热导率值为

k_{\mathrm{e}\mathrm{f}\mathrm{f}}=\frac{L/{\lambda }_{\mathrm{1}}}{\mathrm{0.5}L/{\lambda }_{\mathrm{1}}+\mathrm{0.5}L/{\lambda }_{\mathrm{0}}+R_{\mathrm{c}}}(24)

图3(b)所示为不同无量纲界面热阻R_{\mathrm{c}}^{\mathrm{*}}和不同的热导比k_{\mathrm{s}}={\lambda }_{\mathrm{1}}/{\lambda }_{\mathrm{0}}下，两层结构中无量纲温度T_{\mathrm{c}}=\left(T-T_{bottom}\right)/\left(T_{top}-T_{bottom}\right)分布的理论解与数值解随坐标的变化，两者的最大相对误差小于{\mathrm{10}}^{-\mathrm{5}}。图3(c)中为不同R_{\mathrm{c}}^{\mathrm{*}}下，等效热导率的理论解与数值解之间的对比，两者的最大相对误差为{\mathrm{10}}^{-\mathrm{5}}。上述结果表明，当前的LBM具有良好的数值精度。图中实线和散点分别表示精确的理论解和LBM的数值解。

3.2 确定RVE的大小

开展数值研究之前，须要确定用于模拟的RVE的尺寸。根据截断高斯法重建了6种不同尺寸的RVE，每种尺寸下生成100个随机模型。离散相与基体的热导比均设置为k_{\mathrm{s}}=\mathrm{100}。图4中所示为2种不同体积分数下，RVE的无量纲尺寸N_c为64~384的模型对应的等效热导率的计算结果(N_{\mathrm{c}}=L/a)。100个随机模型等效热导率计算结果的均值与标准差用误差棒表示。随模型尺寸N_{\mathrm{c}}的增加，等效热导率的均值几乎不变，但标准差不断减小。这是因为模型尺寸越大，模型所包含的微结构信息越多，更能代表宏观尺度的模型特征。随着模型尺寸的扩大，其所需的计算资源也会显著增加。当N_{\mathrm{c}}=\mathrm{256}时，图中2种体积分数下，模拟结果的标准差均小于均值的5%。为了平衡计算精度和计算资源，本文将模型尺寸均设置为N_{\mathrm{c}}=\mathrm{256}。

3.3 热导比对等效热导率的影响

烧结纳米金属复合材料的等效热导率与介质中各组分的热导率密切相关。本小节研究了离散相与基体相间的热导率比值对烧结纳米金属等效热导率的影响。

图5所示为烧结纳米金属复合材料的等效热导率k_{\mathrm{e}\mathrm{f}\mathrm{f}}随离散相与基体相热导比值k_{\mathrm{s}}的变化情况。在不同的体积分数下，随着热导比k_{\mathrm{s}}的增加，等效热导率k_{\mathrm{e}\mathrm{f}\mathrm{f}}先迅速增大，然后逐渐趋于一个恒定值。这是由于在一定热导比范围内，高导热性能的离散相为热流提供了更有效的导热路径。当热导比达到一定程度后，复合材料内部热流的传递趋于饱和，从而导致等效热导率趋于稳定。例如在体积分数V_{\mathrm{p}}=\mathrm{0.2}的情况下，当热导率比值k_{\mathrm{s}}大于1 000时，再增大热导比值至10 000，烧结纳米金属的等效热导率的变化小于2%。

3.4 离散相体积分数对等效热导率的影响

离散相的体积分数是影响两相介质等效热导率最重要的因素。图6(a)所示为烧结纳米金属等效热导率随体离散相积分数的变化。在不同的热导率比值下，烧结纳米金属的等效热导率随离散相体积分数的增加呈指数型增加。这是因为体积分数越大，高热导率的离散相更容易在基体中形成连续的导热路径，从而显著提高烧结纳米金属的导热能力。

为探究体积分数对烧结纳米金属等效热导率的影响机制，图6(b)中所示为不同体积分数和每种工况条件下100个随机模型的离散相与基体相的平均热流密度。随着体积分数增加，通过离散相的平均热流密度不断增加，而通过基体相的平均热流密度几乎不变。当离散相体积分数较小时，离散相被基体包裹且在基体中的分布较为分散，因此难以形成有效的导热路径。而随着体积分数增大，离散相间的距离逐渐减小，互相接触形成有效导热路径的概率增大，在烧结纳米金属内更易形成有效的导热网络。热通量在传导过程中将优先选择热阻较小的路径进行传递。由于离散相导热系数大于基体相，热流通过离散相进行传递，并在离散相集中的区域达到局部峰值。图6(c)所示为每种工况下的烧结纳米金属模型的热通量云图。随着体积分数增加，离散相的热通量明显增加，与上述分析结果一致。综上所述，体积分数的增加会导致有效导热路径增多，进而增强烧结纳米金属的宏观等效热导率。

3.5 离散相特征尺寸对等效热导率的影响

当离散相在基体相中填充紧密时，烧结纳米金属的界面热阻可以忽略不计。图7(a)和7(b)所示为烧结纳米金属的等效热导率随离散相相关长度的变化，界面热阻均设为0。在不同体积分数和热导比条件下，等效热导率随相关长度均先增大后略有减小。为揭示此规律的机制，图7(c)展示了不同相关长度条件下，模型中离散相与基体相的平均热通量。通过离散相的平均热通量随相关长度先增加后减小。

图7(d)所示为不同尺寸的微结构的热流云图。当离散相的尺寸较小时()，随着特征尺寸增大，离散相间相互接触形成的有效导热路径逐渐增多，通过离散相的热通量逐渐增加，等效热导率相应地增大。随着离散相尺寸进一步增大(l_{\mathrm{c}}>\mathrm{4})，由于体积分数固定，因此离散相的数量将随相关长度增加而减少。大尺寸离散相间形成的有效导热路径数量减少，因而烧结纳米金属的等效热导率会略微减小。

3.6 接触热阻对等效热导率的影响

在多相介质中，不同组分间的不完美接触或界面失配会导致相界面处存在接触热阻。界面热阻会影响热通量的传递，从而降低材料的等效热导率。图8所示为2种不同体积分数条件下，烧结纳米金属的等效热导率随无量纲界面热阻的变化。当无量纲界面热阻较小时（如），界面热阻对材料等效热导率的影响很小，此时忽略界面热阻是合理的。随着界面热阻逐渐增大，材料的等效热导率显著减小。当无量纲界面热阻够大时[如图8(b)中，R_{\mathrm{c}}^{\mathrm{*}}>\mathrm{10}]，即使离散相拥有远大于基体相的热导率，材料的等效热导率也可能小于基体相的热导率。

当组分间存在界面热阻时，离散相的相关长度对烧结纳米金属等效热导率的影响规律将与无热阻时存在明显差异。图9(a)中所示为无量纲热阻R_{\mathrm{c}}^{\mathrm{*}}=\mathrm{5}时烧结纳米金属等效热导率随相关长度的变化。随离散相相关长度增加，等效热导率呈单调增加的趋势，与图7(a)的结果明显不同。图9(b)中模型的平均热流密度与图9(d)中热流密度云图均表明，通过离散相的热流密度随相关长度增大而增加。

图9(c)所示为烧结纳米金属中接触界面的平均长度随离散相相关长度的变化情况。随着相关长度的增加，离散相与基体相间的接触界面长度明显减少。当界面热阻较大时，界面热阻对基体中的传热起主导作用。此时接触界面越小，因界面热阻导致的热损失越小，因此与界面热阻较小时相比，在大界面热阻的情况下，等效热导率随相关长度的变化呈现出了不同的规律。

4 结论

本文采用截断高斯法重建了一系列不同统计参数的烧结纳米金属模型，采用LBM求解随机模型的等效热导率，系统研究了微结构对烧结纳米金属的等效热导率的影响规律和机制。结果表明：

1) 烧结纳米金属等效热导率随组分间热导比增大而不断增加，最终会因热流的传递逐渐饱和而趋于某个恒定的常值。

2) 界面热阻可忽略时，随着特征尺寸的增大，离散相间相互接触形成有效导热路径会先增多后减少，因此烧结纳米金属的等效热导率会先增大后减小。

3) 界面热阻不可忽略时，界面的数量随离散相尺寸的增大不断减小，烧结纳米金属的等效热导率随离散相尺寸增大而显著增大。

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基金资助

国家自然科学基金项目(12072297)

四川省科技计划项目(2023NSFSC1301)