PDA及其衍生NGC膜包覆A-TiO₂可见光催化氧化乙醛

摘要

针对TiO₂在可见光波段对连续流动态乙醛的催化降解性能弱等问题，采用贻贝仿生化学策略及高温炭化工艺构建了广谱性聚多巴胺（PDA）及其衍生N掺杂炭（NGC）膜包覆的核壳型锐钛矿TiO₂（AT）(AT@P和AT@C)。利用扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见光漫反射光谱（UV-vis DRS）、瞬时光电流密度-时间曲线（I-t）和交流阻抗（EIS）等手段对材料的物化性质及光电学性质进行表征，研究复合AT中不同PDA包覆量及最佳包覆量时炭化前、后微观成分和结构变化对乙醛的可见光催化性能的影响。结果表明：PDA的包覆显著增强了AT的可见光吸收能力和光生载流子分离能力，极大地提高了其在可见光照下光催化降解乙醛的活性。当多巴胺添加量为50 mg时获得的AT@P-50相比AT@P-10和AT@P-100展现出较高的降解效率（71%）,是AT的2.09倍。π共轭结构高活性N（石墨化N）的转化可进一步提高材料的载流子分离效率和界面迁移率，促进AT的光催化活性及稳定性的提升。最佳PDA包覆量时炭化衍生NGC包覆的AT@C-50的乙醛可见光降解效率高达77%,分别是AT和AT@P-50的2.26、1.08倍。在相同的连续流动体系和乙醛浓度条件下，合成的AT@P-x（x=10、50和100）、AT@C-50相比其他精心设计的TiO₂复合材料对乙醛具有更为优异的可见光催化降解性能。此外，采用原位红外漫反射技术（in-situ DRIFTS）探究AT@C-50在乙醛催化过程中间产物的演变行为，并揭示了可能的催化路径和反应机制。

关键词

醛类挥发性有机物 / 光催化 / 锐钛矿TiO₂ / 聚多巴胺 / 反应机制