镍基三元合金表面协同电子结构调制及其析氢和析氧性能

摘要

[目的]非贵金属Ni基电催化剂是一类重要的碱性电解水电极材料，探索Ni基析氢和析氧双功能催化剂的优化策略是提升氢能作为新能源核心竞争力的关键。[方法]通过Cu和Cr共掺杂对Ni基催化剂的表面电子结构进行协同调制，采用浸渍法结合H₂/Ar高温还原，制备了对析氢反应（HER）有良好活性的NiCuCr/C合金催化剂。再引入柠檬酸（CA）和尿素（U）调控表界面性质，以提升其析氧反应（OER）性能。利用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）及电化学测试，对催化剂的物相结构、微观形貌、表面电子态和电催化性能进行了表征，以阐明构效关系。[结果]优化的Ni Cu_0.1Cr_0.02/C催化剂在1.0 mol/L KOH溶液中展现出优异的HER活性，在10 mA/cm²电流密度下的过电位为174 mV。Cu和Cr共掺杂可促进电子向表面Ni活性中心转移，显著提升表面电子密度，并优化氢中间体的吸附-解吸动力学。经CA-U形貌调控所得到的Ni Cu_0.05Cr_0.02/CA-U催化剂具有良好的OER性能，在10 mA/cm²电流密度下的过电位为348 mV，优于含Ru的对比催化剂Ru_0.03Ni Cu_0.05Cr_0.02/CA-U。[结论]通过多组分和形貌调节剂策略实现了Ni Cu Cr三元合金催化剂的制备及其表面电子结构调控，该材料展现了良好的HER和OER性能，为开发低成本、高效的双功能镍基电催化剂提供了新思路。

关键词

镍基合金 / 析氢反应 / 析氧反应 / 协同效应 / 催化活性 / 表面调控

基金资助

国家自然科学基金（22250710133）