有机硅烷对介孔Y型分子筛理化特性及费托性能影响研究

摘要

为了合成对汽油段、柴油段产物有高选择性的催化剂载体，以多种有机硅烷为模板剂原位合成了高结晶度介孔Y型分子筛，考察了硅烷剂浓度以及有机硅烷剂中的取代基对Y型分子筛性能的影响，并以合成的介孔分子筛为载体通过浸渍法负载钴制备了催化剂，考察了催化剂的费托反应性能；采用X射线衍射、比表面积测试、扫描电子显微镜等测试手段分析了介孔分子筛及催化剂的物性特征，分别使用气相色谱-质谱联用仪、气相色谱对反应产物进行了定性和定量分析。结果表明：有机硅烷剂中的硅与硅凝胶中的硅摩尔比为1∶30时达到饱和，继续提高硅烷剂浓度将导致分子筛结晶度下降，且大量的微孔损失，粒径明显减小。通过改变有机硅烷剂的取代基链长，分子筛的平均介孔尺寸可在4.9～9.0 nm进行调控。极性有机硅烷剂更有利于合成高结晶度与大比表面积的介孔分子筛，其中最大比表面积达到683.7 m²/g,且相较于相同链长的非极性有机硅烷剂合成的分子筛其微孔孔容增加了约30%,而介孔孔容几乎相同。在以合成气为原料气的费托合成实验中，极性有机硅烷剂合成的分子筛催化剂对柴油段C_10-20产物具有较高选择性，最高达31.1%;非极性有机硅烷剂合成的分子筛催化剂对汽油段C_5-12产物具有较高选择性，最高达39.7%。

关键词

有机硅烷 / 介孔分子筛 / 费托合成 / 钴基催化剂