轻度砷污染耕地中作物重金属富集特征分析

Analysis of Heavy Metal Enrichment Characteristics in Crops Grown in Mildly Arsenic-Contaminated Farmland

摘要

为研究轻度砷（As）污染耕地中作物重金属的富集特征，以山东轻度砷污染耕地土壤及主栽作物(小麦、水稻、莲藕、大蒜、大豆)为研究对象，对耕层土壤中Cd、 Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni含量及作物可食用部位中的Cd、Hg、As、Pb、Cr含量进行测定，并运用地累积指数、生物富集系数、相关性分析等方法对土壤重金属污染状况及作物重金属含量和富集特征进行分析。结果显示，土壤中As含量超标率为12.5%，而Cd、Hg、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni含量均未超标；其中，Cd、Hg、As、Pb、Cu、Zn、Ni平均含量分别是土壤背景值的1.08、1.39、1.46、1.31、1.11、1.18、1.38 倍；地累积指数评价结果显示，Pb、Cr、Cu、Zn在大部分采样点表现为无污染，Cd、Hg、Ni在大部分采样点表现为轻度—中等污染，As在大部分采样点表现为中等污染。作物可食用部位中的Cd、Hg、As、Pb、Cr含量均未超标，符合食品安全要求。相关性分析发现，Cd、Pb含量在5种作物中均呈极显著正相关，As、Cr含量在大蒜、大豆、小麦、水稻中均呈极显著正相关。富集特征分析发现，莲藕、水稻、大豆对Hg的富集能力均较低，莲藕对Cd、Pb、Cr的富集能力远低于其他作物。作物可食用部位重金属含量与土壤中重金属含量相关性分析发现，小麦中Hg、As、Pb、Cr含量，大蒜中As、Pb含量，大豆中As含量均与土壤中相应重金属含量呈显著或极显著相关。综上，耕地土壤重金属污染水平较低，可实现农产品的安全生产。

Abstract

To investigate the enrichment characteristics of heavy metals in crops grown in mildly arsenic (As)-contaminated cultivated soils, this study, the contents of Cd, Hg, As, Pb, Cr, Cu, Zn, and Ni in the topsoil, as well as the contents of Cd, Hg, As, Pb, and Cr in the edible parts of major crops (wheat, rice, lotus root, garlic, and soybean) in Shandong province were measured. The geo-accumulation index, bioconcentration factor, and correlation analysis were employed to assess soil heavy metal contamination and the contents and enrichment characteristics of the heavy metal in crops. The results showed that the exceedance rate of As content in the soil was 12.5%, while the contents of Cd, Hg, Pb, Cr, Cu, Zn, and Ni were all below the corresponding risk thresholds. The average contents of Cd, Hg, As, Pb, Cu, Zn, and Ni were 1.08, 1.39, 1.46, 1.31, 1.11, 1.18, and 1.38 times of their respective soil background values, respectively. The geo-accumulation index evaluation indicated that Pb, Cr, Cu, and Zn exhibited no contamination at most sampling sites, Cd, Hg, and Ni exhibited mild to moderate contamination at most sampling sites, and As exhibited moderate contamination at most sampling sites. The contents of Cd, Hg, As, Pb, and Cr in the edible parts of all crops were below the permissible limits of food safety standards. Correlation analysis revealed that Cd and Pb contents showed an extremely significantly positive correlation in garlic, lotus root, and soybean, while As and Cr contents showed an extremely significantly positive correlation in garlic, soybean, wheat, and rice. Enrichment characteristic analysis demonstrated that lotus root, rice, and soybean had low enrichment capacities for Hg, and the enrichment capacity of lotus root for Cd, Pb, and Cr was much lower than that of the other crops. Correlation analysis between the heavy metal contents in the edible parts of crops and those in the soil revealed that the contents of Hg, As, Pb, and Cr in wheat, the contents of As and Pb in garlic, and the content of As in soybean were significantly or extremely significantly correlated with their corresponding heavy metal contents in the soil. In conclusion, the heavy metal contamination level in the cultivated soil was low, enabling the safe production of agricultural products.

Graphical abstract

关键词

土壤 / 轻度砷污染 / 重金属 / 地累积指数 / 生物富集系数 / 相关性分析

Key words

soil / mild arsenic contamination / heavy metal / geo-accumulation index / bioconcentration factor / correlation analysis

土壤是一切生物赖以生存和发展的物质基础，是不可替代的自然资源^[1]，其环境质量直接关系到农产品安全与农业的绿色可持续发展^[2]。然而，近30 a来，伴随快速工业化和农业集约化进程，土壤中重金属污染问题日益凸显^[3-4]。重金属通过土壤—作物—食物链的迁移富集，最终危害人体健康^[5-8]，使得农田重金属污染防治和食品安全成为备受关注的重大课题。

在应对这一挑战过程中，科学家已对土壤—作物系统中重金属的含量、迁移与富集特征开展了大量研究。郑尚任等^[9]对重庆市局部地区的水体、土壤、植物、鱼体中Cd等重金属含量进行了测定，这些介质中均存在一定程度的Cd富集。汪雅各等^[10]对上海菜区土壤和蔬菜中重金属含量进行了研究，发现污染土壤中多种重金属元素含量均显著增加，土壤中Cd积累最为突出，局部地区的蔬菜中Cd、Hg含量超过了参考标准。仲维科等^[11]研究发现，造成农田重金属污染的主要成因有污水灌溉、工业生产“三废”排放、汽车尾气中的铅沉降，以及城市生活垃圾的农用等。朱书法等^[12]对洛阳市郊区蔬菜地土壤－蔬菜中重金属含量的相关性进行了研究，发现土壤中Cu、Cd、Hg含量与蔬菜中的含量呈显著相关，而多数蔬菜中Pb、Zn含量与土壤中含量无相关性。成世才等^[13]对寿光蔬菜基地蔬菜样品进行了检验分析发现，不同的蔬菜种类对不同的重金属元素的富集程度不同。李其林等^[14]对三峡库区重庆段沿江15个区县农田耕层土壤及水稻、玉米、小麦的重金属含量进行检测发现，水稻、玉米、小麦中Pb、Cd、Cr含量超标率较高，其中，水稻中的Cd含量与土壤中的Cd含量呈正相关关系。杨晓辉^[15]对安徽省江淮地区不同污染程度的农田土壤－作物系统重金属的富集特征进行了研究，发现水稻和油菜对Cd和Zn的富集能力远高于其他重金属。张成等^[16]对成都6种小春作物重金属含量与土壤质量的关系进行了研究，发现不同作物中重金属含量与土壤中相应重金属含量的相关性存在较大差异。刘意章等^[17]对重庆高Cd地质背景区农作物进行了重金属富集特征研究，发现Cd易于在农作物中富集，其中，叶类蔬菜的富集程度最高，不适宜在该区域种植。马成卫等^[18]对四川盆地西北部农田土壤—玉米作物重金属富集特征及相关性进行了研究，发现玉米中部分重金属含量与土壤重金属含量间存在相关性。王鹏等^[19]对海南岛东部主要农作物和土壤中重金属的富集特征进行了研究，发现水稻和胡椒对Zn、Cr、As、Pb、Cu、Cd 6种重金属的富集能力较弱，槟榔鲜果对6种重金属的富集能力较强。牛浩泽等^[20]对陕西秦岭不同矿区农田土壤和作物重金属污染特征进行了研究，发现土壤中普遍存在重金属污染，部分土壤样品中Cd表现偏重污染。夏云俄等^[21]对云南省某市安全利用类农用地蔬菜重金属积累特征进行了研究，发现Cd在多种蔬菜中超标。赵永胜等^[22]对山西省中药材主产区黄芩、远志重金属污染进行了研究，发现山西省黄芩、远志产区土壤重金属的主要潜在污染物为砷，其种植过程中使用农药和磷肥是土壤中砷的一个重要来源。柴冠群等^[23]对黔西北地区种植的不同品种四季豆Cd富集差异进行了研究，发现品种帮达二号高产且Cd含量较低。余飞等^[24]对矿区周边耕地土壤—农作物系统重金属富集特征进行了研究，发现Cd是区域土壤重要污染元素，在水稻、玉米和红薯中超标，在土壤—作物系统中表现出较强的迁移富集能力。

已有研究对局部区域土壤与作物重金属污染及吸收富集特征进行了深入分析，发现不同作物品种对重金属的富集存在显著差异，这为通过作物筛选与替代实现污染耕地安全利用提供了可能。但目前针对轻度砷污染耕地中土壤—农作物系统重金属累积特征的研究仍较缺乏。

本研究以山东轻度砷污染耕地及主栽农作物为试验对象，分析土壤与作物中重金属含量，评价土壤重金属污染状况，并分析对比作物的重金属富集特征，以期为轻度砷污染耕地的风险管控与种植结构调整提供科学依据。

1 材料和方法

1.1 试验地概况

试验地位于山东省西南部滨湖涝洼地区，土壤为淹育水稻土，土壤有机质含量为18.8 g/kg，pH值为7.40~8.64。砷污染土壤总As含量为2.76~24.95 mg/kg，区域土壤背景值As含量为10.4 mg/kg。农田主要实行稻麦轮作，部分农田实行大蒜大豆、小麦大豆、小麦玉米轮作，少量水果和蔬菜种植。农田普遍采用河渠水浇灌，水质达到地表水Ⅲ级标准。水稻季施复合肥600 kg/hm²，补施锌肥、硅肥(有效硅≥20%)450~600 kg/hm²（2 a一次），对于小麦秸秆“全量还田”的地块增施尿素150 kg/hm²，秸秆“半量还田”的地块增施尿素45~75 kg/hm²；小麦季施750 kg/hm²复合肥、375 kg/hm²尿素。部分土壤As含量超过了《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618）^[25]风险筛选值，属于安全利用类耕地。

1.2 试验设计

在山东省砷轻度污染耕地区域，采用网格法、随机法布设样点，每10 hm²至少布设1个样点，共布设287个采样点，采样样点分布如图1所示。按照《农田土壤环境质量监测技术规范》NY/T 395^[26]和《农、畜、水产品污染监测技术规范》NY/T 398^[27]相关要求，在确定位置的田块采集了土壤和农产品样品。在种植小麦、大蒜、莲藕、大豆的耕地中，采集0~20 cm表层土壤样本共287个。每个分点取0.5 kg土壤样品，混匀后采用四分法缩分至约1 kg。采集农产品样本447个，其中，大蒜36个、莲藕34个、小麦182个、大豆21个、水稻174个。农作物采样方法为对于一年一熟地块，在已确定的采样地块内，根据实际情况与土壤样品同步进行多点采样，每个混合样品至少包含5个采样点样本，等量混匀后组成；对于一年两熟地块，则依据坐标及标记物准确找回原位点，并以标记点为中心、半径1 m范围内采集农作物样本。

土壤样品去除杂物，在风干室自然风干，经研磨后分别过0.25、0.15 mm尼龙筛，混匀待测。小麦、大豆、水稻的籽粒样品采用木棒碾压脱粒后，用自来水清洗干净，利用超声波清洗仪清洗3次，随后放入烘箱中烘干。烘干后的样品经全自动研磨仪磨碎、过筛，待测。大蒜、莲藕等蔬菜类作物采集对应部位后，于超声波清洗仪中用去离子水清洗3次，取出后用吸水纸擦干，经全自动研磨仪研磨成浆，待测。

1.3 测定项目及方法

土壤样品检测指标包括Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni以及pH值，农作物样品检测指标为环境中普遍存在且生物毒性较显著的元素^[28]，包括Cd、Hg、As、Pb、Cr。检测指标、方法依据与主要仪器设备见表1。

1.4 数据分析

采用地累积指数（Geo-accumulation index，I_geo）评价土壤重金属的污染程度^[29]。

I_geo=\mathrm{l}\mathrm{o}{\mathrm{g}}_{\mathrm{2}}(C_i/(\mathrm{k}{B}_i))（1）

式中，C_i 为重金属的测定浓度；B_i 采用济宁市土壤重金属元素背景值^[30]；k为背景浓度变化系数(通常为1.5)。地累积指数评价标准^[29]见表2。

采用富集系数评价作物从土壤中吸收富集重金属元素的能力^[31-32]。

BAF=C_i /G_i（2）

式中，BAF为富集系数，C_i 为农作物中i元素含量的实测值（mg/kg），Gi为对应根系土中i元素含量的实测值（mg/kg）。BAF数值越大，表明作物对重金属的吸收富集能力越强。

采用Excel 2016对重金属含量检测数据进行统计学分析并制图；采用SPSS 27.0进行显著性分析和相关性分析。

2 结果与分析

2.1 根系土壤中重金属含量分析

作物根系土壤中重金属含量测定结果显示（表3），土壤pH值为7.40~8.64，Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni含量均值分别为0.17、0.05、15.23、30.46、62.05、31.96、85.32、42.49 mg/kg，与《农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618—2018）^[25]水田风险筛选值相比，36个样点中的As含量超标，超标率为12.5%，而Cd、Hg、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni含量在所有样点中均未超标。

部分样点土壤中重金属含量高于济宁市土壤背景值^[27]，其中，有277个样点中的Ni含量、258个样点中的As含量、257个样点中的Cd含量、194个样点中的Hg含量、144个样点中的Cr含量、138个样点中的Cu含量、138个样点中的Zn含量、114个样点中的Pb含量均超过了济宁市土壤背景值含量，Cd、Hg、As、Pb、Cu、Zn、Ni平均含量分别是济宁市土壤背景值的1.08、1.39、1.46、1.31、1.11、1.18、1.38倍，表明试验地重金属存在不同程度的累积。

2.2 土壤重金属地累积指数分析

地累积指数法评价结果显示（表4），研究区土壤重金属地积累指数（I_geo）均值由高到低依次为Cd>Ni>As>Hg>Cu=Zn>Pb>Cr。其中，Pb、Cr、Cu、Zn在大部分样点表现为无污染，部分样点表现为轻度—中等污染；Ni在大部分样点表现为轻度—中等污染，部分样点表现为无污染；Cd、Hg在大部分样点表现为轻度—中等污染，部分样点表现为无污染和中等污染；As在大部分样点表现为中等污染，部分样点表现为轻度—中等污染，Cd、Hg、As相较于其他5种重金属累积程度较为明显。总体来看，试验地重金属污染水平较低，土壤环境质量良好。

2.3 土壤中不同重金属含量的相关性分析

从表5可以看出，土壤中As含量与Cd、Cr、Cu、Zn含量均呈极显著正相关（P<0.01），与Pb呈显著正相关（P<0.05），与Hg、Ni含量均呈负相关；Cd含量与Cr、Pb、Cu、Zn含量均呈极显著正相关（P<0.01）；Cr含量与Pb、Cu、Zn、Ni含量均呈极显著正相关（P<0.01）；Hg含量与Ni含量呈极显著负相关关系（P<0.01）；Pb含量与Cu、Zn、Ni含量均呈极显著正相关（P<0.01）；Cu含量与Zn、Ni含量均呈极显著正相关（P<0.01）。表明试验地土壤中重金属可能具有同源性。

2.4 农作物可食用部位中不同重金属含量分析

农作物可食用部位中的重金属含量测定结果显示（表6），5种农作物可食用部分中的Cd、Hg、As、Pb、Cr含量均低于《食品安全国家标准　食品中污染物限量》（GB 2762—2022）^[33]限量值，表明农产品在重金属污染方面符合食品安全要求。

小麦籽粒、水稻籽粒、大蒜、莲藕、大豆籽粒中Cd含量均值分别为0.038、0.054、0.019、0.019、0.024 mg/kg，As含量均值分别为0.043、0.103、0.047、0.147、0.105 mg/kg，Pb含量均值分别为0.053、0.058、0.044、0.033、0.043 mg/kg，Cr含量均值分别为0.229、0.214、0.148、0.117、0.136 mg/kg。莲藕中均未检出Hg。174份水稻样本中157份未检出Hg，36份大蒜样本中17份未检出Hg，21份大豆样本中17份未检出Hg。

2.5 作物中重金属的富集特征分析

农作物重金属富集系数统计结果显示（表7），小麦重金属富集系数均值由高到低依次为Cd>Hg>Cr>As>Pb，Cd和Hg富集系数均值大于0.1，As、Cr、Pb的富集系数均值的最大值为0.003 9，表明小麦对Cd、Hg的富集能力相对较强，而对其他重金属的富集能力较低。水稻籽粒中重金属富集系数均值由高到低依次为Cd>As>Cr>Pb，Cd的富集系数为0.086 0~1.165 6，As、Cr、Pb富集系数为0.001 0~0.025 0、0.000 5~0.013 8、0.000 1~0.004 9，表明水稻籽粒对Cd的富集能力较强，对其他重金属的富集能力较低。大蒜中重金属富集系数均值由高到低依次为Cd>Hg>Cr>As>Pb，Cd的富集系数为0.063 7~0.344 8，均值为0.142 7，其他重金属富集系数较小，表明大蒜对Cd的富集能力相对较高，对其他重金属富集能力较低。

莲藕中重金属富集系数均值由高到低依次为Cd>As>Cr>Pb，Cd的富集系数为0.003 7~0.462 8，均值为0.099 8，表明莲藕对Cd的富集能力相对较高，对其他重金属富集能力较低。大豆中重金属富集系数均值由高到低依次为Cd>As>Cr>Pb，Cd的富集系数为0.079 2~0.553 8，均值为0.172 7，高于其他重金属的富集系数，表明大豆籽粒对Cd的富集能力相对较高。

2.6 作物可食用部位中不同重金属含量之间的相关性分析

作物可食用部位重金属含量之间的相关性分析结果显示如表8所示。

由表8可知，小麦籽粒中，As含量与Cd、Cr、Pb含量均呈极显著正相关（P<0.01），Hg含量与As、Cd、Cr、Pb含量均呈负相关，Cd含量与Cr、Pb含量均呈极显著正相关（P<0.01），Cr含量与Pb含量呈极显著正相关（P<0.01）；水稻籽粒中，As含量与Cd、Cr、Pb含量均呈极显著正相关（P<0.01），Pb含量与Cd含量呈极显著正相关（P<0.01），与Cr含量呈显著正相关（P<0.05）；大蒜中，As含量与Cr含量呈极显著正相关（P<0.01），与Pb含量显著负相关（P<0.05），与Cd、Hg含量呈负相关，Cd含量与Pb含量呈极显著正相关（P<0.01）；莲藕中，As含量与Cd含量呈极显著负相关（P<0.01），Cd含量与Pb含量呈极显著正相关（P<0.01），与Cr含量呈显著负相关（P<0.05），Cr含量与Pb含量呈极显著负相关（P<0.01）；大豆籽粒中，As含量与Cr含量呈极显著正相关（P<0.01），与Cd、Pb含量呈负相关，Cd含量与Pb含量呈极显著正相关（P<0.01）。

2.7 土壤与作物可食用部位重金属含量相关性分析

土壤与作物可食用部位重金属含量相关性分析结果显示如表9所示。

由表9可知，小麦中的Hg、As、Pb、Cr含量分别与土壤中的Hg、As、Pb、Cr含量呈显著正相关（P<0.05），表明小麦中Hg、As、Pb、Cr含量受其土壤中相应重金属含量影响较大；水稻中的Cd、As、Pb、Cr含量与土壤中的Cd、As、Pb、Cr含量均不相关；大蒜中As、Pb含量分别与土壤中的As、Pb含量呈显著相关（P<0.05），表明大蒜中As、Pb含量受其土壤相应重金属含量影响较大；莲藕中Cd、As、Pb、Cr与土壤中的Cd、As、Pb、Cr含量均不相关，表明莲藕中重金属的含量受土壤中相应重金属含量影响不明显；大豆中As含量与土壤中As含量呈极显著相关（P<0.01），且相关系数高达0.620，表明大豆中As含量受土壤中As含量影响较大。

3 结论与讨论

与区域土壤背景值相比，耕层土壤中As、Cd、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni含量呈现不同程度的累积。Hg、Cd含量呈现显著的空间变异，其分布特征可能受局部人为污染源的强烈影响，或存在多源污染的复合效应，As、Cr、Zn、Pb、Cu、Ni含量呈现中等程度的空间变异，可能受自然成土过程与人类活动的共同作用。12.5%土壤样点中As含量超过农用地水田风险筛选值，存在轻度污染，建议持续监测土壤—作物系统重金属含量，重点关注As迁移转化对食品安全的影响。

小麦、水稻、大蒜、莲藕和大豆的可食用部位重金属均未超过GB 2762限值，试验地可以实现农产品安全生产。5种作物中的Cd、Hg含量比As、Pb、Cr含量低，这与成世才等^[13]对山东寿光27种蔬菜的研究结果一致；5种作物中Cd、Pb、Cr含量均值的排序基本一致，小麦籽粒、水稻籽粒、大蒜、大豆籽粒中Hg的含量均值接近。莲藕中未检出Hg，这与李静等^[34]、刘玉玲等^[35]在莲藕中Hg检出率极低的结果一致，与其他4种作物相比，莲藕中Cd、Pb、Cr含量最低，As含量最高。

小麦、水稻、大蒜、莲藕和大豆的可食用部位对5种重金属富集能力均较低，其中，莲藕对Hg、Cd、Pb、Cr的富集能力最低，表现出特殊的低累积特性。不同重金属的富集系数存在显著差异，Cd在作物中的富集系数均显著高于Hg、As、Cr和Pb，这与杨晓辉等^[15]、余飞等^[24]的研究结果一致。Cd的富集系数均值大小排序为水稻>小麦>大豆>大蒜>莲藕，这与宁欣杰等^[36]研究结果相一致。不同作物对Hg的富集特征存在显著差异，其中，小麦对Hg的富集能力相对较高，而莲藕、水稻及大豆对Hg的富集能力相对较低。5种作物对Pb、Cr、As的富集能力均极低。基于上述结果，建议今后加强对莲藕重金属含量的监测及其吸收富集机制的研究，并开展低累积作物品种的筛选与培育工作。

作物重金属含量的相关性分析结果显示，Cd与Pb在5种作物中均呈极显著正相关，表明这5种作物中Cd和Pb可能具有相同的污染来源及相似的吸收积累规律。As与Cr在大蒜、大豆中呈极显著正相关，在小麦、水稻中呈显著正相关，表明这4种作物中As和Cr可能源于共同的污染途径并遵循类似的积累模式。相比之下，莲藕中As-Cd、Cd-Cr及Cr-Pb等多组重金属呈负相关关系，暗示其可能存在特殊的吸收转运屏障机制。此外，大蒜中Cd与Pb呈极显著正相关，而As与Pb呈显著负相关。基于上述结果，建议后续加强对Cd与Pb、As与Cr的协同监测及污染来源解析，并重点关注作物中重金属含量与土壤相应重金属含量之间的关联机制。

作物可食用部位重金属含量与其土壤中相应重金属含量的相关性因作物种类和重金属种类而异。小麦中Hg、As、Pb、Cr，大蒜中As、Pb，以及大豆中As含量均与土壤中相应重金属含量呈显著或极显著相关，表明在试验土壤条件下，这些作物中的重金属含量可较好地反映土壤中相应重金属含量水平。水稻与莲藕中重金属含量与其土壤中总量相关性不显著，这很可能与水田及池塘生长环境影响了重金属的生物有效性有关。Cd在5种作物中的含量均未与土壤中Cd含量呈现显著相关。需要注意的是，本研究基于土壤重金属全量检测结果开展相关性分析，未测定土壤中重金属的有效态含量，该局限性可能对作物与土壤间重金属含量相关性分析结果产生一定影响。后续研究应开展土壤重金属有效态含量的检测，深入探讨其与作物中重金属含量之间的关系。

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基金资助

济宁市重点研发计划(2023NYNS016)