张掖绿洲玉米制种田地膜残留特征及对土壤理化性状的影响分析

Analysis on characteristics of plastic film residue in maize planting fields in Zhangye Oasis and its effect on soil physical and chemical properties

摘要

目的 阐明地膜残留量对玉米田土壤理化性状的影响，为地膜的科学使用和残膜防治提供理论指导。 方法 对张掖绿洲玉米制种田连作5 a后（2023年3月）的10个样点土壤中地膜残留量和塑化剂主要成分进行检测，分析地膜残留量区域分布特征，并对各样点的塑化剂含量、土壤理化性质进行测定，分析地膜残留量对土壤理化性状的影响。 结果 土壤中地膜残留量与塑化剂含量成正相关，随着地膜污染的加重，土壤pH值呈上升趋势，有机质、全氮、全磷和全钾下降趋势明显，地膜残留对玉米制种田土壤理化性状产生明显的影响。 结论 张掖绿洲玉米制种田残膜污染较严重，严重危害到土壤健康，需科学防治残膜污染。

Abstract

Objective The study aimed to elucidate the impact of residual plastic film on the physical and chemical properties of corn field soil，providing theoretical guidance for scientific use of plastic film and the control of its residue. Method The residual amount of plastic film and the main components of plasticizers in the soil of 10 sampling sites in the field for corn seed production in Zhangye Oasis were detected after 5 years of continuous cultivation (March 2023).The regional distribution characteristics of plastic film residual amount was analyzed and the content of plasticizers and soil physicochemical properties at various points were measured，followed by analyzing the impact of plastic film residue on soil physicochemical properties. Result There was a positive correlation between the residual amount of plastic film in soil and the content of plasticizers.With the plastic film pollution aggravated，the soil pH value showed an upward trend，while the organic matter，total nitrogen，total phosphorus，and total potassium showed a significantly downward trend.Plastic film residue had a significant impact on the physical and chemical properties of soil in the fields for corn seed production. Conclusion The residual film pollution in the field for corn production in Zhangye Oasis is relatively serious，which will generate much damage to soil health.It is advisable to scientifically prevent and control the pollution of the residual film.

Graphical abstract

关键词

地膜残留量 / 区域分布 / 土壤养分 / 玉米制种田

Key words

residual amount of plastic film / regional distribution / soil nutrients / corn seed production field

地膜覆盖技术的应用对保障我国粮食安全做出了重大贡献，大幅改善了农业生产方式，使得可耕作面积扩大、耕种作物种类增多，尤其在高寒冷凉、干旱及半干旱地区玉米等作物生产中发挥了显著的增产作用^［1］。地膜覆盖还可以蓄水保墒，使水分利用效率提高13.3%，显著改善农田水肥条件，使玉米增产高达60.7%^［2-5］。虽然，地膜覆盖技术已经成为农业不可或缺的管理方式之一，但地膜易破碎、残膜回收率远低于地膜使用率以及残膜难降解等问题导致农田土壤中地膜残留量不断增加，对环境造成诸多危害，如土壤板结、次生盐渍化、土壤肥力降低等。

河西绿洲灌区是甘肃省商品粮基地，玉米是张掖绿洲灌区的主要粮食作物，由于受水资源缺乏和积温不足的影响，生产中主要采用覆膜栽培技术，表现为覆盖面积大、覆盖年限长、使用强度大的特点^［6-7］。多年的地膜投入量使农田土壤中地膜残留量呈逐年增加趋势^［8］。聚乙烯地膜不易降解，研究发现残膜可在土壤中存留200~400 a，大量地膜残留在土壤中对土壤环境及作物的生长发育和产量均产生负面影响^［9-10］。虽然大量研究分析了残膜对土壤物理性状、水热效应、土壤环境的影响，但针对张掖绿洲灌区的研究还鲜见报道。鉴于此，本研究针对张掖一些地膜使用量较高的区域开展地膜残留量调查，摸清并了解不同区域地膜残留现状及其环境危害，探讨不同地膜残留量对玉米田土壤理化性状的影响，旨在为地膜的科学使用和残膜防治提供理论指导。

1 材料与方法

1.1 研究区概述

张掖绿洲位于河西走廊中段、祁连山北侧山前洪积平原，涵盖沿黑河中游（从鹰落峡至正义峡）分布的各片绿洲。张掖年平均气温7.8 ℃，最高气温38.6 ℃，最低气温-28.7 ℃。年平均降水量113~120 mm，川区降水量130 mm，浅山区降水量250~300 mm，山区降水量400~450 mm，在6~10月降水量占70%以上。蒸发量2 047 mm，日照时数3 085 h，无霜期138~179 d。张掖绿洲平坦开阔的地形、丰富的黑河水资源加上地膜覆盖技术的推广使其成为重要的内陆封闭灌溉农业区之一^［11-12］。研究区气候特征表现为典型的荒漠气候，土壤类型主要以灰棕漠土为主^［13］。

1.2 试验方法

试验于2018年3月~2023年3月在甘肃省张掖绿洲灌区进行，选择张掖市甘州区、临泽县、高台县的10个样点，样点分布情况见表1。在2018年3月玉米春播前对各样点土壤理化性状进行初步测定。为了解张掖绿洲灌区玉米连作田地膜残留状况，在连作5 a后（2023年3月）进行各样点地膜残留状况调查，记录每一样点的地膜残留情况，每个样点采取3点取样法进行取样，取样面积为1 m×1 m，以土壤深度30 cm为取样区间，挑取其中残膜，分别统计每个样点的残膜质量，并对各样点的塑化剂含量、土壤理化性质进行测定，分析地膜残留量对土壤理化性状的影响。

1.3 测定项目和方法

1.3.1 土壤样品采集与测定

土壤样品分别于2018年3月和2023年3月玉米种植前，按“S”形多点采样，取土壤表层0~20 cm的土壤样品，混合均匀，风干过筛后进行土壤有机质、土壤全氮、土壤全磷、土壤全钾和土壤pH值的测定。土壤有机质采用浓硫酸重铬酸钾外加热-硫酸亚铁滴定法测定；土壤全氮含量测定采用半微量凯氏定氮-硫酸滴定法；土壤全磷测定采用硫酸-高氯酸消煮法；土壤全钾测定利用NaOH熔融-火焰光度计法；土壤pH值采用电位法进行测定，水土比为1∶5（m∶V）。

1.3.2 残膜样品采集与处理

残膜样品采集于2023年3月玉米种植前进行。本次调查共采集10个样点样本，各县区样本量分别为甘州区5个、临泽县4个、高台县1个。每个调查样地选取3个1 m×1 m的样方，在周围铺上帆布，用铁锹将样方表层土（0~20 cm）放入筛子中，边筛土边人工捡拾残留地膜，残膜以肉眼可见为标准，小心清除附在残膜上的土，防止残膜破裂，然后将地膜放入自封袋中并编号，带回实验室后浸泡1 h左右，待残膜表面泥土等物质松散先人工去除残膜表面的泥土，再用超声波清洗仪清洗 残膜10 min，最后将清洗过的残膜在阴凉干燥处晾干并称质量。

1.3.3 地膜残留量计算和污染评价标准

将每个样点内3个样方的残膜质量相加求平均值，即为该样地表层土壤的地膜残留量：

M=10 000（W₁+W₂+W₃）/3

式中：M为调查样地表层土壤的地膜残留量，kg/hm²；W_n为每个样方表层土壤的残膜总净质量，kg；3为样方的数量。

本文参照《农用地膜残留量限值及测定》（GB/T 25413-2010）和《农田地膜残留调查与评价技术规程》（DB23/T 2033-2017），对研究区地膜污染状况进行等级划分，依次为：地膜残留量0~25 kg/hm²属于低污染；25~50 kg/hm²属于中污染；50~75 kg/hm²属于高污染；>75 kg/hm²属于重污染。

1.4 土壤塑化剂测定

用土钻收集表层（0~20 cm）土壤，每个地点取3个样点重复，储存于布袋中混合均匀运送至实验室检测。风干土壤样品（0~20 cm）过0.15 mm的筛网。称取5 g土壤样品放入50 mL玻璃离心管中，加入20 mL正己烷后静置过夜，然后超声提取30 min，离心（10 000 r/min，5 min）后，取上清液，重复操作3次。最后将约60 mL的提取液旋转蒸发至1 mL左右，过滤后定容至1 mL，用于测定PAEs浓度。本研究分析了16种塑化剂同系物，分别是邻苯二甲酸二甲酯（DMP）、邻苯二甲酸二异丁酯（DIBP）、邻苯二甲酸二乙酯（DEP）、邻苯二甲酸二丁酯（DBP）、邻苯二甲酸二（2-甲氧基）乙酯（DMEP）、邻苯二甲酸二（4-甲氧-2-戊基）酯（BMPP）、邻苯二甲酸二（2-乙氧基）乙酯（DEEP）、邻苯二甲酸二戊酯（DPP）、邻苯二甲酸二己酯（DHXP）、邻苯二甲酸丁苄酯（BBP）、邻苯二甲酸二（2-丁氧基）乙酯（DBEP）、邻苯二甲酸二环己酯（DCHP）、邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）、邻苯二甲酸二苯酯（DP）、邻苯二甲酸二正辛酯（DNOP）和邻苯二甲酸二异壬酯（DINP）。

使用气相色谱-质谱联用仪（trace1300，Thermo Fisher）进行PAEs分析。配备Triplus RSH自动采样器。色谱条件：色谱柱：TG-5MS色谱柱（30 m×0.25 mm，0.25 μm，Thermo Fisher）。进样口温度为250 ℃，进样量1.0 μL；采用氦气作为载气，柱流量为0.8 mL/min。柱箱升温梯度如下：初始温度60 ℃，保持1 min后以20 ℃/min的速率升温到220 ℃并保持1 min，然后以5 ℃/min的速率上升到280 ℃，保持4 min。质谱条件：气相色谱与质谱的接口温度为250 ℃。电子轰击离子源（EI）；选择离子监测（SIM）模式；电离能量为70 eV；离子源温度为250 ℃；传输线温度为250 ℃。邻苯二甲酸酯同系物的质谱参数见表2。

1.5 数据处理

采用Microsoft Excel 软件进行试验数据整理，数据分析采用SPSS 20.0进行方差分析。

2 结果与分析

2.1 不同样点地膜残留量比较及分布特征

从表3结果可以看出，玉米长期连作地膜残留量巨大，张掖绿洲玉米制种田地膜残留量（主要指玉米制种大县甘州区和临泽县，高台样点太少，后续不进行分析）介于9.50~271.50 kg/hm²，平均地膜残留为112.31 kg/hm²，变异系数为8.42%，整体分布呈现出各区域地膜残留量差异不太显著，西北部略高于东南部。甘州区平均地膜残留量113.43 kg/hm²，变异系数为10.24%，临泽平均地膜残留量130.69 kg/hm²，变异系数为5.12%。

张掖玉米长期采用平作耕作方式，且连作长达5 a以上，地膜残留量巨大，整体属于重度污染，其中，新华农场、滨河酒厂、农科院、西柳、四坝农场、兴隆地膜残留量≥109.41 kg/hm²，远高于国家农田土壤地膜残留量限值（GB/T 25413-2010），属于重度污染，南沟地膜残留量73.08 kg/hm²介于50~75 kg/hm²，属于高污染，三关、友好地膜残留量介于25~50 kg/hm²，属于中污染。

2.2 不同样点塑化剂含量比较及特征分析

从表4可以看出，各采样点土壤中塑化剂主成分DIBP含量介于310.576~2 387.046 μg/kg，DBP含量介于0~798.997 μg/kg，DMEP含量介于3.552~21.529 μg/kg，DEHP含量介于44.858~562.809 μg/kg，总体表现为各采样点塑化剂含量差异显著，与地膜残留量成正相关。新华农场、滨河酒厂、农科院、西柳、四坝农场、兴隆塑化剂含量为第一梯度，南沟、五四、三关、友好塑化剂含量为第二梯度，两个梯度之间呈现显著差异，这与地膜残留分布特征相符。从表4可知，4种被检测到的塑化剂成分，DIBP、DEHP、DMEP在10个供试地点中检出率均达到100%，DBP仅在5个地点中检出，检出率为50%，其中DIBP含量最高，最易检测出，DEHP含量次高，也较易检测出，DBP和DMEP含量相较于前两种呈现明显减少，且不易检测出。从图1来看，DIBP在农田污染中贡献率达66%，DEHP贡献率为20%，DBP贡献率为13%，DMEP贡献率为1%。

2.3 不同地膜残留量对土壤理化性质的影响

从表5可以看出，各样点的土壤养分含量差异较大、土壤pH差异较小，其中农科院样点的土壤养分含量最高、西柳样点的土壤养分含量最低，这与各样点长期的施肥方式、耕作模式有关。对比2023年与2018年各样点的数据可以看出，2013年土壤有机质、土壤全氮、土壤全磷和土壤全钾较2018年均有不同程度的减少，土壤pH值均有不同程度的增加。在5 a的连续调查中发现，各样点的施肥方式均为有机肥、无机肥配合施用，从而保证各样点土壤具有持续供给养分的能力。结合表3中不同样点地膜残留量比较，说明玉米长期连作下地膜残留量可能会对土壤理化性质造成一定的影响。

不同地膜残留量对土壤理化性质的影响见图2。可以看出，随地膜残留量的增加，土壤有机质、土壤全氮、土壤全磷、土壤全钾均呈逐渐降低的趋势；随着地膜残留量的增大，土壤pH值呈逐渐上升的趋势。试验前后土壤有机质的降幅介于0~4.1%，土壤全氮的降幅介于0~5.0%，土壤全磷的降幅介于0~2.8%，土壤全钾的降幅介于0~5.8%，土壤pH值的增幅介于0~1.1%。新华农场的地膜残留量最大，与其他样点相比对应的土壤有机质、土壤全氮、土壤全磷和土壤全钾的降幅也最大，分别降低4.1%、5.0%、2.8%和5.8%；土壤pH值增幅最大，增加1.1%；友好样点的地膜残留量最小，为9.50 kg/hm²，其土壤理化性状试验前后基本一致。

3 讨论

张掖玉米制种田覆膜历史悠久，已成为河西玉米制种基地生产中的一项常规性措施，覆膜在玉米生育期有明显的增温保墒作用，能有效减缓早春低温干旱对玉米生长的胁迫^［14-15］。但多年的生产习惯都是在玉米收获后进行残膜捡拾，不仅费工费时，且残膜破碎还缠绕着根茬，回收难度大，回收率低^［16］，造成土壤及环境污染面广的“白色污染”直接威胁着农业的持续发展^［17-18］。本试验结果表明，张掖绿洲玉米制种田地膜残留量介于9.49~271.50 kg/hm²，平均地膜残留为112.31 kg/hm²，变异系数为8.42%，整体分布呈现出各区域地膜残留量差异不太显著，西北部略高于东南部。甘州区平均地膜残留量113.43 kg/hm²，变异系数为10.24%，临泽平均地膜残留量130.69 kg/hm²，变异系数为5.12%，这与杜泽玉等^［19］研究结果相一致。本研究中甘州区和临泽县平均地膜残留量已达到全国平均水平^［20］（60~165 kg/hm²），已经处于重度污染情况，这可能和本次所取样本容量小有关，真实地膜残留量可能会比测定值低，但是甘州区和临泽县作为全国最大的玉米制种大县，残膜污染治理问题已严重影响玉米制种产业健康发展，必须加强残膜科学治理，提高耕地土壤质量。

DIBP、DBP、DMEP、DEHP等塑化剂主要成分广泛存在于各类环境中，并且具有一定的内分泌干扰作用，已成为严重的污染物^［21］。在不同省份城市乃至地区之间的土壤中塑化剂的浓度存在较大的差异，DNBP和DEHP是土壤中含量最高的两种塑化剂化合物，DBP经常被检测到，但是它们的含量低于DEHP，这几种塑化剂在土壤中的平均含量为DEHP> DNBP> DIBP>DMP>DBP>DCHP>DNHP^［22］。这与本研究中研究结果存在差异，这可能与样本容量小有关，还需在今后研究中扩大采样点，继续监测。

残膜长期存在于土壤，可使土壤容重增加、通透性降低、影响土壤水分的上移和下渗、并降低土壤养分，引起土壤质量退化。地膜残留量增加导致土壤温度上升、含水量提高，随着土壤温度和湿度的升高，土壤有机质的矿化率和分解速率都随之升高^［23-24］，因此土壤地膜残留量和土壤有机质含量呈负相关关系。土壤全量氮、磷、钾含量也随地膜残留量的增加而降低，其变化规律与有机质相似^［25］。周瑾伟^［26］研究认为，随着覆膜年限和残膜密度的增大，土壤pH值有所上升，土壤中有机质、全氮、全磷和全钾均有下降趋势，造成了生物量积累受阻，进而影响马铃薯产量。研究表明，土壤中有机质的腐殖化过程、氮素的固定过程、磷钾的分解转化过程都需要土壤微生物的参与，而土壤中残留的地膜对土壤微生物含量有严重影响，因此残膜造成土壤有机质、碱解氮、速效磷和速效钾下降，这可能是由于残膜降低微生物含量和活力造成的^［27］。本试验结果表明，随着残膜污染水平的加重，土壤pH值有上升趋势，有机质、全氮、全磷和全钾下降趋势明显，这一结果与众多学者的研究结果一致。因此，应进一步加强研究地膜残留量对土壤理化性状的影响，为张掖绿洲灌区残膜防治提供技术支撑。

4 结论

1） 张掖绿洲玉米制种田地膜残留量介于9.49~271.50 kg/hm²，平均地膜残留为112.31 kg/hm²，整体分布呈现出各区域地膜残留量差异不太显著，西北部略高于东南部。

2） 张掖玉米制种田土壤地膜残留量与塑化剂含量成正相关，其中DIBP含量最高，贡献率最大，DBP不易在土壤中检测到，农田污染较严重。

3） 随着残膜污染水平的加重，土壤pH值逐渐上升，土壤有机质、全氮、全磷和全钾下降趋势明显。

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基金资助

甘肃省重点研发计划-农业类项目(20YF3NG038)