铵态氮肥施用量对不同类型紫色土氮淋失及表面电化学性质的影响

The impact of ammonium nitrogen fertilizer application rates on nitrogen leaching and surface electrochemical properties of various purple soils

摘要

氮肥施用对世界粮食生产及保障我国粮食安全产生了巨大的作用，为了阐明不同铵态氮肥施用量对不同类型紫色土氮淋失和表面电化学性质的影响，采用盆栽试验，选取3种不同类型的紫色土，设置不施氮肥（CK）、低氮量（N₁，每kg土0.1 g纯氮）、中氮量（N₂，每kg土0.2 g纯氮）和高氮量（N₃，每kg土0.4 g纯氮）4个处理。结果表明：随着氮肥施用量增加，与对照组（CK）相比，N3处理下红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土的pH值分别下降了0.9、1.2和0.8。同时，这3种土壤的铵态氮和硝态氮累计淋失量均显著增加（P<0.05），N₃处理铵态氮淋失量较对照组（CK）处理分别提升7.1、15.4和12.5倍，CK处理的硝态氮几乎无淋失， N₃处理的硝态氮淋失量较N₁处理分别提升6.1、4.9和1.8倍（P<0.05）。3种紫色土的表面电位（φ₀）、表面电场强度（E₀）和表面电荷密度（σ₀）均呈相似增长趋势，而比表面积（S）和表面电荷数量（SCN）则下降（P<0.05）。在相同氮肥施用量下，不同类型紫色土的氮淋失和表面电化学性质变化存在差异。在N₃处理下，灰棕紫泥土铵态氮累积淋失量显著大于另外两种类型紫色土，而在所有氮肥处理下，灰棕紫泥土的硝态氮累积淋失量显著高于红棕紫泥土（P<0.05）；在N₁处理下，灰棕紫泥土的φ₀较高，但在N₃处理下，棕紫泥土的φ₀显著高于其他两种土壤类型。在所有处理下，灰棕紫泥土的E₀显著高于其他两种土壤（P<0.05）；在N₂和N₃处理下，灰棕紫泥土的σ₀也显著高于其他两种土壤类型（P<0.05）。S在N₁、N₂和N₃处理中的表现为红棕紫泥土>棕紫泥土>灰棕紫泥土。在N₃处理下，红棕紫泥土的SCN显著高于其他两种土壤类型（P<0.05）。因此，过量施用铵态氮肥会导致紫色土的土壤酸化，显著改变其表面电化学性质，降低对养分的吸附和保持能力。

Abstract

Nitrogen fertilizer application plays an important role in world food production and in ensuring food security in China. To elucidate the effects of different ammonium nitrogen fertilizer application rates on nitrogen leaching and surface electrochemical properties of various types of purple soil， a pot experiment was conducted. Three different types of purple soil were selected， and four treatments were set up： no nitrogen fertilizer （CK）， low nitrogen （N₁， 0.1 g elemental nitrogen per kg soil）， medium nitrogen （N₂， 0.2 g elemental nitrogen per kg soil）， and high nitrogen （N₃， 0.4 g elemental nitrogen per kg soil）. The results showed that with increasing nitrogen fertilizer application rates， compared with the control group （CK）， the pH values of red brown purple soil， gray brown purple soil， and brown purple soil under the N₃ treatment decreased by 0.9， 1.2， and 0.8， respectively. Meanwhile， the cumulative leaching losses of ammonium nitrogen and nitrate nitrogen in these three types of soil increased significantly （P<0.05）. The ammonium nitrogen leaching losses under the N₃ treatment increased by 7.1， 15.4， and 12.5 times compared with those under the control （CK） treatment， respectively. There was almost no nitrate nitrogen leaching loss in the CK treatment. The nitrate nitrogen leaching losses under the N3 treatment increased by 6.1， 4.9， and 1.8 times compared with those under the N₁ treatment， respectively（P<0.05）. The surface potential （φ₀）， surface electric field strength （E₀）， and surface charge density （σ₀） of the three types of purple soil showed similar increasing trends， while the specific surface area （S） and surface charge number （SCN） decreased. Under the same nitrogen fertilizer application rates， there were differences in nitrogen leaching and surface electrochemical properties among the different types of purple soil. In the N₃ treatment， the cumulative leaching of ammonium nitrogen in gray-brown purple soil was significantly higher than that in the other two types of purple soil. Additionally， under all nitrogen fertilizer treatments， the cumulative total amount of nitrate nitrogen leached in gray-brown purple soil was significantly higher than that in red-brown purple soil （P<0.05）. Under the N₁ treatment， φ₀ of gray-brown purple soil was higher， while under the N₃ treatment， φ₀ of brown purple soil was significantly higher than that of the other two soil types. Under all treatments， the E₀ of gray-brown purple soil was significantly higher than that of the other two soil types （P<0.05）. Furthermore， under the N₂ and N₃ treatments， the σ₀ of gray-brown purple soil was also significantly higher than that of the other two soil types （P<0.05）. S under the N₁， N₂， and N₃ treatments ranked： red-brown purple soil>brown purple soil>gray-brown purple soil. Under the N₃ treatment， SCN of red-brown purple soil was significantly higher than that of the other two soil types （P<0.05）. Therefore， excessive application of ammonium nitrogen fertilizer can lead to soil acidification in purple soils， significantly altering their surface electrochemical properties and reducing their ability to adsorb and retain nutrients.

Graphical abstract

关键词

铵态氮肥 / 紫色土 / 氮淋失 / 土壤表面电化学性质

Key words

ammonium nitrogen fertilizer / purple soil / nitrogen leaching / surface electrochemical properties of soil

在农业生产中，氮肥是提高作物产量的关键因素之一，铵态氮肥是较为常见的氮源。然而，氮肥的过量使用，尤其是铵态氮肥，不仅降低了氮肥利用效率，还引发了一系列环境问题，如土壤酸化、养分淋失和地下水污染^［1］。有研究表明，随着氮肥施用量的增加，土壤铵态氮和硝态氮的淋溶量均显著上升^［2-3］。因此，探究不同类型土壤上施用不同数量的氮肥对氮的淋失及土壤性质的影响，有利于农业的绿色发展和环境保护。

过量施用氮肥会改变土壤胶体的表面电化学性质进一步影响土壤对养分的固定作用^［4-5］。植物在吸收铵态氮过程中释放出氢离子，它会与土壤颗粒上的负电荷发生交换，改变土壤的离子交换能力并降低土壤的pH值，同时土壤的硝化过程会将铵态氮转化为硝态氮，这种形式的氮素易被淋溶，从而造成氮素流失^［6］。余泺等^［7］采用室内土柱模拟试验，研究了不同氮肥施用量对砖红壤硝态氮和盐基离子淋溶特征的影响，结果表明，随着氮肥施用量的增加土壤硝态氮淋失量存在明显差异，土壤盐基离子的淋失也存在一定差异。

养分离子的转化和淋溶与土壤胶体的吸附能力显著相关，溶解的铵态氮（NH₄⁺-N）和硝态氮（NO₃^--N）作为植物可利用的无机氮一般被吸附于土壤胶体表面^［8］。土壤胶体的电化学性质如土壤表面电荷数量、表面电荷密度、表面电位值、电场强度和比表面积，在微观尺度上对于理解土壤中物理化学反应的机制至关重要^［9-11］，能较好地反映土壤的肥力水平、保肥缓冲能力。土壤内部是一个强电场体系，土壤铵根离子的硝化、氢离子的吸附、硝酸根离子以及盐基离子的淋失等必定受到土壤中电场的控制^［12-13］。长期施用铵态氮肥可能导致土壤颗粒之间的黏附力改变，从而改变比表面积。此外，铵态氮肥的施用会影响土壤的表面电位，增加的正电荷使得土壤颗粒的表面电位向正电荷方向偏移，这种变化可能进一步影响土壤的离子交换能力和养分的有效性^［14］。有研究表明，缓释复合肥相较化肥能匀速释放多种形态氮素和丰富的有机质， 提升碱性土壤表面电荷密度，最终提高土壤保肥供肥能力^［15］。然而，不同铵态氮肥施用量对土壤表面电化学性质的影响及作用机制尚不清楚。

紫色土作为中国西南地区主要的农业土壤类型之一，在我国农业生产中占有重要地位，具有成土快和矿质养分丰富等特征^［16］。不同有机质、pH、黏粒含量和黏土矿物组成使得不同类型紫色土表面电化学性质不同。有研究表明，3种典型紫色母岩发育的不同类型的紫色土，即棕紫泥土、红棕紫泥土、灰棕紫泥土的胶体表面电化学性质存在显著差异^［17］。在铵态氮肥施用条件下，不同母质发育紫色土表面电化学性质的变化特征也不明确。

鉴于此，本研究旨在探索不同施用量的铵态氮肥对不同类型紫色土氮淋失及土壤表面电化学性质的影响，旨在探究不同土壤类型紫色土对氮的吸附保肥能力及铵态氮肥对紫色土表面电化学性质的影响，为科学施肥和土壤养分管理提供理论依据和实践指导。

1 材料与方法

1.1 试验区概况

试验区位于重庆市北碚区西南大学“国家紫色土肥力与肥料效益监测基地”（N 29°48′50″，E 106°24′43″），海拔为266.3 m，年平均气温为18.3 ℃。属于亚热带季风湿润气候，年降水量为1086.6 mm，年日照时数为1276.7 h。

1.2 供试材料

供试土壤：选取广泛分布于四川盆地的3种紫色土（红棕紫泥土、灰棕紫泥土、棕紫泥土），采集地点为重庆市铜梁区（E 106°0′56″，N 29°8′44″）和綦江区（E 106°0′42″，N 29°49′36″）。采集0~20 cm土层的土壤放置于阴凉干燥处，经自然风干后，去除砾石、动植物残体，再碾碎过2 mm筛，用于盆栽试验。供试土壤的基本性质见表1和表2。

1.3 试验设计

本试验选取上述3种不同类型的紫色土，氮肥种类为硫酸铵，设置4个施肥梯度，包括：1）不施氮肥（CK）；2）低氮量（N₁，每kg土0.1 g纯氮）；3）中氮量（N₂，每kg土0.2 g纯氮）；4）高氮量（N₃，每kg土0.4 g纯氮）。3种土壤，4个施肥梯度，每个处理重复3次，共36个盆。盆规格为顶部直径27.0 cm，底部直径24.5 cm，高度18.0 cm，底部有6个约1 cm直径的小孔，在底部放两层纱布，纱布之上放置约5 cm厚的石英砂，随后装约7 kg过2 mm筛的土壤。将肥料与土壤混匀后，浇蒸馏水保持土壤含水量为田间持水量的60%。试验共进行1年，种植3季蔬菜。其中第1季（2022年3-6月）种植辣椒（Capsicum annuum），第2季（2022年6-9月）种植小白菜（Brassica campestris ssp. chinensis var. communis），第3季（2022年10月至2023年1月）种植莴笋（Lactuca sativa var. angustata）。试验中磷肥一次性基施，氮肥和钾肥则按照基肥-追肥-追肥分3次施用（50%-25%-25%），移栽后每隔30 d进行一次追肥。肥料具体施用量见表3。

淋溶试验于2022年11月至2023年1月（莴笋季）进行，采用间歇淋溶法。分别在第1次和第2次追肥约1周之后进行两个周期的淋溶试验，每次追肥后的一个月内淋溶6次，每次淋溶间隔4 d，共计淋溶12次，第1次淋溶液均舍弃。用I₂、I₃、I₄、I₅、I₆、II₂、II₃、II₄、II₅、II₆表示两个周期各5个淋溶阶段。首次淋溶前加入适量的蒸馏水使土壤达到饱和状态，每次淋溶加入800 mL纯水。每次收集淋溶液后立即送至实验室测定铵态氮、硝态氮。

土样采集：植株收获后的一个星期，于2023年2月2日进行破坏性取样，采集的新鲜土样用于测定土壤硝态氮和铵态氮等，剩余部分土样置于室外自然风干，然后去除杂质，研磨后分别过1.00和0.25 mm筛，用于测定土壤理化性质和土壤表面电化学性质。

1.4 测定方法

1.4.1 土壤和淋溶液理化性质的测定

测定方法参照文献［18］，pH值测定采用DMP-2mV酸度计（上海，土水比为1.00∶2.50）；阳离子交换量（cation exchange capacity， CEC）测定采用K₂C₂O₄-火焰光度法；土壤有机质（soil organic matter， SOM）测定采用重铬酸钾容量法；总氮（total nitrogen， TN）测定采用H₂SO₄消煮-凯氏定氮法；NH₄⁺-N测定采用KCl浸提-靛酚蓝比色法；NO₃^--N测定采用KCl浸提-紫外分光光度法。

1.4.2 土壤表面电化学性质测定

由于选取的土样含碳酸盐较高，在制备氢饱和样前需对土壤样品进行脱钙处理，分别称取过0.25 mm筛孔的3种风干后的石灰性紫色土200 g于2 L烧杯中，缓慢加入0.5 mol·L^-1 HCl溶液1 L，用玻璃棒搅拌均匀，振荡5 h，以3000 r·min^-1离心10 min弃上清液。继续加入HCl溶液，重复上述操作3次，直至土样中无CO₂气泡产生。将脱钙后的土壤样品移入5 L大烧杯中，加入0.1 mol·L^-1 HCl溶液2 L，搅拌5 h，离心弃上清液。继续加入HCl溶液，重复上述操作3次。最后一次离心后，加入同样体积的去离子水，重复上述的振荡和离心过程，得到的样品即为氢饱和样。再将土样在60 ℃温度条件下烘干，用瓷砵研磨过0.25 mm筛，装袋备用。

根据Li等^［19］提出的表面性质联合测定法，选取Na⁺和Ca²⁺作为指示离子。配制0.0075 mol·L^-1 NaOH-Ca（OH）₂混合溶液，取40 mL该溶液与5 g氢饱和土壤样品混合，恒温振荡后离心测定上清液中的Na⁺和Ca²⁺浓度。将其代入到计算公式。

土壤表面电位（soil surface potential，{\phi }_{\mathrm{0}}）：

{\phi }_{\mathrm{0}}=\frac{\mathrm{2}RT}{\mathrm{2}({\beta }_{Ca}-{\beta }_{Na})}\mathrm{l}\mathrm{n}\frac{a_{Ca}^{\mathrm{0}}{N}_{Na}}{a_{Na}^{\mathrm{0}}{N}_{Ca}}（1）

土壤表面电荷密度（soil surface charge density，{\sigma }_{\mathrm{0}}）：

{\sigma }_{\mathrm{0}}=sgn\left({\phi }_{\mathrm{0}}\right)\sqrt[]{\frac{\epsilon RT}{\mathrm{2}\pi }(a_{Na}^{\mathrm{0}}{e}^{\frac{{\beta }_{Na}{F}_{{\phi }_{\mathrm{0}}}}{RT}}+a_{Ca}^{\mathrm{0}}{e}^{\frac{\mathrm{2}{\beta }_{Ca}{F}_{{\phi }_{\mathrm{0}}}}{RT}}}（2）

土壤表面电场强度（soil surface electric field strength，E_{\mathrm{0}}）：

E_{\mathrm{0}}=\frac{\mathrm{4}\pi }{\epsilon }{\sigma }_{\mathrm{0}}（3）

土壤比表面积（soil specific surface area，S）：

S=\frac{N_{Na}\kappa }{m{a}_{Na}^{\mathrm{0}}}{e}^{\frac{{\beta }_{Na}{F}_{{\phi }_{\mathrm{0}}}}{\mathrm{2}RT}}=\frac{N_{Ca}\kappa }{m{a}_{Ca}^{\mathrm{0}}}{e}^{\frac{{\beta }_{Ca}{F}_{{\phi }_{\mathrm{0}}}}{RT}}（4）

土壤表面电荷数量（soil surface charge number，SCN）：

SCN={\mathrm{10}}^{\mathrm{5}}\frac{S{\sigma }_{\mathrm{0}}}{F}（5）

式中：R是通用气体常数；T是绝对温度；F是法拉第常数；β_Na和β_Ca分别为Na⁺和Ca²⁺的有效电荷系数；a_{\mathrm{N}\mathrm{a}}^{\mathrm{0}}、a_{\mathrm{C}\mathrm{a}}^{\mathrm{0}}为溶液中Na⁺和Ca²⁺活度；N_{\mathrm{N}\mathrm{a}}和N_{\mathrm{C}\mathrm{a}}为土壤中Na⁺和Ca²⁺的吸附量；ε是水的介电常数；κ是Debye-Hückel参数。

1.4.3 NH₄⁺-N和NO₃^--N离子累积淋溶量计算

L_i=\frac{{\displaystyle \sum _{\mathrm{1}}^{\mathrm{10}}}{C}_{ij}\times V_{ij}}{{\mathrm{10}}^{\mathrm{3}}\times {\mathrm{10}}^{\mathrm{6}}}\times \frac{{\mathrm{10}}^{\mathrm{8}}}{S}

式中：L_i 为某离子累积淋溶量；C_ij 为i处理第j次淋溶试验淋溶液中离子质量浓度；V_ij 为i处理第j次淋溶试验淋溶液体积（mL）；S为盆栽横截面积^［20］。

1.5 数据处理

采用SPSS 23.0软件对数据进行统计分析，采用Duncan新复极差法（P<0.05）进行显著性分析；分别采用Excel 2016和Origin 2022进行数据基础处理和作图。利用Canoco 5.0进行冗余分析（redundancy analysis， RDA）研究土壤基本性质对表面电荷性质的影响。

2 结果与分析

2.1 铵态氮肥施用量对不同类型紫色土pH及养分含量的影响

由表4可知，在不同铵态氮肥施用量下，红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土的pH值均随施氮量的增加而显著下降（P<0.05），其中高氮量处理下土壤pH值下降最为显著，较对照组分别下降了0.9、1.2和0.8。红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土的TN含量均随施氮量的增加而显著提升（P<0.05），其中棕紫泥土的TN含量增加得最多。土壤铵态氮含量随施氮量的增加也有不同程度的提高，在红棕紫泥土中，铵态氮含量在N₁、N₂、N₃处理下分别是对照组的1.15、1.95和2.50倍；灰棕紫泥土中，N₁、N₂和N₃处理分别是对照组的1.14、1.31和1.35倍；棕紫泥土的铵态氮含量在N₁、N₂和N₃处理下分别是对照组的1.57、1.83和2.13倍；在低氮量处理下棕紫泥土较对照处理增加的最多；在中氮量和高氮量处理下红棕紫泥土较对照处理增加的较多。硝态氮含量在同一施氮量下不同类型土壤有不同的表现，红棕紫泥土的硝态氮含量在N₃处理下显著超过其他处理（P<0.05），棕紫泥土和灰棕紫泥土中N₁处理的硝态氮含量显著高于其他处理（P<0.05）。有机质含量在不同类型土壤中随着施氮量的变化也有不同的表现，红棕紫泥土有机质含量在N₃处理下达到最高，显著高于对照组（P<0.05）；灰棕紫泥土有机质含量依次为N₁>N₂>CK>N₃，N₃处理显著降低至13.43 g·kg^-1（P<0.05）；棕紫泥土的有机质含量在N₁和N₂处理下高于CK和N₃处理（P<0.05）。在不同施氮量下，3种紫色土的阳离子交换量（CEC）均随施氮量的增加而显著减少（P<0.05），在相同施氮量下，红棕紫泥土CEC最高，其次是灰棕紫泥土，棕紫泥土最低。具体而言，相较于对照组，N₁、N₂、N₃处理使红棕紫泥土CEC分别降低10.26%、23.73%、37.13%；灰棕紫泥土分别降低12.47%、23.89%、50.77%；棕紫泥土分别降低11.00%、13.32%、22.41%。

2.2 铵态氮肥施用量对不同类型紫色土NH₄⁺-N和NO₃^--N淋失量的影响

在红棕紫泥土中（图1a），第1淋溶阶段的NH₄⁺-N浓度总体呈下降趋势。第2淋溶阶段，N₃处理的NH₄⁺-N浓度从II₂的36.08 mg·L^-1明显降低至II₃的11.28 mg·L^-1，并持续下降至II₆阶段。对于灰棕紫泥土（图1b），N₃处理第1淋溶阶段NH₄⁺-N浓度在I₂到I₃略有上升，然后下降至I₆阶段的13.00 mg·L^-1。N₁和N₂处理的NH₄⁺-N浓度在初期有所下降，N₃处理在I₄~I₅阶段稳定后也有所下降。在第2淋溶阶段，N₁、N₂、N₃处理的NH₄⁺-N浓度分别从II₂的19.97、30.25和36.63 mg·L^-1逐步降至II₆阶段的5.54、6.11和10.19 mg·L^-1。棕紫泥土（图1c）呈类似的情况，在第1淋溶阶段所有处理的NH₄⁺-N浓度均逐渐下降。在第2淋溶阶段，N₁和N₂处理的NH₄⁺-N浓度在II₂到II₃略有上升，然后逐渐下降，而N₃处理在II₂到II₃出现明显下降，之后虽略微上升但整体继续呈下降趋势。

红棕紫泥土（图1d）在两个淋溶周期中，NO₃^--N浓度均呈先上升后下降的趋势，形成倒“V”型曲线。在第1周期中，所有处理的NO₃^--N浓度在I₅达到峰值后出现下降。在第2周期中，N₃处理在II₃阶段达到峰值后急剧下降，而N₁和N₂则在II₃达到峰值后逐步下降。灰棕紫泥土（图1e）的NO₃^--N浓度整体趋势与红棕紫泥土相似，第1周期中N₁和N₂在I₃达到峰值后下降，而N₃处理在I₄达到极高峰值后大幅下降。在第2周期中，NO₃^--N浓度均在II₃达到峰值。棕紫泥土（图1f）的NO₃^--N浓度在两个周期中也是先升后降。在第1周期中，NO₃^--N浓度均在I₄达到最高值后下降；在第2周期中，N₂和N₃处理的NO₃^--N浓度在II₄达到最高峰值后逐步下降。

图2a为不同铵态氮肥施用量下3种紫色土两个淋溶阶段的铵态氮累积淋失量。随着施氮量的增加，铵态氮的淋失量显著增加。在N₃处理下，红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土的铵态氮淋失量分别较CK处理提升了7.1、15.4和12.5倍（P<0.05），其中灰棕紫泥土铵态氮累积淋失量显著大于另外两种类型紫色土。如图2b所示，在不同氮肥施用量下，3种紫色土在两个淋溶阶段的硝态氮累积淋失量随施氮量的增加，CK处理的硝态氮几乎没有淋失，而N₃处理分别较N₁处理提升了6.1、4.9和1.8倍（P<0.05）。在所有氮肥处理下，灰棕紫泥土的硝态氮累积淋失量显著高于红棕紫泥土（P<0.05）。

2.3 铵态氮肥施用量对不同类型紫色土表面电化学性质的影响

不同铵态氮肥施用量对不同类型紫色土表面电位（φ₀）、表面电荷密度（σ₀）、表面电场强度（E₀）、比表面积（S）和表面电荷数量（SCN）的影响见图3。总体而言，土壤表面电荷化学特征在不同施氮量处理下，以及不同类型紫色土之间均呈现出明显差异，具体结果如下：

如图3a所示，与未施肥的对照组（CK）相比，红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土在N₁、N₂和N₃处理下的φ₀值均显著提高（P<0.05）。特别是在棕紫泥土中，与CK相比，N₁、N₂和N₃处理分别使φ₀值增加了6.28%、31.28%和55.28%（P<0.05）。在CK、N₁和N₂处理下，3种土壤的φ₀值趋势为：红棕紫泥土<棕紫泥土<灰棕紫泥土；而在N₃处理下，这一趋势变为：红棕紫泥土<灰棕紫泥土<棕紫泥土，且棕紫泥土的φ₀值显著高于另外两种土壤类型（P<0.05）。

由图3b可知，在红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土中，土壤σ₀值随着施氮量的增加均显著提高（P<0.05）。与CK相比，红棕紫泥土在N₁、N₂和N₃处理下σ₀分别增加了16.67%、20.83%和41.67%；灰棕紫泥土分别增加了33.33%、77.78%和122.22%；棕紫泥土分别增加了8.33%、18.18%和35.29%（P<0.05）。在N₁、N₂和N₃处理下，σ₀值的顺序为：灰棕紫泥土>棕紫泥土>红棕紫泥土；特别是在N₂和N₃处理下，灰棕紫泥土的σ₀值显著超过了其他两种土壤类型（P<0.05）。在对照组中，棕紫泥土的σ₀值最高，显著高于灰棕紫泥土和红棕紫泥土（P<0.05）。

图3c中，随着施氮量的增加，红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土的E₀值均显著增加（P<0.05）。在这些土壤中，灰棕紫泥土的E₀值最高，其次是棕紫泥土，红棕紫泥土的E₀值最低。特别是灰棕紫泥土和棕紫泥土的E₀值显著高于红棕紫泥土（P<0.05）。

如图3d所示，在红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土中，比表面积随着施氮量的增加而显著下降（P<0.05），尤其是在N₃处理下，下降最为显著。相比于对照组（CK），N₃处理下比表面积分别减少了47.78%、58.40%和35.87%。在N₁、N₂和N₃处理下，3种类型土壤的比表面积存在显著差异，表现为：红棕紫泥土>棕紫泥土>灰棕紫泥土（P<0.05）。

由图3e可知，红棕紫泥土在不同水平的氮肥处理下，相比CK，SCN值显著降低（P<0.05）。在灰棕紫泥土和棕紫泥土中，随着氮肥处理水平的提高，SCN值呈逐渐下降的趋势，表现为CK>N₁>N₂>N₃。对照组中，棕紫泥土的SCN值显著高于红棕紫泥土和灰棕紫泥土（P<0.05），而灰棕紫泥土的SCN值显著高于红棕紫泥土（P<0.05）。在N₁处理下，SCN值为灰棕紫泥土最高，其次是棕紫泥土，红棕紫泥土最低。而在N₂处理下，灰棕紫泥土的SCN值高于红棕紫泥土，两者均显著高于棕紫泥土（P<0.05）。在N₃处理下，红棕紫泥土的SCN值显著高于其他两种土壤类型（P<0.05）。

2.4 土壤表面电化学性质与NH₄⁺-N和NO₃^--N淋失量间的关系

从紫色土电化学性质和无机氮淋失的冗余分析结果来看（图4），在铵态氮肥的施用下土壤表面电化学性质影响着土壤的无机氮淋失。冗余分析结果表明，前两轴累计解释土壤无机氮淋失变异的84.46%，其中φ₀、E₀和σ₀与无机氮淋失之间有显著的正相关关系（R²分别为0.397、0.477和0.521，P=0.001），而S和SCN与无机氮淋溶之间有显著的负相关关系（R²=0.295，P=0.004；R²=0.624，P=0.001）。

3 讨论

3.1 铵态氮肥施用量对紫色土pH和养分含量的影响

本研究结果表明，施用不同梯度的铵态氮肥显著提高了3种类型紫色土的全氮和铵态氮含量。这是因为化肥的直接施用为土壤提供了养分，迅速提高了土壤的铵态氮和全氮含量。CK处理的铵态氮含量较原始土样同样有明显增加，一方面，作物在生长过程中会产生根系和残留物，这会导致土壤有机质含量增加，这些有机质在分解过程中会释放出铵态氮^［21］。另一方面这可能与所在地区氮沉降相关，重庆地区的氮沉降量较高，尤其是铵态氮占总沉降量的比例较大^［22］。并且土壤中的氮素循环是一个动态平衡过程，速效养分的快速变化和转化会导致土壤中铵态氮含量的波动和积累^［23］。此外，研究结果还显示，在高量施氮条件下，红棕紫泥土和棕紫泥土的硝态氮含量较中量施氮处理显著升高。其原因可能是：一方面，过量施入铵态氮肥会使土壤酸化，导致土壤水稳性团聚体结构破坏，造成土壤板结和物理性状恶化，从而降低土壤保水保肥能力，土壤孔隙大，使水分和养分易流失^［24］。另一方面，大量铵态氮肥施入土壤后，NH₄⁺会被土壤吸附，经过硝化作用生成NO₃^-，由于NO₃^-带负电荷，不易被土壤吸附，经过淋洗后会造成其大量流失^［25-26］。土壤有机质是土壤的重要组成成分，是衡量土壤肥力的重要指标^［27-28］。本研究结果表明，在高量施氮处理（N₃）下，灰棕紫泥土的有机质含量显著低于其他处理，棕紫泥土的有机质含量显著低于N₁和N₂处理，说明过量施氮会降低灰棕紫泥土和棕紫泥土的有机质含量，这与Su等^［29］的研究结果一致。这可能是因为施用化肥会减少作物根茬残留量，导致原始土壤有机质的损失和消耗^［30］。此外，长期单施化肥会降低土壤pH，破坏土壤团聚体结构，进而降低土壤有机质含量^［31］。铵态氮肥导致的土壤酸化程度强于酰胺态氮肥^［32-34］。李娟等^［35］在对赤红壤旱地的长期定位试验中发现，长期施用氮肥均促进了赤红壤旱地土壤酸化。

3.2 铵态氮肥施用量对紫色土NH₄⁺-N和NO₃^--N淋失的影响

本研究结果表明，在N₃处理下，3种类型紫色土的铵态氮淋失浓度在两次追肥后随着淋溶次数的增加总体呈逐步下降的趋势。其中，红棕紫泥土和灰棕紫泥土的淋溶液铵态氮淋失浓度在I₂~I₃阶段有小幅上升，这主要是因为这两种土壤的黏粒含量较高，对水分有一定的留滞作用，导致在淋溶初期外源施入的铵态氮肥大部分以NH₄⁺-N的形式残留在土壤中^［36］。此外，本研究结果还显示，3种类型紫色土在两次追肥后的NO₃^--N淋失浓度随着淋溶次数的增加总体呈先上升后下降的趋势，且在追肥后的第4或第5次淋溶后达到峰值。赵旭等^［37］对热带亚热带酸性土壤硝化作用与氮淋溶特征的研究中指出，在对4种不同热带亚热带酸性土壤施加外源NH₄⁺-N后，淋溶液的NO₃^--N浓度均呈先增加后降低的趋势，但NO₃^--N浓度出现峰值时间和大小各不相同，本研究结果与其一致。这一现象主要归因于本研究中3种类型紫色土的土壤质地不同。铵态氮肥施入土壤后，发生硝化作用，而铵态氮向硝态氮转化需要一定的时间，且硝化作用依赖于氧气，3种类型紫色土的物理结构差异导致其土壤透气性不同，从而影响土壤中的微生物活性^［38］。

陈子聪等^［39］针对施用不同氮肥量对黄泥土硝态氮淋失的影响进行了研究，结果表明：在高量氮肥施用条件下，硝态氮淋失浓度最高可达192.87 mg·L^-1。然而，本研究中在高量施用铵态氮肥的条件下，3种类型紫色土的硝态氮淋失浓度峰值均超过400 mg·L^-1。产生这一现象的原因是，本研究采用的3种紫色土初始pH为碱性或中性，而上述研究中的黄泥土为酸性土，酸性土中的硝化作用相对较弱。碱性土在施氮肥后，其硝化作用更为剧烈，从而产生更多的NO₃^--N^［40-41］。在3种紫色土中，红棕紫泥土的硝态氮淋失量最低。这一方面与其土壤质地有关，红棕紫泥土是由红棕紫色泥岩发育而成的石灰性紫色土， 属于粉砂质黏壤土，水分透过率较低，能够有效防止水分径流。与其他两种土壤相比，粉砂质黏壤土具有更高的田间持水量，能够更有效地吸附水分，并具有较好的通气性和水分蒸发能力，因此其硝态氮的淋失总量较小。这与兰翔等^［42］的研究结果相似。另一方面，红棕紫泥土的有机质含量高于其他两种紫色土，有机质有助于形成土壤大团聚体，有利于土壤养分的保持，减少NO₃^--N流失^［43-45］。硝态氮和铵态氮淋失会导致土壤中可供植物吸收的氮素减少，从而降低土壤的供氮能力^［46］，同时氮是植物生长的关键营养元素，氮淋失会直接影响植物的生长和产量^［47］。此外，氮淋失还会影响土壤氮循环的其他部分，土壤中铵态氮和硝态氮含量的减少，会影响微生物活动和氮转化相关过程，这些变化都可能进一步减少氮的有效性和植物的氮利用率^［48］。

3.3 铵态氮肥施用量对紫色土表面电化学性质的影响

在本试验中，观察到在各施氮水平下，红棕紫泥土、灰棕紫泥土和棕紫泥土的表面电荷密度和电场强度随施氮量的增加而增加。这主要是因为外源（NH₄）₂SO₄的施入会增加土壤中的电解质浓度。丁武泉等^［13］在对中性紫色土和砖红壤表面电荷性质的比较研究中也发现，土壤的电荷密度随电解质浓度的增加而增加，本研究结果与其一致。土壤表面电荷数是作物吸收营养元素的关键因素，它决定了土壤吸附离子的数量^［10］。然而，本试验结果显示，在多次施肥和淋溶后，3种类型紫色土的土壤表面电荷数量随着施氮量的增加而呈下降趋势。这表明过量的氮肥并不能有效增加土壤表面电荷数，带负电荷的土壤胶体颗粒能够吸附带正电的铵根离子，从而减少氮素的流失，提高土壤的供氮能力，当土壤表面电荷数量不再增加时就会造成增氮不增收的现象^［49-50］。土壤胶体具有巨大的比表面积，是土壤进行吸附反应和离子交换的重要场所，它与土壤保持和供应作物所必需的养分和水分能力密切相关。土壤胶体的比表面积越大，其表面带有的电荷越多，当分散在土壤溶液中时，界面上会产生更多的双电层，不仅能提高土壤的吸附力和离子交换能力，还能储存氮素，这有助于提高土壤的吸附力和离子交换能力，从而为作物的生长提供养分保障。在本研究中，氮肥经淋溶作用可以通过改变土壤颗粒之间的排斥力来影响土壤的比表面积^［51］，3种紫色土在施入氮肥后土壤比表面积均随施氮量的增加而呈下降趋势。这可能是由于施入氮肥之后导致有机质（有机质胶体）减少，进而降低了土壤比表面积和土壤表面电荷数量，这与马任甜等^［52］的研究结果一致。此外，土壤表面电化学性质随土壤质地变化很大。在本研究中，红棕紫泥土的比表面积明显大于其余两种类型紫色土，而灰棕紫泥土和棕紫泥土的表面电位、表面电荷密度和表面电场强度却显著高于红棕紫泥土。由于土壤质地决定了土壤颗粒的大小和分布，进而影响土壤的比表面积，红棕紫泥土的黏粒含量较高，土壤颗粒细小，所以比表面积较大，这与赵楚等^［10］的研究结果一致。一般黏粒较多的土壤具有较高的表面活性，它们对带正电的离子具有很强的吸附能力，但土壤表面电化学性质也受土壤 pH值的影响，土壤溶液中氢离子的浓度控制着不同带电位点的数量，影响着可变带电位点的质子化和去质子化反应、可交换阳离子的化合价以及周围土壤溶液中的离子强度^［53］，这与Liu等^［54］的研究结果相似。

4 结论

3种紫色土表面电位、表面电场强度和表面电荷密度均随着铵态氮肥施用量的增加而显著增加，比表面积和表面电荷数量则随着铵态氮肥施用量的增加而降低。过量施用铵态氮肥会导致紫色土中NO₃^--N大量淋失，且这种淋失受土壤质地和表面电化学性质的影响。因此，过量施用铵态氮肥不仅不能提高紫色土的养分含量，反而导致土壤酸化，改变土壤的表面电化学性质，降低土壤对养分的吸附和保持能力，从而降低土壤肥力。

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基金资助

国家自然科学基金项目(42177019)