毒砂(001)表面水氧吸附氧化机制的密度泛函理论研究

陈建华; 张建华; 常家钰; 黄国权; 刘钰婷; 曾媛圆; 李玉琼

doi:10.13624/j.cnki.issn.1001-7445.2026.0238

广西大学学报（自然科学版） ›› 2026, Vol. 51 ›› Issue (01) : 238 -249. DOI: 10.13624/j.cnki.issn.1001-7445.2026.0238

毒砂(001)表面水氧吸附氧化机制的密度泛函理论研究

陈建华, 张建华, 常家钰, 黄国权, 刘钰婷, 曾媛圆, 李玉琼

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摘要

为了研究毒砂表面的微观氧化行为，采用密度泛函理论方法从原子级别揭示毒砂（001）表面在水氧环境下的吸附氧化机制。结果表明：毒砂（001）表面弛豫程度较小，表面没有重构现象。单独吸附的水分子，在毒砂表面仅发生分子吸附，且在高位Fe上的吸附强于低位Fe; O₂分子在毒砂表面易发生解离吸附，O原子优先吸附于Fe原子和As原子上，形成的Fe—■三元环是O₂在毒砂表面吸附的最稳定结构。H₂O和O₂分子的共吸附作用要比单独分子吸附程度强，会促进H₂O分子和O₂分子在表面的解离，且H₂O分子和O₂分子更倾向于在表面Fe和As位发生解离吸附，形成As—OH、Fe—OH、Fe—O类产物。