粤北地区琶江铀矿床沥青铀矿原位微区年代学和元素分析:对铀成矿作用的启示

In-situ microchronology and elemental analysis of pitchblende in the Pajiang uranium deposit, northern Guangdong: Implications for uranium mineralization

摘要

琶江铀矿床处于桃山—诸广铀成矿带南段,位于佛冈岩体南西部,是佛冈岩体内发现的唯一一个铀矿床。铀矿化严格受断裂构造控制,是典型的花岗岩型铀矿。本文采用岩相学、扫描电镜(SEM)、电子探针(EPMA)及原位激光剥蚀电感耦合技术(LA-ICP-MS)对琶江铀矿床矿石矿物沥青铀矿及黄铁矿进行了矿物学、微区地球化学及年代学研究。结果表明:沥青铀矿LA-ICP-MS U-Pb定年结果为(49.70±0.1) Ma,为晚白垩世,位于华南区域主成矿时代(75~50 Ma)范围内,表明琶江铀矿床与区域成矿时代一致,属于区域性成矿事件。该铀矿床沥青铀矿稀土元素总量为(311.5~368.3)×10^-6,U/Th比值为17 067~26 524,显示中低温热液成因,结合稀土元素TE_1,3为0.95~1.01,具类四组分效应特征,指示成矿流体富F。此外,琶江铀矿床黄铁矿Co/Ni比值介于5~26,暗示其为热液成因。根据以上分析,认为该矿床为中低温热液型矿床。

关键词

沥青铀矿 / 黄铁矿 / 年代学 / 地球化学 / 琶江铀矿床

Key words

pitchblende / pyrite / chronology / geochemistry / Pajiang uranium deposit

0 引言

琶江铀矿床位于桃山—诸广铀成矿带的南西部,是东西向佛冈岩体中发现的唯一一个铀矿床。自20世纪50年代开始,前人在佛冈岩体南西部发现琶江铀矿床后,由于客观原因,该区铀矿勘查工作停滞,铀矿资源潜力尚未摸清,矿床成因等科研工作基本未开展。同时,随着新时代铀矿找矿需求,矿床的理论研究对于区内找矿工作显得尤为重要。因此,有必要对琶江铀矿床成矿时代及矿床成因进行研究分析,以指导区内找矿。

沥青铀矿是热液铀矿床中最为常见的矿石矿物,近年来,随着科学技术的不断发展与革新,微区分析方法已经成功应用于沥青铀矿U-Pb定年^[1⇓⇓-4]。在分析测试过程中部分样品获得了较好的铀成矿年龄,但也存在部分学者获得的沥青铀矿U-Pb等时线年龄较差,往往获得表观年龄^[5-6],从而未能精确厘定铀成矿时代。因此,有学者提出采用EPMA与LA-ICP-MS联合技术进行铀成矿年龄测定,该方法对于沥青铀矿等高放射性矿物具有良好效果^[7]。此外,琶江铀矿床中广泛发育与沥青铀矿共伴生的金属矿物黄铁矿;黄铁矿晶型结构、微量元素、稀土元素往往可指示流体的性质^{[8⇓⇓⇓-12]}。因此,拟采用EPMA与LA-ICP-MS联合技术,对琶江铀矿床形成时代进行限定,同时,对于沥青铀矿共伴生的黄铁矿进行微区地球化学分析,以此来反演成矿流体的性质,为铀矿床成因判定提供理论依据,丰富华南花岗岩型铀矿床理论研究。

1 地质概况

研究区位于华南板块的东南缘,湘桂粤印支褶皱带的南缘佛冈花岗岩体内(图1) ^[13-14]。东部属滨西太平洋构造域,西部则进入滨特提斯-喜马拉雅构造域,与大东山—贵东、骑田岭—九峰山两条近东西向的花岗岩带彼此平行,共同组成华南规模巨大的南岭花岗岩群,是稀有金属、锂矿、铀矿等矿产的重要产地。

区内岩浆岩分布广泛,具有多期、多阶段活动特征,形成大小岩体二十余个,其中以燕山旋回花岗岩为主,主要分布于区域东南缘。主要岩性为花岗闪长岩、黑云母二长花岗岩及中粗粒斑状黑云母花岗岩;区域断裂构造活动强烈,处于新华夏第二隆起带和广州二级隆起带、南雄—三水二级沉降带与南岭纬向构造体系佛冈—河源东西向复杂带交汇部位,是区域性深大断裂构造带交汇区,有北东向、北西向、东西向构造组,佛冈岩体主要受控于东西向的佛冈—丰良(丰顺)深大断裂,伴有北东向的恩平—新丰断裂,处于区域断裂构造夹持区,由二者联合控制侵位^[15-16]。

琶江铀矿床位于佛冈岩体南西部,矿床南东侧分布有三叠系红卫坑组石英砂岩、粉砂岩和长石石英砂岩等(图2)^[17-18]。区内岩浆活动强烈而频繁,形成一系列以燕山早期第二阶段中粗粒黑云母花岗岩为主体的多期多阶段的复式岩体。岩体呈大岩基状东西向展布,出露在矿区南北两侧。区内发育燕山早期第四阶段侵入补体牛栏岭岩体中细粒二云母花岗岩、细粒二云母花岗岩^[16],同位素年龄为156 Ma(另文发表)。此外,还分布有晚期中基性岩脉,其与断裂构造交汇部位控制着部分矿体的产出。

矿床断裂构造发育。其中社岗断裂、竹园断裂沿东西方向横贯矿区,两者相距2 700 m,是琶江矿床的主要控矿断裂。两条断裂夹持区域以及竹园断裂南侧的近南北向、北北西向、北西西向及北东向等四组断裂构造是矿床的主要含矿构造,铀矿化严格受断裂构造控制(图2b、图3)^[16]。

矿床内围岩蚀变主要以硅化、绢云母化为主,其次有赤铁矿化、绿泥石化、钾-钠长石化、黄铁矿化、萤石化、碳酸盐化等;赤铁矿化、硅化与铀矿化关系密切,其蚀变宽度基本是矿化宽度。矿石矿物主要为沥青铀矿,少量见有铀石;黄铁矿、萤石等与铀矿物紧密共伴生。矿化类型为铀-微晶石英-黄铁矿型和铀-紫黑色萤石-黄铁矿型^[16]。

2 样品特征与测试方法

本次测试采集的样品来自琶江铀矿床露天露头(图4a,b),共计3件铀矿石样品。将采集的铀矿石磨制探针片,在偏光显微镜下观察,圈定其中的沥青铀矿及其共伴生的黄铁矿。样品手标本为沥青铀矿-紫黑色萤石-黄铁矿型。镜下可见紫黑色萤石与半自形-它形黄铁矿共生;矿石矿物沥青铀矿主要为球粒状、皮壳状、其集合体呈细脉状(图4c-h)。皮壳状沥青铀矿分布于半自形-它形黄铁矿周围,或被半自形-它形黄铁矿包裹,显示了黄铁矿形成早于沥青铀矿;沥青铀矿裂纹相对发育,局部呈现亮暗特征,暗示部分沥青铀矿经历了后期热液蚀变作用。选取表面光滑的样品,避开裂纹区域开展沥青铀矿电子探针主量元素分析、LA-ICP-MS U-Pb定年和微量元素分析;同时对半自形-它形黄铁矿开展LA-ICP-MS 微区微量、稀土元素分析。

在扫描电镜(BSE)下对沥青铀矿表面特征及其与黄铁矿的关系进行观察,通过背散射图像的明暗程度确定沥青铀矿的蚀变区域与未蚀变区域,以备后续电子探针和LA-ICP-MS微区U-Pb定年分析。沥青铀矿U-Pb定年分析主要选择扫描镜下晶形好、无裂纹、未蚀变的沥青铀矿位置进行,保证测定的沥青铀矿年龄的相对封闭性,提高测定的年龄准确性。

沥青铀矿电子探针分析是在武汉上谱分析科技有限责任公司完成,仪器型号为JEOL-8230,元素定量分析的测试条件为:加速电压20 kV;束流2.0×10^-8 A;束斑大小1 μm,修正方法为ZAF。所用标准样品主要为K-KAlSi₃O₈、Ca-CaMnSi₂O₆、Na-NaAlSi₂O₆、Si-SiO₂、Fe-(Mg,Fe)₂SiO₄、U-U、Pb-Pb和Al-Mg₃Al₂Si₃O₁₂,检测限为0.1%。

沥青铀矿原位U-Pb同位素定年和微量元素分析、黄铁矿原位微量、稀土元素分析均在武汉上谱分析科技有限责任公司LA-ICP-MS仪器上完成。U-Pb同位素和微量元素分析均选用等离子体质谱仪型号为Agilent 7900,激光剥蚀系统为相干(Geolas Pro HD)193 nm准分子激光剥蚀系统,激光剥蚀过程中采用氦气作载气、氩气为补偿气以调节灵敏度,二者在进入ICP-MS之前通过一个T型接头混合。U-Pb同位素分析的激光能量为80 mJ,束斑直径为16 μm,剥蚀频率为1 Hz;主微量元素分析的激光能量为80 mJ,束斑直径为32 μm,剥蚀频率为5 Hz。U-Pb同位素分析处理中采用核工业北京地质研究院研制的国家铀矿标准物质GBW04420作外标校正同位素分馏校正。每个时间分辨分析数据包括大约20~30 s空白信号和50 s样品信号接收区间。对分析数据的离线处理在ICP-MS Data Cal软件上完成。沥青铀矿、黄铁矿微量元素具体分析条件及流程详见文献[19];U-Pb同位素详细的实验流程、数据处理和校正方法等详见文献[20]。

3 分析结果

3.1 沥青铀矿LA-ICP-MS U-Pb年龄

在岩相学和电子探针分析的基础上,选择未遭受到蚀变、无裂缝无矿物包裹体的沥青铀矿部位开展LA-ICP-MS U-Pb定年。本次共获得沥青铀矿年龄9个有效数据点,分析结果见表1和图5。琶江铀矿床9个测点²⁰⁶Pb/ ²³⁸U年龄为58.19~45.83 Ma,在U-Pb年龄谐和图上均落于谐和曲线附近,加权平均年龄为(49.70±0.1)Ma(MSWD=0.16),代表了成矿年龄。样品经过²⁰⁷Pb校正后的加权平均²⁰⁶Pb/²³⁸U年龄为(49.70±0.1)Ma(MSWD=0.98),与谐和曲线年龄基本一致。表明琶江铀矿床成矿年龄为(49.70±0.1)Ma。

3.2 沥青铀矿主量元素特征

沥青铀矿电子探针主量元素分析结果列于表2中。从表2可知,琶江铀矿床中沥青铀矿含有较高的U和Ca元素,其中UO₂含量(质量分数)为81.01%~87.11%,CaO含量为3.85%~6.03%,而SiO₂、PbO、ThO₂含量相对较低,其中SiO₂含量为0.215%~1.070%,PbO含量为0.71%~1.11%,ThO₂含量低于检测限。Na₂O、K₂O、MgO、FeO、Al₂O₃和P₂O₅的含量均较低,其中FeO含量变化范围较大,为0.148%~1.28%,Na₂O、K₂O、MgO、Al₂O₃和P₂O₅含量小于0.10%。分析总量整体相对较高,为87.63%~95.53%。

3.3 沥青铀矿稀土元素特征

沥青铀矿稀土元素进行了原位LA-ICP-MS分析,分析结果列于表3中。由表3可知,沥青铀矿稀土总量相对较低,为(289.5~368.3)×10^-6,其中LREE(La-Nd)含量为(240.4~297.7)×10^-6,MREE(Sm-Dy)含量为(171.3~302.2)×10^-6,HREE(Ho-Lu)含量为(49.1~76.8)×10^-6;从轻稀土、中稀土到重稀土的相对富集角度分析可知,琶江铀矿床沥青铀矿LREE与MREE相对富集,HREE相对亏损。此外,该铀矿床中δEu值为0.25~0.49,显示了明显的Eu负异常特征,δCe值为0.87~1.09,无明显Ce异常特征。

3.4 黄铁矿LA-ICP-MS微量、稀土元素

黄铁矿微量、稀土元素测试结果列于表4中,由表4可知,黄铁矿中亲铁元素(Co,Ni,Mn)、亲铜元素(Cu,Pb,Zn)均明显高于检测限,此外,黄铁矿中富As和U元素,含量分别为(446~2 521)×10^-6和(279~19 248)×10^-6,As含量变化较小,而U含量变化较大,暗示As可能是以类质同象形式进入黄铁矿中富集,而铀可能以包体形式存在于黄铁矿中。黄铁矿中含有少量Se,含量为(46.8~88.5)×10^-6。黄铁矿Co/Ni比值介于5.06~26.4;黄铁矿稀土元素含量低,∑REE含量为(2.76~33.34)×10^-6,明显低于沥青铀矿稀土元素含量,LREE含量为(2.19~28.87)×10^-6,HREE含量为(0.27~6.80)×10^-6,LREE/HREE比值3.08~9.17;δEu值总体为0.38~0.49,个别为2.08;δCe值为0.16~2.55,变化范围较大。虽轻重稀土元素比值较大,但由于Sm、Gd元素明显富集,稀土元素配分曲线总体显示了“M”型特征。

4 讨论

4.1 沥青铀矿年代学特征

沥青铀矿为热液铀矿床中的主要矿石矿物,具有较高的U、Pb含量,理论上为理想的限定铀矿床年龄的矿物。随着技术的不断发展,早期对沥青铀矿定年往往采用单颗粒矿物分析,但鉴于热液铀矿床形成具有多期多阶段特征,单独挑选出来的铀矿物往往存在多期混染,导致得出的年龄存在多个区间范围。此外,沥青铀矿在一般条件下是非常活跃的,易受到后期热液的干扰,导致沥青铀矿晶型发生变化,同时其U-Pb体系也会遭到破坏,使铀成矿年龄往往不准。因此,沥青铀矿定年成功的关键在于筛选出未蚀变的沥青铀矿。本文通过采用EPMA与LA-ICP-MS联合技术,首先运用扫描电镜、电子探针等,结合沥青铀矿镜下特征,识别出矿床内不含包裹体,成分变化稳定,且无明显裂纹的未蚀变沥青铀矿。再对该类型沥青铀矿进行LA-ICP-MS U-Pb定年。本次利用谐和曲线图得到的年龄为(49.70±0.1)Ma,代表沥青铀矿的形成年龄。学者的统计^[21-22]表明:华南花岗岩型铀矿成矿年龄主要可划分为7个阶段,分别为160 Ma、140 Ma、115 Ma、105~100 Ma、90~80 Ma、75~60 Ma、55~50 Ma。其中75~60 Ma、55~50 Ma为区内主成矿阶段。代表性矿床有粤北长江铀矿田棉花坑、书楼丘、长排铀矿床和下庄地区下庄、希望铀矿床,以及桂西北地区向阳坪铀矿床等^[1,23-24]。琶江铀矿床与区域成矿时代一致,属于区域性成矿事件。

4.2 沥青铀矿主量元素特征及指示意义

已有研究表明,沥青铀矿的理想分子式为UO₂,但由于其在形成过程中会混入与U⁴⁺具有相似地球化学性质或离子半径的微量元素(如Th⁴⁺、REE³⁺、Y³⁺等)^[25⇓-27],这些与U共生的微量元素含量与沥青铀矿沉淀时的热液成分和物理化学条件有关^[28]。因此,通过对沥青铀矿中微量元素及稀土元素分析,可反演流体性质及来源。Frimmel等的研究^[27]表明:中低温热液成因晶质铀矿往往具有较低的REE含量(质量分数<1%)、低Th含量和较大的U/Th比值(>1 000);而高温热液成因的晶质铀矿往往具有较高的REE含量(质量分数>1%)、较高的Th含量和较小的U/Th比值(<100)。沥青铀矿作为晶质铀矿的隐晶质变种,其成分与晶质铀矿基本一致,其稀土元素含量及U/Th比值往往能反演沥青铀矿沉淀温度。琶江铀矿床沥青铀矿稀土元素总量为(311.5~368.3)×10^-6,明显低于1%,其U/Th比值为17 067~26 524,明显高于1 000,暗示为中低温热液成因。

本矿床沥青铀矿具有较高的CaO含量和少量的SiO₂;CaO与UO₂呈正相关关系,而SiO₂与UO₂呈负相关关系(图6),表明Ca和Si主要替换U⁴⁺进入沥青铀矿中富集,且由于Ca²⁺与U⁴⁺的离子半径基本接近,因此沥青铀矿中主要是Ca替换U,而Si替换U的能力相对较弱。此外,沥青铀矿中FeO、PbO含量较低,表明这些元素替换进入晶格较少。

4.3 沥青铀矿和黄铁矿的稀土元素特征及指示意义

琶江铀矿床稀土元素整体显示了类稀土元素四分组的特征(图7),基于四分组效应的强烈程度和流体性质密切相关这一基本认识,目前已有多种将四分组效应定量计算方法。采用Irber的计算公式TE_1,3=(Ce_cn×Pr_cn×Tb_cn×Dy_cn)/(La_cn×Nd_cn×Gd_cn×Sm_cn)^[29]计算沥青铀矿四组分效应,计算结果为TE_1,3=0.95~1.01。由于Gd和Sm元素表现正异常,琶江铀矿床沥青铀矿TE_1,3未达到四分组效应的标准(TE_1,3>1.1)。但整体上,仍可见M型四分组的形态,主要显示了Gd、Sm富集特征。

已有研究表明,REE与热液中的F^-、Cl^-发生反应时,Gd和Sm的4f电子层存在7个电子形成“半满效应”,具有较好的稳定性,导致较多的Gd、Sm元素进入沥青铀矿中,形成正异常。此外,沥青铀矿中Y显示了明显富集特征,Y/Ho比值介于36~44,明显高于28。Irber^[29]认为稀土氟络合物对四分组的形成具有重要影响:当流体富F时,由于Y与Ho相比,Y易与F结合形成YF^-络合物进行运移,导致其Y/Ho>28;而当流体富 {\mathrm{CO}}_3^{2-}时,Y/Ho<28。因此,琶江铀矿床沥青铀矿中Y/Ho>28和稀土元素出现类四分组效应特征可能主要与流体富F有关。

研究表明,在氧化条件下,Ce³⁺被氧化为Ce⁴⁺,并与其他REE³⁺分离,导致结晶/沉淀的矿物中Ce呈正异常;在强还原环境中,Eu³⁺被还原为Eu²⁺,Eu²⁺比其他REE³⁺更容易进入斜长石矿物中,导致斜长石中Eu呈正异常^[30-31]。琶江铀矿床沥青铀矿中显示了明显的Eu负异常和Ce无明显异常特征。这与赋矿围岩稀土元素Eu负异常、Ce无异常特征类似,暗示沥青铀矿Eu的负异常可能继承了原岩的特征,而与流体氧化还原相关性不大。

由图7可知,琶江铀矿床黄铁矿稀土元素配分曲线显示了与沥青铀矿基本一致特征,也具有类似四组分效应特征,鉴于黄铁矿中U含量变化范围较大,表明黄铁矿中铀可能主要是以铀矿物包体形式存在,进而表明黄铁矿稀土元素特征可能为铀矿物包体混染导致的。另外,琶江铀矿床黄铁矿中As、Se含量相对较高,且As、Se含量变化范围较小,暗示其可能主要是替换黄铁矿中的Fe²⁺或S^2-离子进入黄铁矿中富集。研究表明,As、Se倾向于在中低温条件下进入黄铁矿中富集^[32],因此,琶江铀矿床黄铁矿是在中低温条件下形成的。此外,琶江铀矿床中黄铁矿Co/Ni比值介于5~26,数据点投图其主要位于热液区域(图8),也进一步表明琶江铀矿床黄铁矿为中低温热液成因。

4.4 矿床成因

华南铀成矿省是我国铀矿的重要产地之一,以后生热液脉型铀矿为主。铀成矿具有多期多阶段特征,从成矿时间上来看,除云英岩化型铀矿化和碳硅泥岩型热液叠加改造铀矿化两种特殊类型成矿年龄较为特殊外(二者分别形成于176~153 Ma和35~30 Ma^[4,33-34]),华南热液型铀成矿主要发生在燕山晚期和喜山早期,成矿年龄集中在140、120、110、90、70和50 Ma等6个阶段^{[1,33⇓⇓-36]},其中80~50 Ma之间是铀矿主要形成时期,铀矿化具有明显的矿-岩时差。大量研究表明,华南热液型铀矿主要形成于伸展构造背景^{[1,21,36⇓⇓⇓⇓⇓-42]}。胡瑞忠等^[37]研究认为,华南自中生代以来发生了6次重要的岩石圈伸展事件,时间分别为145~135 Ma、125~115 Ma、110~100 Ma、95~85 Ma、75~70 Ma和55~45 Ma,华南铀成矿与岩石圈伸展时间具有较好的对应关系。琶江铀矿床形成时间为(49.70±0.1) Ma(MSWD=0.16),该时期华南地区岩石圈发生强烈的伸展运动,为琶江铀矿床的形成提供了动力和热源,同时在伸展作用下形成的深大断裂为幔源矿化剂提供向上运移的通道。深部热液在向上运移过程中不断与围岩发生水-岩反应,萃取围岩中的成矿元素铀,期间大气降水不断加入,形成了富F含U的成矿流体。成矿流体沿着区内近东西向导矿断裂(社岗断裂和竹园断裂)向上运移,最终在近东西向导矿断裂的夹持区域次级断裂带或者导矿断裂与其他方向断裂交汇部位等物理化学条件变异部位沉淀成矿。

已有研究表明,琶江铀矿床内发育的东西向构造体系是区内导矿断裂,控制了整个琶江铀矿床,其派生的次级断裂控制了矿体的分布、产状、规模和形态,主要为北北西向17号带、近南北向5号带,其次为北东向2号带,北西向4号带。此外,琶江铀矿床热液蚀变发育,主要见有硅化、赤铁矿化、黄铁矿化及萤石化等近矿中低温热液蚀变;矿石矿物主要为沥青铀矿,与石英、黄铁矿、赤铁矿及紫黑色萤石等密切共生。结合本文对矿石矿物沥青铀矿和与沥青铀矿共伴生的黄铁矿矿相学、地球化学分析结果,判定该铀矿床成因为中低温热液型。

5 结论

(1)琶江铀矿床沥青铀矿LA-ICP-MS定年结果显示为(49.70±0.1)Ma,表明琶江铀矿床与区域成矿时代一致,属于区域性成矿事件。

(2)通过对琶江铀矿床沥青铀矿、黄铁矿进行LA-ICP-MS微量、稀土元素分析,获得其铀矿床成矿流体为中低温富F流体,黄铁矿中的铀主要以铀矿物包体形式赋存。

(3)通过沥青铀矿年代学、原位微区分析和黄铁矿的原位微区分析,查明了琶江矿床成因,矿床为岩浆期后热液成因的中低温铀矿床。

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基金资助

中国核工业地质局项目(202140)

中国核工业地质局项目(202239)

中国地质调查局花岗岩成岩成矿地质研究中心开放基金项目(PMGR202107)

中国铀业有限公司-东华理工大学核资源与环境国家重点实验室联合创新基金(NRE2021-01)

中国铀业有限公司-东华理工大学核资源与环境国家重点实验室联合创新基金(NRE2021-09)

中国铀业有限公司-东华理工大学核资源与环境国家重点实验室联合创新基金(2022NRE-LH-05)

江西省“双千计划”创新领军人才长期项目(2020101003)

东华理工大学高层次人才引进配套经费资助项目(1410000874)