二维CrPS₄异构化反应的热力学与动力学研究

摘要

本文依据拓扑学原理，从热力学和动力学角度出发，利用密度泛函理论，对团簇CrPS₄的异构化反应进行研究。结果表明：团簇CrPS₄的异构化反应过程主要依赖于非金属原子之间键的断裂和生成，异构化反应的生成物稳定性越好，反应物与生成物稳定性相差越大，异构化反应的平衡常数就越大，反应进行得就越完全；反应物越不稳定，本身含能就越高，跃迁到活化状态所需要的活化能就越低，就越容易发生异构化反应；所有构型均能通过异构化反应转化为稳定性较好的构型1⁴、 1²、 3⁴、 2²和2⁴。5⁴-2⁴和6⁴-1⁴的反应速度最快且进行得最彻底。熵增反应正反应的指前因子大于逆反应指前因子，对正反应速度促进作用更大，这一差值使得异构化反应越易进行。

关键词

团簇CrPS₄ / 异构化 / 密度泛函 / 活化能 / 指前因子

基金资助

国家自然科学基金(51634004); 国家级大学生创新创业训练计划(202010146009,202010146016,202110146027,202210146008,202210146011,202210146009); 辽宁省大学生创新创业训练计划项目(S202210146020,S202210146017,S202210146021)