Ru/ZrO2催化剂催化氨硼烷水解产氢研究

孙海杰; 刘欣改; 陈志浩; 陈凌霞; 张路; 梅洋洋

doi:10.16088/j.issn.1001-6600.2020030904

广西师范大学学报（自然科学版） ›› 2021, Vol. 39 ›› Issue (03) : 92 -101. DOI: 10.16088/j.issn.1001-6600.2020030904

Ru/ZrO₂催化剂催化氨硼烷水解产氢研究

孙海杰, 刘欣改, 陈志浩, 陈凌霞, 张路, 梅洋洋

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摘要

采用浸渍-化学还原法制备了Ru/ZrO₂催化剂,并考察了钌负载量、硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/ZrO₂催化BH₃NH₃水解产氢的影响。结果表明,在钌的负载量为0.4%,钌与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1∶1.6,还原温度为303 K时,Ru微晶尺寸为3.2 nm, Ru/ZrO₂催化剂催化BH₃NH₃水解产氢的转化频率TOF（turn over frequency）为38.4 mol/mol（Ru）·min。搅拌转速为450 r/min时,外扩散限制消除,产氢速率最大;产氢速率与催化剂用量成正比,氨硼烷水解产氢反应由催化剂界面反应控制;随着反应温度的升高,氨硼烷产氢速率系数增大,副产物偏硼酸钠越易从催化剂表面脱附,产氢速率越大。反应动力学计算表明Ru/ZrO₂催化剂催化BH₃NH₃水解产氢速率与氨硼烷浓度无关,活化能为66 kJ/mol。