江西龙南花岗岩风化壳形成和演化的铀系不平衡约束

Uranium series disequilibrium constraints on the formation and evolution of granite regolith in Longnan, Jiangxi Province

摘要

花岗岩风化壳在我国华南地区广泛分布,其形成和演化对地貌、生态环境和矿产资源等具有重要影响。作为风化壳最基本的参数之一,生成速率是理解风化壳形成和演化的关键因子。铀系不平衡法是当前广泛应用于确定风化壳生成速率的重要地球化学手段,由于稀释剂获取困难,我国开展的研究较少。本研究以江西龙南花岗岩风化壳剖面为研究对象,开展铀系不平衡研究以确定其生成速率。研究结果显示:风化壳剖面中U和Th的含量范围分别为(3.25~3.39)×10^-6和(41.46~47.67)×10^-6;活度比(²³⁴U/²³⁸U)_a、(²³⁰Th/²³⁴U)_a和(²³⁰Th/²³²Th)_a范围分别为1.008~1.023、1.063~1.112和0.239~0.271。通过铀系不平衡法对铀系同位素进行拟合后得到风化壳20~120 cm区域的演化时间约为841 ka,据此确定风化壳的生成速率约为1.2 m/Ma。本研究中,控制风化壳生成速率的因素主要是表层覆盖,气候和构造的影响很小。此外,由于风化壳的生成速率远低于宇宙成因核素确定的剥蚀速率,因此风化壳的演化状态为厚度逐渐减小的非稳态。

关键词

铀系不平衡法 / 生成速率 / 花岗岩风化壳 / 演化状态 / 非稳态

Key words

U-series disequilibrium / production rate / granitic regolith / evolution state / non-steady state

0 引言

风化壳是大气圈、水圈、生物圈和岩石圈之间发生复杂的相互作用后形成的在地表广泛分布、结构松散的覆盖层,其内部也发生着众多具有重要意义的生物地球化学循环,对生态系统的维持至关重要^[1]。风化壳形成过程伴随着元素在不同圈层的迁移,使存在于岩石圈的元素进入生物圈,维持着生态系统的运转^[2-3],并影响河流和海洋的化学组成^[4-5]。同时,该过程也能够促进土壤和重要矿产的形成,为生态系统和人类社会的发展提供基础^[6-7]。

作为大陆地壳的重要组成部分,花岗岩是地球区别于太阳系内其他行星的重要标志,历来是地球科学研究的重点之一^[8]。同时,花岗岩也是地球上分布最广、最常见的火成岩,占地表火成岩面积的20%~25%^[9]。在大陆风化作用下,原生硅酸盐矿物发生风化能够消耗大气中的二氧化碳,在地质历史时间尺度调节气候变化^{[10⇓⇓-13]},对地球演变和全球变化具有非常重要的意义。因此,花岗岩风化壳的研究受到了科学界的广泛关注。生成速率作为风化壳最基本的参数之一,是认识风化壳形成和演化的首要条件。

风化壳的时间信息是确定生成速率的前提,可通过多种方法得到,如 K-Ar法和Ar-Ar 法等;这些方法均以风化壳中具有封闭体系特征的组分为研究对象且有各自的适用对象和优缺点,如相关矿物形成的时间并非与风化过程同步而导致最终得到的时间信息具有滞后性^[14⇓-16],相关研究成果极大地促进了风化壳研究的发展。而近年来发展迅速的铀系不平衡法将风化壳作为开放体系来定量研究风化壳的生成速率,对本就是开放体系的风化壳而言,该方法获得的结果更符合真实情况。铀系不平衡法根据得失模型对风化壳铀系同位素组成进行模拟后可确定风化壳的时间信息,并根据已知风化壳厚度计算生成速率^[17-18]。该方法已广泛应用于风化壳研究中,为风化壳形成和演化相关研究提供了数据支撑^[19⇓-21],进一步加深了科学界对风化壳形成和演化的认识。

我国是全球花岗岩分布最为广泛的国家之一,花岗岩分布面积达到约9.1×10⁵ km²,占全国面积的10%左右^[22]。其中,华南地区花岗岩出露面积约占总面积的20%,达到1.7×10⁵ km^{2 [9]}。华南地区由于气候以亚热带为主,温暖湿润,促进大量花岗岩风化壳形成。迄今为止,对该地区花岗岩风化壳已经开展了广泛的研究^{[21,23⇓⇓-26]},但关于风化壳生成速率的研究还非常匮乏,极大限制了对花岗岩风化壳形成和演化的研究。因此,本研究选取位于华南地区的江西龙南为研究区,以前人在区内开展过相关研究的花岗岩风化壳剖面为研究对象开展铀系不平衡研究,确定其生成速率和控制因素。同时,结合前人在该风化壳中开展的宇宙成因核素法得到的剥蚀速率^[23],分析风化壳的演化状态及其演化过程。本研究的开展将为深入理解花岗岩风化壳的生成和演化提供数据支撑和理论依据。

1 研究区概况与研究方法

1.1 研究区概况与样品采集

本次工作的研究区位于江西省龙南市,地处中纬度偏南地区,气候为中亚热带季风型温暖湿润气候,主要特征为四季分明、气候温和、光热丰富、雨量充沛和无霜期长。年平均气温为18.9 ℃。一月的平均气温为8.3 ℃,是最冷月;七月的平均气温为27.7 ℃,是最热月。极端最高气温37.4 ℃,极端最低气温-6 ℃。无霜期历年平均286天。年平均降雨量为1 526.3 mm,降水季节分配不均,全年降水量的50%以上集中在4—7月。区内森林覆盖程度高,总体覆盖率达80.3%^[24,26]。温湿的气候条件和低缓的丘陵地貌有利于化学风化作用长期持续稳定地进行。区域出露的岩浆岩主要为侏罗纪钾长花岗岩,根据全岩-矿物Rb-Sr等时线年龄法确定的年龄为(178.2±0.84)Ma。岩石呈肉红色,中粒似斑状结构,块状构造。矿物组成为石英(20%~39%)、钾长石(58%~66%)、斜长石(12%~22%)、黑云母(1%~3%)和少量锆石、磁铁矿等副矿物^[27]。

风化壳位于区内龙头镇水库旁(114°46.632'E,24°53.114'N),所在山坡坡度约为3°,植被茂密,以马尾松为主。野外观察未见滑坡现象,判断剖面为原位成因。该风化壳剖面为人工挖掘出露,厚度为120 cm,剖面底部未见基岩,如图1a所示。剖面深度0~10 cm为黑色腐殖层;10~20 cm植物根系分布密集;20~40 cm偶尔可见石英颗粒,20~100 cm颜色变化不明显,1 m以下石英含量增加。采样过程中,0~30 cm和30~120 cm采样间隔分别为5 cm和10 cm,共采集样品15个。该风化壳按照土壤剖面形态特征可以划分为A、Bt1和Bt2 3个层位,深度分别为0~5 cm、5~30 cm和30~120 cm,颜色分别为暗红棕色(5YR 3/4)、黄红色(5YR 4/6)和黄红色(5YR 5/8)^[25]。密度、TOC含量、pH、CIA以及Na₂O、石英、高岭石、三水铝石含量在剖面随深度的变化如图1b-i,所有指标在深度20 cm处上下有较为显著的差异。

本研究聚焦铀系同位素,而前人研究发现表生过程,尤其是表层有机质会对铀系核素的地球化学行为造成较大影响^[19,28]。因此,由于剖面表层土壤有机碳在表层至20 cm深度含量高,为了减少有机质的影响,选取剖面20 cm深度以下的样品对铀系同位素组成进行测试;共选择4个样品,深度分别为20~25 cm、50~60 cm、80~90 cm和110~120 cm。

1.2 测试方法和精度分析

本论文中所涉及的所有与铀系同位素相关的工作,包括样品的消解和元素的分离与提纯以及最终测试和数据获取的全部过程均在法国斯特拉斯堡大学水文与地球化学实验室完成。除样品研磨在普通实验室实验条件下进行外,其他所有步骤均在100级超净室中完成,且所有操作步骤均遵循该实验室建立的标准方法^[29]。

首先,称取研磨过200目筛的样品约100 mg于特氟龙消解罐中。根据样品中U和Th的含量测试结果计算稀释剂的用量,并据此滴加适量²³³U-²²⁹Th混合稀释剂。其中,²³³U-²²⁹Th混合稀释剂通过美国国家标准与技术研究院(NIST)认证的重量分析溶液SRM3164U和SRM3159Th以及岩石标准样品ATHO进行一致性校正^[30],校正结果在5‰水平与标准样品保持一致。然后,使用三步消解法(HNO₃-HF、HClO₄和HCl-H₃BO₃)在100~200 ℃对样品进行完全消解处理。接下来使用Biorad AG1×8并采用200~400目分析级阴离子交换树脂对消解液中的U和Th元素进行分离和提纯。最后使用多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)测试铀系同位素比值;测试过程分别使用IRMM-184 U和IRMM-035 Th溶液作为标样,采用标样-样品交叉的方式进行测试,且假设²³⁸U/²³⁵U的值保持137.83不变^[31]。²³⁸U、²³⁴U、²³⁰Th和²³²Th的衰变常数分别为1.551×10^-10、2.826×10^-6、9.158×10^-6和4.932×10^-11 a^{-1 [32-33]}。

其中,标准样品IRMM-184 U的活度比(²³⁴U/²³⁸U)_a使用在法国斯特拉斯堡大学水文与地球化学实验室通过TIMS-Triton测试得到的平均值0.969 8±0.001 1(2 SE, N=8)代替Richter等^[34]使用的值(0.968 2±0.000 6)。本研究中使用修正后的IRMM-184 U的值作为参考,测试处于平衡状态的标准溶液HU1的活度比(²³⁴U/²³⁸U)_a更加准确,为1.001 0±0.002 2(2 SD, N=21,U含量为(50~70)×10^-9)。标准溶液IRMM-035 Th中²³²Th/²³⁰Th的值为326 483±1 932(2 SD, N=19,Th含量为40×10^-9),与Carpentier等^[35]和Sims等^[36]研究中的数据一致。

U和Th同位素测试结果的精度和准确度通过标准样品BCR-2和测试样品的重复样确定。其中,标准样品BCR-2测试得到U和Th的含量分别为(1.698±0.008)×10^-6和(5.865±0.021)×10^-6活度比(²³⁴U/²³⁸U)_a和(²³⁰Th/²³⁸U)_a分别为0.995±0.004和1.000±0.012(2 SE, N=4),测试结果与前人发表的结果保持一致^[36⇓-38],且在5‰水平内与长期平衡保持一致。过程空白测试得到的U和Th的质量分别不超过100 pg和500 pg,与样品相比可以忽略不计。样品测试结果的分析不确定性(±2σ)通过测试样品的重复样和标准样品的重现性确定。U和Th的含量以及活度比(²³⁴U/²³⁸U)_a、(²³⁰Th/²³⁴U)_a和(²³⁰Th/²³²Th)_a 5个量的不确定性分别为2%、1.3%、0.5%、1.5%和1%。

2 结果分析

具体测试结果见表1。由表1可知,风化壳样品U和Th的含量范围分别为3.25~3.39 mg/kg和41.46~47.67 mg/kg;活度比(²³⁴U/²³⁸U)_a、(²³⁰Th/²³⁴U)_a和(²³⁰Th/²³²Th)_a分别为1.008~1.023、1.063~1.112和0.239~0.271。在剖面中,U的含量随深度几乎没有变化,仅在表层略有降低(图2a);而Th的含量随深度变化较为复杂(图2b),最大值出现在剖面中段区域。(²³⁰Th/²³⁴U)_a、(²³⁴U/²³⁸U)_a和(²³⁰Th/²³²Th)_a在剖面随深度的变化如图3所示。其中,(²³⁰Th/²³⁴U)_a的变化趋势简单,随深度的增加而减小。(²³⁴U/²³⁸U)_a和(²³⁰Th/²³²Th)_a的变化趋势相似(图3a,c),两者在剖面的变化均与U含量的变化相反;但前者的最大值出现在表层,后者的最大值出现在靠近底部的区域。

3 讨论

3.1 U、Th和铀系核素的行为

由于U和Th的地球化学性质不同,两者在地表风化过程中的行为存在差异;其中Th的性质倾向于不活动元素,而U是活动性元素^[18]。尽管在表生环境条件下,Th也会和有机质等结合而改变其活动性,但是由于Th具有很强的颗粒活性,因此将Th视为惰性元素。一般情况下,会将U和Th的比值作为依据分析两者之间的性质差异。本剖面中U/Th值的范围为0.07~0.08,随深度的变化不明显(图2c),说明本剖面中U和Th的性质差异并不显著。该特征与JLN-S1剖面中表层200 cm之上区域中U/Th的特征较为相似,只是在该剖面中U/Th值的范围为0.11~0.13,略高于本研究;可能是JLN-S1处于坡底位置,坡上风化过程中U的迁移加入导致的。此外,为了评估剖面中U和Th的活动性,以剖面最底层样品为参考样品,以Ti元素为不活动元素分别计算了U和Th的传质系数τ^[24,26,39]。τ_U,Ti在剖面的变化很小,除表层值最小为-0.05外,其他值非常接近0,说明U在本剖面中的活动性较弱(图2d)。τ_Th,Ti在剖面的特征与τ_U,Ti相似(图2d),除中间靠上区域显著大于0(0.11)外,其他均接近0,表明Th在中间区域有富集,可能是有机质的络合导致的^[28]。但是,由τ_U,Ti和τ_Th,Ti数值接近0可推断,U和Th在本剖面中的活动性较弱,与不活动性元素Ti接近。

元素U在本剖面中表现出几乎不活动的特征,很可能是剖面的风化程度高导致的。本剖面的化学风化指数CIA值随深度变化很小,为98左右,指示其处于风化作用晚期;矿物组成主要以抗风化能力强的原生矿物石英和次生矿物高岭石、三水铝石为主^[24]。元素U在花岗岩中以背景相、残余相和间隙相3种形式存在^[40],而在风化作用晚期,处于间隙相和背景相易风化矿物中的U已经被迁移带出;背景相和残余相中抗风化能力强的矿物中的U和次生矿物中的U是当前风化壳中U的主要组成部分,而这些U则很难被风化作用影响,因此U表现出与Ti和Th相似的不活动性。

本剖面基岩年龄为(178.2±0.84)Ma,远大于1.25 Ma,因此,根据相关理论可知基岩的铀系同位素活度比均为1,即(²³⁴U/²³⁸U)_a=(²³⁰Th/²³⁸U)_a=( ²³⁰Th/²³⁴U)_a=1,处于长期平衡状态^[18]。当铀系活度比处于稳态的基岩受到风化作用的影响时,由于不同核素在风化过程中地球化学行为之间存在差异,最终平衡状态将受到破坏。其中,核素²³⁴U较核素²³⁸U的优先流失是由于α反冲效应引起的。一方面,α衰变过程中释放的能量将颗粒表面²³⁴U的母体²³⁴Th弹射出体系外使得²³⁴U累积量减少^[41-42];另一方面,α衰变破坏晶格结构使得²³⁴U选择性地优先溶解^[43-44]。因此,随着风化作用的进行,α反冲效应造成的²³⁴U流失增加致使活度比(²³⁴U/²³⁸U)_a越来越低^[41,45]。根据上述理论,核素²³⁴U的迁移能力大于核素²³⁸U,风化产物的活度比(²³⁴U/²³⁸U)_a应该小于1;且(²³⁴U/²³⁸U)_a随着风化过程的进行会逐渐减小,在剖面表现为随深度的增加而增加。但是,本剖面中的(²³⁴U/²³⁸U)_a均大于1,且(²³⁴U/²³⁸U)_a随着深度的增加并未增加,而是呈相反的趋势,这与处于剖面下部的JLN-S1剖面表层区域的特征类似^[21]。实际研究中,风化产物出现(²³⁴U/²³⁸U)_a大于1的情况并不少见,因为岩石的风化过程是开放体系,会有物质的加入和迁出^[20,46]。因此,如果体系中核素的加入大于核素的迁出,则会使(²³⁴U/²³⁸U)_a大于1,例如Dosseto等^[47]认为土壤水毛细作用将深部(²³⁴U/²³⁸U)_a大于1的溶液迁移至地表是表层物质(²³⁴U/²³⁸U)_a大于1的原因;本剖面中也可能是相似的原因,因为剖面位置处于坡顶,不存在坡上核素向下迁移的干扰。一般情况下,²³⁰Th作为不活动性核素,活度比(²³⁰Th/²³⁸U)_a和(²³⁰Th/²³⁴U)_a理论上均应大于1,且随着剖面深度的增加而减小,本剖面的测试结果与理论一致。

3.2 风化壳生成速率的计算

获取风化壳演化时间是计算其生成速率的前提条件。传统定年手段需要研究对象是封闭体系,这无法满足风化壳开放体系的特征^[14⇓-16],而铀系不平衡法是研究开放体系的优势方法,其通过得失模型对铀系核素的测试结果进行拟合,进而确定风化壳的演化时间。为了能够描述风化壳中铀系核素随时间的演化关系,前人在封闭体系衰变方程的基础上增加了两项,这两项代表了除放射性衰变相关过程之外的核素增加和丢失过程,即得失模型的方程式^[18],具体表达如下:

(1) \frac{{\mathrm{d}}^{238}\mathrm{U}}{\mathrm{d}t} = {f_{238}}^{238} {\mathrm{U}}_0 - {k_{238}}^{238} \mathrm{U} - {{\lambda }_{238}}^{238} \mathrm{U}

(2) \frac{{\mathrm{d}}^{234}\mathrm{U}}{\mathrm{d}t} = {f_{234}}^{234} {\mathrm{U}}_0 - {k_{234}}^{234} \mathrm{U} - {{\lambda }_{234}}^{234} \mathrm{U} + {{\lambda }_{238}}^{238} \mathrm{U}

(3) \frac{{\mathrm{d}}^{230}\mathrm{T}\mathrm{h}}{\mathrm{d}t} = {f_{230}}^{230} \mathrm{T} {\mathrm{h}}_0 - {k_{230}}^{230} \mathrm{T} \mathrm{h} - {{\lambda }_{230}}^{230} \mathrm{T} \mathrm{h} + {{\lambda }_{234}}^{234} \mathrm{U}

式(1)~(3)中,λ_i、f_i和k_i(i = 238, 234或230)分别代表相应质量数核素的衰变常数、得到系数和丢失系数。由于²³⁸U为母体核素,不存在母体核素衰变增加的过程,因此式(1)比式(2)和(3)少一项母体核素衰变的增加量。在求解上述方程的过程中,由于上述方程组的个数大于未知数的个数,因此该方程组为超定方程组。求解该方程组最常用的方法是最小二乘法,可以使用MATLABTM进行拟合,如Ma等^[48]所使用的lsqnonlin function (version 7.1)和Rihs等^[38]所使用的differential equation solver (ode45)。本论文中使用的求解方程组的方法与Jia等^[21]所使用的方法一样,是当前最优化的方法,为量子粒子群优化(quantum-behaved particle swarm optimization, QPSO)算法^[49]。未知数的变化范围根据前人研究结果定义为:f₂₃₀ = k₂₃₀ = 0; t∈(10³ a,1.25×10⁶ a),k₂₃₈和k₂₃₄∈(10^-9 a^-1, 10^-3 a^-1),f₂₃₄和f₂₃₈∈(10^-12 a^-1, 10^-5 a^-1),k₂₃₄/k₂₃₈和f₂₃₄/f₂₃₈∈(0.5,3)。每次在满足目标函数要求的条件下,独立模拟都保留了拟合数据所产生的5 000个解,且为了确保对误差的拟合度较好,将目标函数的阈值设定为3%。

由于本剖面未在原位获得基岩样品,因此本剖面演化时间根据上述得失模型进行评估时分两种情况进行,即分别以剖面最底部样品的铀系核素测试值和基岩的铀系核素理论值为初始参考值,相应的铀系核素的拟合曲线见图4。其中,以剖面最底部样品为参考得到本剖面的演化时间t、得到系数(k₂₃₈和k₂₃₄)和丢失系数(f₂₃₈和f₂₃₄)的范围分别为920.55~537.01 ka、(0.92~1.94)×10^-6 a^-1(k₂₃₈)、(0.91~2.25)×10^-6 a^-1(k₂₃₄)、(0.27~6.24)×10^-7 a^-1(f₂₃₈)和(0.30~8.47)×10^-7 a^-1(f₂₃₄);以基岩为参考得到剖面的演化时间t、得到系数(k₂₃₈和k₂₃₄)和丢失系数(f₂₃₈和f₂₃₄)的范围分别为695.65~122.91 ka、(0.79~1.20)×10^-6 a^-1(k₂₃₈)、(0.79~1.33)×10^-6 a^-1(k₂₃₄)、3.17×10^-10~1.47×10^-7 a^-1(f₂₃₈)和5.92×10^-10~2.68×10^-7 a^-1(f₂₃₄)。其中,两种不同情况下得到时间的频数分布直方图分别如图5a和b所示,时间集中在较小范围内,说明得失模型拟合的结果可靠。基于上述数据进行计算,且以最底部样品和基岩为参考进行拟合后,得到剖面的演化时间分别约为840 ka和1 040 ka,得失模型中的其他各个参数取值详见表2。

本风化壳以基岩为参考得到的演化时间比以最底部样品为参考得到的演化时间约长200 ka,若本剖面形成过程中其他相关参数保持一致,则可以认为基岩到剖面底部样品的演化时间约为200 ka。但是,两种情况下得到的相关参数并不相同,且以底部样品为参考得到的参数值大(图6),说明该剖面的演化过程中参数并不一致,很可能在剖面获得原位基岩也无法将整个剖面作为整体进行模拟,需根据Jia等^[21]提出的理论分区域进行拟合。出现上述现象的原因有以下几种情况:风化壳形成过程中的环境发生了变化,导致相关参数不一致;风化壳形成过程中矿物演化导致剖面不同区域的矿物组成不同,造成参数之间有差异。

根据得失模型得到的演化时间(t)和对应的风化壳深度(H),可以计算风化壳的生成速率P = H/t。本研究中以剖面最底部样品为参考得到的演化时间约为840 ka,其对应的风化壳厚度为1 m,因此可以得到其生成速率约为1.2 m/Ma。由于本剖面并未获得原位基岩,风化壳的具体深度未知;尽管已知以基岩为参考得到的演化时间,却无法计算对应的生成速率。考虑到本研究中的风化壳处于山脊处,且风化指数CIA在剖面中的值均约为98;同时,在本风化壳所在山坡坡底的风化壳JLN-S1深度11 m处仍未见基岩,本剖面自地表至基岩的深度很可能也大于11 m,如此则风化壳的生成速率约为11 m/Ma。但是,要准确定量本风化壳自基岩的演化时间和生成速率则需要开展进一步的研究与验证工作。

3.3 长时间尺度风化壳的演化及生成速率的意义

风化壳的演化状态可以根据生成速率与剥蚀速率之间的大小关系分以下3种情况:(1)生成速率大于剥蚀速率,风化壳的演化状态为非稳态,其厚度会随着时间逐渐增加;(2)生成速率等于剥蚀速率,风化壳的演化状态为稳态,其厚度随着时间保持不变;(3)生成速率小于剥蚀速率,风化壳的演化状态为非稳态,其厚度随着时间逐渐减小^[50]。当前有关风化壳研究中涉及风化壳的演化状态时通常假设其为稳态,即风化壳生成速率和剥蚀速率相等,风化壳的厚度随时间保持恒定^[51-52]。但是,这一假设常常难以直接验证,这给相关研究带来了困扰。铀系不平衡法和宇宙成因核素法分别作为量化风化壳生成速率和剥蚀速率的直接手段,两者联用能够直接评估风化壳的演化状态而无需稳态假设,这给风化壳演化状态的判断提供了直接的依据^[19,21,46]。

本剖面的剥蚀速率已经通过宇宙成因核素法确定为(33±3)m/Ma^[23],远大于本研究得到的生成速率(约1.2 m/Ma),因此可以判断本剖面当前的演化状态处于非稳态,而并非一般情况下假设的稳态。同时,剥蚀速率大于生成速率指示本剖面的厚度将会逐渐减小。尽管本剖面未采集到原位基岩,也无法判断风化壳的真实厚度,但本剖面采集到的风化壳厚度120 cm就可以表明该风化壳演化过程中的风化壳生成大于风化壳剥蚀,即风化壳生成速率的总和大于剥蚀速率的总和。反之,本剖面应为基岩,而不会有风化壳存在。另外,风化壳的化学风化指数CIA不低于98,指示其已达到风化作用的晚期阶段,经历了强烈的化学风化作用;这与本剖面当前剥蚀速率大于生成速率不相符。因为若本剖面的剥蚀速率大于生成速率,则形成的风化壳无法在原地停留足够的时间到达风化作用的晚期,这也从侧面反映出风化壳生成速率的总和大于剥蚀速率的总和。

JLN-S1剖面与本剖面具有相同的特征,即生成速率小于剥蚀速率,且表层区域的化学风化指数很高。Jia等^[21]针对JLN-S1剖面的厚度达到11 m,而生成速率小于剥蚀速率这一特征进行解释时提出,该剖面的演化状态在长时间尺度和短时间尺度以两种不同的方式进行的理论,即长时间尺度的平衡演化和短时间尺度是非平衡演化。由于JLN-S1和本剖面位于同一个坡面,该理论同样可以用来解释本剖面的演化。更重要的是,本剖面生成速率的确定可以为JLN-S1剖面表层2 m区域无法应用铀系不平衡法确定生成速率的限制提供科学的数据参考。考虑到JLN-S1剖面除表层2 m区域外的生成速率均约为2 m/Ma,而根据本研究得到的结构可知其表层区域的生成速率应该不大于2 m/Ma,因此可以确定JLN-S1的滞留时间不小于5.5 Ma。若需要不小于5.5 Ma的时间才能形成JLN-S1当前所具有的化学风化指数特征,而JLN-S1表层1.2 m区域的化学风化指数略低于本剖面相对应的位置,那么本剖面接受风化作用的时间应该不少于5.5 Ma。

此外,当前在一个剖面中同时开展宇宙成因核素法和铀系不平衡法的研究并对比相应的剥蚀速率和生成速率,发现很少有剖面处于稳态,这对未经证实就直接应用稳态假设这一不合理的做法提供了直接证据^[21,46,53]。需要注意的是,尽管铀系不平衡法和宇宙成因核素法分别作为量化风化壳生成速率和剥蚀速率的直接手段,两者之间是否能够直接进行比较仍然存在争议。因为生成速率和剥蚀速率受到众多因素的影响,如构造、气候和岩性等^[23,46];尽管同一剖面可以保证岩性相同,但是风化壳作为多因素作用在长时间尺度条件下形成的产物,在风化壳演化过程的相同时间内进行比较或许更加合理。而当前剥蚀速率和生成速率直接进行比较,并没有考虑时间尺度的因素。铀系不平衡法确定的风化壳生成速率是研究对象自参考状态演化到最表层样品对应的平均生成速率,这一速率在不同区域所形成的环境是有差异的,代表的信息也是不同的,这部分内容将在下一节中详细讨论。

3.4 风化壳生成速率的影响因素

铀系不平衡法作为量化风化壳生成速率的重要手段,迄今为止已经开展了大量的研究。收集当前所有应用铀系不平衡法确定的风化壳生成速率进行比较,如图7^{[17,19,21,46⇓-48,53⇓⇓⇓⇓⇓-59]}所示。风化壳生成速率的变化范围较大,自数米每百万年至数百米每百万年。其中,风化壳生成速率最大的基岩为火山碎屑岩,达到(336±46)m/Ma^[57];而生成速率最小的基岩为花岗岩,仅有1~2 m/Ma^[59]。玄武岩比花岗岩风化快已成为共识,其风化壳生成速率表现出上述差异可以理解。但是相同岩性风化壳生成速率之间也存在较大差异,这是因为风化壳的生成速率受到岩性、水文、生物气候、地形、形成时间和覆盖条件等众多因素的影响,因此,相同岩性基岩之上发育的风化壳的生成速率也可存在较大差异,甚至同一山坡不同位置的风化壳生成速率都存在显著差异^[48,53]。例如,科学家对Shale Hills关键带观测站南面朝向山坡位于坡顶、坡中和坡底3个风化壳开展研究后发现,坡顶的生成速率远高于坡中和坡底,并认为这是不同位置风化壳形成时覆盖条件的差异导致的^[48]。因此,不加甄别将不同风化壳的生成速率直接进行比较的做法或许并不合理。

由于本风化壳的基岩为花岗岩,为了排除岩性差异对风化壳生成速率造成的影响,下面将针对基岩岩性为花岗岩类的风化壳进行讨论,以评估本研究中风化壳生成速率的影响因素。Ma等^[48]发现处于坡顶风化壳的生成速率显著大于坡底,而本研究中位于坡顶的风化壳与Jia等^[21]研究中位于坡底的风化壳生成速率基本一致。前者将速率之间的差异归因于坡顶的风化壳由于受到冰缘环境的影响而被完全移除,而坡底的风化壳则没有被完全移除,因此导致两者的生成速率存在差异^[48]。此外,Ma等^[48]研究中直接将得到的时间作为风化壳的滞留时间,这种做法有待商榷,因为该研究中的风化壳也仅仅是表层几十厘米的区域,并不是完整的风化壳。同样本研究中得到的风化壳的演化时间也仅为自参考样品演化到最表层样品所需的时间。而本研究中并不存在Ma等^[48]研究中的情况,可能是覆盖条件相似导致生成速率没有差异。

Gontier等^[59]得到的风化壳生成速率与本研究中风化壳的生成速率相近,且作者将如此低的风化壳生成速率归因于研究区地势平坦,且剥蚀程度很低,因此其风化壳的生成主要是化学风化过程的结果,而新鲜矿物侵蚀速率低导致风化过程处于供给限制状态^{[60⇓⇓-63]}。但是,本研究中风化壳所处的区域为低缓的丘陵地貌,地势并不平坦,且剥蚀速率较高,与Gontier等^[59]的风化壳有显著的差别。显然,地势和剥蚀速率并不是造成两个风化壳生成速率一致的原因。此外,风化壳当前所处的气候也常作为影响风化壳生成速率的因素^[64]。但是,风化壳作为长时间尺度条件下的产物,其形成过程中可能伴随着气候类型的变化,尤其是对于形成时间很长的风化壳,此时,仅仅以当前的气候作为参考可能是不合适的。例如,本研究中的风化壳存在的时间很可能与风化壳JLN-S1^[21]相似,均为5.5 Ma,研究区的气候在此期间发生了变化。此外,本人前期研究发现,处于寒温带气候条件下的花岗岩风化壳生成速率甚至高达约80 m/Ma(未发表数据),远高于本研究中处于亚热带气候条件下风化壳的生成速率。因此,以当前气候作为影响风化壳生成速率的因素进行评估可能也缺乏合理的依据。

尽管已经将风化壳基岩岩性聚焦于花岗岩类岩石,但不同类型的花岗岩类也存在岩性上的差异,且这种差异当前无法判断其对生成速率的影响。上述针对以花岗岩类为基岩的风化壳的分析,由于当前在此类风化壳中开展铀系不平衡法研究有限,没有充足的样本进行对比,未来需要开展更多的相关研究才能做出明确的结论。除上述对风化壳生成速率的影响因素外,风化壳自身演化过程中的厚度可能是另一个重要的因素,此内容将在下文详细阐述。

3.5 风化壳演化过程中厚度对生成速率的影响

前人对风化壳生成速率与厚度之间存在的关系提出了不同的见解,主要包括指数衰减模式和驼峰衰减模式两种。其中,Gilbert^[65]首次提出风化速率受土壤深度的控制,且风化速率随着深度的增加呈现先增加后减少的驼峰模式。Carson和Kirkby^[66]首次将这种关系用图进行展示(图8a),并称之为“土壤厚度和风化速率曲线”。Gilbert^[65]以及Carson和Kirkby^[66]认为基岩的风化速率取决于水的循环、植物根系的活动和冻融作用的循环。新鲜基岩和水接触时,由于新鲜基岩的孔隙度很低,持水能力很弱,水会很快流失,使得水与可风化物质相互作用的时间很短。但是随着风化作用的进行,风化物质的持水能力逐渐增加;当风化产物达到一定厚度时,其既可以保持水分,也使得水分有足够的时间与可风化物质发生反应,此时的风化产物生成速率最快。但是,随着风化产物厚度进一步增加,水分进入深部的量减少,导致生成速率减小。而Ahnert^[67]提出风化壳生成速率随风化壳深度的增加呈指数衰减模式的概念(图8a),认为当新鲜的基岩与水接触时,由于新鲜的基岩中可风化物质最多,与水的相互作用最快,因此风化产物的生成速率也最快;但随着风化物质生成的增加,进入剖面深部的水逐渐减少,风化速率逐渐减小。

结合本风化壳和Jia等^[21]研究中JLN-S1风化壳的生成速率结果发现,风化壳的生成速率随着深度变化很小,基本保持一致,该特征与上述两种模式均有显著差异。在不考虑气候、构造条件等其他因素影响的情况下,如果将风化壳动态演化和上述两种模式结合进行分析,或许能够为理解本剖面中生成速率随深度保持不变提供证据。由于两种模式均强调了风化壳厚度对生成速率的影响,因此,如果风化壳在演化的过程中受到侵蚀作用影响而保持厚度基本不变,或变化的幅度不会显著影响生成速率,那么生成速率则会随深度保持相对不变的状态。尤其是本研究中风化壳的基岩为花岗岩,其作为侵入岩在出露地表之前必然会有上部覆盖层存在。尽管本研究无法验证风化壳生成速率与厚度之间的关系属于驼峰或指数衰减两种模式中的哪一种,但如果满足合适的覆盖条件和侵蚀过程这两个条件,则上述两种模式均可用这一演化模式得到较为合理的解释。

为了便于理解和讨论,本研究仅选取满足上述情况中最简单的情况进行说明,具体的风化壳演化模式如图8b所示。风化壳演化的初始状态选择为暴露的基岩,这样可以将前人提出的指数衰减模式和驼峰衰减模式均在风化壳演化过程中有所体现。其中,图8b所示黑色方框中的部分代表本研究中的风化壳。基岩于t₀时开始接受风化作用,且t₀到t₁时间段内无侵蚀或侵蚀作用很弱,不会影响生成风化壳的厚度。因此,风化壳厚度在该时间段不断增加,到t₁时方框之上的基岩全部形成风化壳,厚度为H₁,且形成的风化壳中可能出现上述提到的两种生成速率与深度的衰减模式。t₁到t₂之间的时间间隔较短,且该时间段内,风化壳受到侵蚀作用的影响,表层厚度为h₂的风化壳被移除,剩余厚度为H₂。同时,该时间段内风化壳厚度太大,导致其下伏基岩与水分接触受阻,风化壳生成缓慢,可以忽略不计。t₂到现在时间段内同样受到侵蚀作用的影响,方框之上已经形成的风化壳不断被移除,本研究中的风化壳逐渐出露地表。该时间段内剥蚀作用的强度可能是恒定不变的,也可能是变化的。当剥蚀作用的强度保持恒定时,假设剥蚀速率与生成速率相等,由于风化壳厚度不变,生成速率保持恒定;当剥蚀速率发生变化时,如果不会短时间对风化壳的厚度产生显著的改变,生成速率对厚度变化不敏感,则仍保持恒定。另外,如果风化壳的生成速率对于侵蚀过程导致厚度减小的时间响应敏感,则可以根据风化壳生成速率的变化对侵蚀过程进行反演,据此可以结合其他方法得到的侵蚀过程从而得到更加科学的认识;如果生成速率对于侵蚀过程的时间响应不敏感,则需要考虑厚度变化对生成速率影响的阈值等问题。上述情况也仅针对符合本研究中的一种情况进行说明,更加复杂的风化壳演化模式由于约束因素确定复杂,仍需在未来开展的相关工作中进行深入的研究。

4 结论

本文对我国江西省龙南市发育于花岗岩基岩之上、厚度为120 cm的风化壳开展了铀系不平衡法研究,结合前人在该风化壳研究中的结果,得到以下结论:

(1)花岗岩风化壳中以最底部样品为参考样品演化到20 cm处的演化时间通过铀系不平衡法确定约为840 ka,风化壳的生成速率约为1.2 m/Ma。

(2)风化壳的生成速率远小于剥蚀速率,风化壳当前的演化状态为非稳态,且风化壳的厚度会逐渐变薄。

(3)气候和构造因素对本研究中花岗岩风化壳生成速率的影响较小,表层覆盖可能是主要控制因素。

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基金资助

国家自然科学基金项目(42303060)