基于K_d的某酸法地浸铀矿山地下水铀运移模拟

K_d-based transport modeling of uranium in groundwater at an acid leaching uranium mine

摘要

地浸铀矿山地下水U污染问题是国际社会广泛关注的环境地质问题,准确预测地浸铀矿山采区外围地下水中U的运移范围对辐射风险评估至关重要。本文以我国某酸法地浸铀矿山为研究对象,利用数值模拟方法定量模拟和预测了不同生产时间地下水中U的运移范围。数值模拟结果表明,地浸生产会明显改变采区流场形态,形成指向采区内部的水力梯度,生产井的抽注是改变流场形态的主控因素。在流场模拟的基础上,建立了不考虑吸附作用的地下水U运移模型与基于K_d值的U阻滞运移模型。根据采区内生产井及采区外围不同距离处监测井地下水pH情况,对阻滞运移模型中的K_d进行了分区赋值。对比两个模型的模拟结果可以发现,当考虑含水介质对地下水中U的吸附阻滞作用后,模拟结果能够跟现场监测数据更好拟合,表明地浸采区外围地下水中U的运移范围受含水介质的吸附阻滞作用明显;这种情况下,U在地下水中的运移距离缩短了53%,运移范围缩小了41%;阻滞运移模型预测的投产5年后采区外围地下水中U迁移距离为50 m。该结果与现场监测结果基本一致,证明数值模拟手段可以为地浸铀矿山地下水U分布范围预测提供科学依据。

关键词

地浸铀矿山 / 地下水环境 / 数值模拟 / 溶质运移

Key words

in-situ leaching uranium mine / groundwater environment / numerical simulation / reactive transport

0 引言

砂岩型铀矿是我国已探明的4类工业铀矿类型之一,其资源量约占我国铀矿资源总量的45.51%^[1]。砂岩型铀矿主要利用原地浸出采铀工艺进行开采,地浸生产阶段会向含矿含水层注入大量的化学试剂,造成采区内部的地下水污染。已有大量研究表明,通过饮水与进食等方式进入人体后的U可被肠道吸收,并蓄积于肝脏、肾脏和骨骼中,进而引起或诱发肝肾损伤、癌症及出生缺陷等健康问题^[2⇓-4]。我国地浸铀矿山在生产时一般会保持总抽液量略大于总注液量,以维持指向采区内部的水力梯度,减少浸出液的逸散,但原地浸出采铀对地下水的影响范围一般会超过铀矿体的分布范围^[5],因此,掌握地浸采区可迁移态U在地下水中的迁移过程是评估地侵铀矿山辐射影响的重要前提。

近年来,随着地下水与计算机的学科发展,地下水数值模拟技术已应用于地下水有关的各个领域^[6-7]。我国地浸铀矿山地下水环境影响预测大多利用数值模拟方法,考虑对流-水动力弥散两种作用对地下水环境的影响情况^[8-9]。然而,U的地球化学性质活泼,研究其迁移过程除了需要考虑水动力作用外,还必须同时考虑混合作用、吸附/解吸作用、氧化还原等各种水文地球化学过程的影响^[10]。

当进一步考虑水文地球化学作用对地下水中U的迁移影响时,吸附作用被认为是最重要的影响因素^[11]。表面络合模型(SCM)因可以反映水化学条件变化对吸附过程的影响而得到较为广泛应用^[12]。大多数学者利用室内实验获取模型必要参数,之后利用数值模拟方法定量预测U的迁移转化规律与长期归宿^[13-14]。利用表面络合模型虽然可以一定程度上解释吸附机制,但应用SCM模拟得到的结果进行外推后并不能很好的与实验数据进行拟合,同时,自然界的含水介质往往是多种矿物的集合体,各矿物的占比、有效比表面积等重要参数无法准确计算^[15],在多种矿物相互包裹而成的复杂体系与放射性核素的相互作用方面,传统意义上表面络合模型的应用面临着挑战^[16]。多位学者在利用SCM模型研究U的吸附过程时,发现引入多种点位类型可以使拟合效果更好^[17],这表明模拟结果很大程度依赖建模人员的主观选择。另外,耦合模型虽然可以考虑不同化学反应的影响,但其高昂的计算成本以及野外数据的匮乏,限制了该方法的广泛应用^[18]。

在进行环境风险评估时,当污染物与介质的反应较弱时,污染物可以视为非反应性溶质;当其与含水介质的反应较强时,风险评估的结果对反应细节的敏感性不强,因此,更大的反应体系可以用简单的模型进行刻画^[17⇓-19]。因分配系数K_d值可以在较短的时间内以较低的成本通过室内实验获取,且K_d模型能够反映各种水文地球化学作用对污染组分的综合影响,因此,基于K_d值的反应溶质运移模型在环境监管领域应用广泛^[18]。K_d模型虽属于经验模型,无法揭示系统内部发生的化学反应机制,但作为与化学反应有关的运移模型,在缺乏详尽基础数据的时候却非常有效^[20-21]。

本次研究,在深入分析我国某酸法地浸铀矿山水文地质条件及生产井抽注流量的基础上,利用GMS软件建立了C1-C9全采区水文地质概念模型;之后,利用MODFLOW模块进行流场模拟,通过监测井水位数据对模型进行识别与验证;在流场模拟的基础上,针对C8采区建立U溶质运移模型,确定地下水中U仅在对流、水动力弥散作用下的运移范围,结合采区监测井U实测数据,对溶质运移结果的准确性进行验证,确定不考虑水文地球化学作用时,地下水中U的迁移距离;最后,利用MT3DMS模块中的Chemical Reaction Package计算包建立基于K_d值的U反应运移模型,量化水文地球化学作用对U迁移距离的影响,并在模型化学反应参数拟合优化的基础上实现地下水U分布定量预测模拟。本文研究成果可以为我国酸法地浸铀矿山地下水环境影响预测及风险评估提供理论支撑。

1 水文地质及生产概况

该铀矿床位于二连盆地中北部,根据含水岩石年代、埋藏条件、水力特征等可划分为伊尔丁曼哈组碎屑岩含水岩亚组、赛汉组碎屑岩含水岩亚组。其中,赛汉组由赛汉组上段和赛汉组下段组成,赋存孔隙承压水。赛汉组上段总厚度为40~100 m,主要由辫状河沉积的砂岩、砂质砾岩夹泥岩、粉砂质泥岩组成。其中,分布于中、下部的砂岩、砂质砾岩总厚度30~90 m,产状平缓,分布稳定连续,富水性、渗透性均较好,构成含矿含水层,水位埋深18.99~26.02 m,渗透系数2.9~13.2 m/d;其顶部泥岩厚度一般为5~20 m,分布连续稳定,构成区域稳定隔水顶板;赛汉组下段厚5~60 m,为湖沼沉积的泥岩、粉砂质泥岩夹褐煤,构成含矿含水层隔水底板。

矿床范围内无地表水体分布,地层分布稳定,无断裂构造,含矿含水层与上覆、下伏含水层无直接水力联系。矿床地下水的侧向补给主要来自北东邻区地下水,北西和南东侧向补给微弱,总体地下水流向为北东向南西,区域水力坡度为0.03‰~0.14‰,地下水速度为0.2~0.8 m/d,最终排泄于矿床南西部。根据该地浸铀矿山扩大试验阶段本底调查结果,含矿含水层U浓度为3.36~37.4 μg/L。

目前,该地浸铀矿山投产了C1-C9共9个采区,其中C1-C5采区投产时间为2015年12月,C6、C7采区投产时间为2017年9月,C8、C9采区投产时间分别为2019年6月和2019年8月,9个采区共有生产井649眼,其中抽液井288眼,注液井361眼。前期投产的C1-C7采区外围监测井共计21个;C8采区外围监测井共计5个。监测井布设位置示意图见图1。

2 研究方法

GMS(Groundwater Modeling System)软件由美国Brigham Young University的环境模型研究室和美国军队排水工程试验工作站开发,是当前国际上主流的地下水模拟软件,拥有强大的建模与预测功能,其支持的“概念建模法”可以高效的将研究区场地信息反映到模型中去^[22]。软件所包含的MODFLOW、MT3DMS等模块可以有效解决地浸铀矿山地下水U运移问题。

2.1 概念模型建立

本次研究过程中,根据矿体所在区域实际水文地质条件划定了人为边界:在平行等水头线方向概化为通用水头边界;垂直等水头线方向概化为零流量边界;因含矿含水层与上、下含水层之间不存在水力联系,均概化为零流量边界。模型范围见图2。

为了进一步确定采区外围近距离处含矿含水层的渗透系数,研究过程中对C8采区开展了多降深抽水试验,计算得到的渗透系数为4.86~15.58 m/d,与当地水文地质资料相符。考虑到铀矿山实际生产时,单井抽液流量基本在12 m³/h。因此,本次模拟过程中各层初始渗透系数取值选用抽水试验流量为12.3 m³/h时算得的5.76 m/d,模型拟合验证阶段参数分区渗透系数取值范围为0.1~15.58 m/d。孔隙度、弥散度等水文地质参数选择经验值。本次建模过程中,各层所用水文地质参数保持一致,模型所用主要水文地质参数详见表1。

2.2 源汇项处理

含矿含水层水量的变化主要由生产的抽注液引起,本次研究选取C1-C9采区2015年12月至2019年12月的抽注液量以月为单位进行概化后作为模型源汇项。井流量概化情况见图3。

2.3 网格剖分

本次模拟在概念模型的基础上,运用基于有限差分法的GMS软件对研究区进行了网格剖分:平面上模拟区域共划分为356行,339列;垂向上,将铀矿体位置概化为1层,铀矿体上下含水层各概化为1层,共计3层。模型外围计算单元为(20~148) m×148 m的矩形网格。为加强计算精度和避免井位置在模型中偏移,在采区内部区域对网格进行加密处理,加密区计算单元约为9 m×9 m,模型共计738 101个有效计算单元。模型网格剖分情况见图4与图5。

2.4 数学模型

地下水流动微分方程及定解问题,见公式(1):

(1) \left\{\begin{array}{l}\frac{\partial }{\partial x}\left(K\frac{\partial h}{\partial x}\right)+\frac{\partial }{\partial y}\left(K\frac{\partial h}{\partial y}\right)+\frac{\partial }{\partial z}\left(K\frac{\partial h}{\partial z}\right)-W\\ =S_s\frac{\partial h}{\partial t}x,y,z\in \Omega ,t\ge 0\\ \left.h(x,y,z,t)\right|\mathrm{t}=0={\mathrm{h}}_0(\mathrm{x},\mathrm{y},\mathrm{z}) \mathrm{x},\mathrm{y},\mathrm{z}\in \mathrm{\Omega }\\ \frac{\partial h}{\partial n}+\lambda (x,y,z)h=f(x,y,z) x,y,z\in s\end{array}\right.

式中:K为模拟区域渗透系数(LT^-1);h为含水层的水位标高(L);W为源汇项,表示单位体积含水层在单位时间流出或流入地下水的体积(L³T^-1);S_s为含水层储水率(L^-1);Ω为渗流区域;t表示时间(T);h₀为初始时刻研究区水位标高(L);n表示边界水头的法线方向;λ表示交换系数;f为某已知函数。

之后,选择U为定量预测对象,利用MT3DMS模块,建立地下水U反应溶质运移模型,U反应运移控制方程见公式(2):

(2) \frac{\partial \left(\theta C^k\right)}{\partial t}= \frac{\partial }{\partial x_i} \left(\theta D_{ij}\frac{\partial C^k}{\partial x_j}\right)- \frac{\partial }{\partial x_i}(θv_iC^k)+q_s C_s^k+∑R_n

式中:θ为地下介质的孔隙度,无量纲;C^k为U的溶解浓度,g/m³;t为时间,s;D_ij为水动力弥散系数张量,m²/s,可由弥散度得出(表1);v_i为渗流速度,m/s,可由水流模型计算得出;q_s为单位体积含水层源和汇的体积流量,s^-1; C_s^k为源汇项中U的浓度,g/m³,本次研究用各采区浸出液中U实测浓度的月平均值给出;∑R_n为化学反应项,g·m^-3·s^-1。

本次研究利用K_d模型考虑含水层介质对U的吸附阻滞作用,K_d取值参考笔者开展反应柱实验所得结果,为8.97×10^-3~2.49×10^-1L·g^-1。

水文地球化学条件会在地下水渗流路径上发生变化,同一个含水层中也会因水文地球化学环境不同,而区分出不同反应区域^[23]。因地下水中污染物浓度及水化学环境的变化,K_d值的空间分布会有所不同^[24]。基于此,本次研究在建立基于K_d值的U反应运移模型时,首先根据生产井及不同距离监测井地下水pH(表2)对C8采区进行参数分区:采区内部因注酸生产,pH极低,划分为zone 1区;采区边界至外围10 m处受生产影响较为明显,划分为zone 2区;距采区边界距离大于10 m处受生产影响较小,划分为zone 3区。利用MT3DMS模块中的Chemical Reaction Package计算包,将K_d值赋值给不同区域,并通过反复调参确定U浓度拟合效果最佳时的K_d取值。最终,zone 1区K_d值取1×10^-4 L/g;zone 2区K_d值取8.5×10^-3 L/g;zone 3区K_d值取6.5×10^-2 L/g。模型中K_d的取值范围与前人野外试验获得的U分配系数(0.5~10.6)×10^-3 L·g^-1)在相同的数量级^[25]。K_d分区情况见图6。

3 结果与分析

3.1 模型识别与验证

为了避免模拟结果失真,本次研究监测了不同时间共计4组C1-C7观测井水位用于模型的识别与验证,观测井位置见图1。首先使用标准化均方根误差(Normalized Root-Mean-Square value,NRMS)对模型误差进行分析,NRMS定义见公式(3)、(4):

(3)NRMS= \frac{\sqrt{\frac{1}{n}{\sum }_{i=1}^n{R}_i^2}}{(X_{\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s}}{)}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}-(X_{\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s}}{)}_{\mathrm{m}\mathrm{i}\mathrm{n}}}

(4)

R_i=X_cal-X_obs

式中:X_cal为模型计算值,m;X_obs为实际观测值,m;R_i为计算值与观测值的绝对误差,m;n为观测井数量;(X_obs)_max为实际观测水位最大值,m;(X_obs)_min为实际观测水位最小值,m。

根据公式(3)与公式(4)计算得出模型NRMS(见表3),其中模型识别阶段各拟合时段NRMS均小于16%,模型验证阶段NRMS为20.60%,模型误差较小。

另有学者利用平均绝对误差来判断模型的拟合程度^[26⇓-28]。一般情况下,观测井地下水水位的实际观测值与模拟计算值的拟合误差应小于拟合计算期间内水位变化值的10%;水位变化值较小(<5 m)的情况下,水位拟合误差一般应小于0.5 m^[29]。各观测时段的测压水位监测数据表明,监测井水位变幅<5 m,因此,采用后者评价模型拟合情况。模型验证后的平均绝对误差情况见表4。

以0.5 m为拟合接受标准,并用符号δ表示,即令δ=0.5 m。引入“拟合度(ω)”的概念,假设观测时间共有n个水位观测值,分别为h_obs1、h_obs2、h_obs3…h_obsi…h_obsn,与水位观测值相对应的同一时刻模拟计算值分别为h_cal1、h_cal2、h_cal3…h_cali…h_caln,那么水位拟合度ω即可采用公式(5)与公式(6)进行计算。

(5) \left\{\begin{array}{l}\left|h_{\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s}l}-h_{\mathrm{c}\mathrm{a}\mathrm{l}l}\right|\le \delta ,x_l=1\\ \left|h_{\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s}l}-h_{\mathrm{c}\mathrm{a}\mathrm{l}l}\right|\ge \delta ,x_l=0\end{array}\right.

(6)ω= \frac{{\sum }_{l=1}^N{x}_l}{n}×100%

根据以上分析计算,本次建立的巴彦乌拉地浸铀矿山地下水水流模型各拟合时间的拟合度分别为85.71%、85.71%、71.43%和61.91%。不同拟合时间模型所得各监测井最大绝对残差值 {\left|R\right|}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}分别为0.63 m、0.69 m、0.97 m和1.42 m,不同监测井模拟水位与监测水位拟合情况见图7。通过模型的识别与验证,模型模拟结果总体拟合较好,可以用来对采区外围地下水运动特征及溶质运移情况进行估计和预测。

3.2 地下水流场特征

应用模拟结果分别得到2016年末、2017年末、2018年末和2019年末时采区周边地下水流场情况(图8)。由模拟结果可知,在地浸抽注活动的影响下,采区内地下水位波动较大,采区内地下水的流动受井群抽注控制,在采区范围内,地下水原始流向被破坏,造成这种情况的主要原因是地浸铀矿山生产井分布密度大,开采时间集中,存在水位下降及井间干扰现象^[22]。在生产过程中,溶浸液的注入与浸出液的抽出由额外施加的压力实现:注液井的注液作用使得注液井周围形成高压区,地下水水位升高,形成点源,迫使溶浸液向四围扩散;抽液井的抽液作用使得抽液井周围地下水水位下降,形成点汇,迫使周围地下水流向抽液井。

在当前生产条件下,严格执行总抽液量大于总注液量,使得采区内部成“负均衡”状态,在各采区内部形成了较明显的“漏斗”区,采区整体形成的向内的水力梯度可以有效控制采区内部溶质向外迁移,造成这种现象的原因与地下水大量开采地区形成的区域和局部地下水位降落漏斗原理类似^[30]。基于采区流场模拟数据绘制的采区内部降落漏斗示意图见图9。

3.3 地下水U运移模拟

3.3.1 不考虑吸附作用时地下水U分布模拟

根据该地浸铀矿山投产前含矿含水层地下水中U浓度,模型设置地下水中U初始浓度为0.035 mg/L,之后以0.04 mg/L为边界显示地下水中U分布范围,以表示由于地浸生产造成的地下水中U迁移范围。2020年9月1日,在不考虑含水层对U吸附作用影响的情况下,C8采区地下水中U浓度分布情况见图10。

由模拟结果可以看出,C8采区投产后,由于溶浸液的注入,含矿含水层中的铀矿物发生溶解,固相中的U(IV)发生氧化还原反应后以U(VI)的形式转移至了液相当中^[31-32],在抽注活动与地下水天然水力梯度的共同影响下,向采区外围发生了一定程度的扩散。

生产期间通过抽注比的控制,采区整体形成了指向采区内部的水力梯度(图9),基本控制了浸出液向采区外的逸散。但由于采区边界处均为注液井,在带压注入的过程中会在注液井周围一定范围处形成多个高水头区,使得注液井处的水头高于周边水头,注液井注入的溶浸液并不能完全被抽液井抽出,加上溶浸液与采区外围地下水存在核素的浓度差,在扩散作用下也会使得地下水中U迁移扩散至采区外围。

C8、C9采区2019年投产,随着生产的进行,采区溶浸面积不断扩大,地下水中U向采区外围的运移范围也不断扩大。根据模拟结果,至2020年9月1日,C8、C9采区地下水中U浓度高于0.04 mg/L的面积约为0.46 km²。2020年9月1日以0.04 mg/L为边界,沿6034-1-6034-5监测井连线,垂直于采区边界方向,U的迁移距离为94.55 m。

对比6034-1监测井地下水中U浓度与模拟值可以发现(图11),模拟结果远大于实测值,造成这种情况的原因主要是模型中仅考虑了地下水中U在对流-弥散作用下的迁移扩散范围,而实际地下水中U的迁移还受到含水介质的阻滞作用,其迁移范围将远小于对流-弥散作用下U的迁移范围。

3.3.2 基于K_d的铀阻滞运移模拟

从模拟结果得出,当考虑含水介质对地下水中U的阻滞作用时,U的迁移距离明显缩短(图12),地下水中U在C8采区沿6034-1-6034-5监测井连线,垂直于采区边界方向,迁移距离为44.16 m,相较于不考虑吸附作用时的迁移距离缩近了53.29%,U分布范围也由0.46 km²缩小到0.27 km²。

从6034-1监测井的拟合数据可以得出,模型考虑含水介质对地下水中U的吸附作用后,模拟计算的U浓度明显降低,由原来的6.27~14.65 mg/L,降低至1.22~2.30 mg/L,监测井地下水U浓度实测值较为均匀地分布于模拟值两侧(图13),表明模型可以较为准确地反映地下水中U的分布情况。造成U浓度模拟结果并不像水位拟合结果那么理想的原因,一方面是由于数值求解过程并不能总是很好地预测大尺度条件下溶质(金属与放射性核素)在地下系统中的迁移行为^[19],将室内实验获得的反应参数应用于场地模型存在一定的误差^[13];另一方面是由于模型建立过程中,对孔隙度、弥散度及源项浓度等关键输入参数进行了概化,这些参数均具有很大的不确定性。另有研究表明,水文地质参数的非均质状态,尤其是渗透系数的空间分布对模拟结果的影响很大^[33],地浸生产过程铀矿物等固相组分的溶解会明显改变含水层的孔渗结构,而模型尚未考虑水岩反应对含矿含水层渗透性能的影响。整体来看,受到含矿含水层的阻滞作用,U的迁移距离控制在了50 m范围内,与该酸法地浸铀矿山现场实测数据一致。

3.4 基于运移模拟的地下水铀分布范围预测

本次研究按照C1-C5采区不同年份的抽注液量比例及U浓度变化情况,给出C8采区至2023年(投产5年后)的抽注液量及U浓度;将源汇项数据以月为单位概化后输入模型,预测C8采区投产5年后地下水中U的分布情况。至模拟期末,不考虑吸附阻滞作用和考虑吸附阻滞作用后C8采区外围地下水中U分布情况分别见图14和图15。

由模拟结果可以看出,当不考虑含水层的吸附阻滞作用时,C8采区生产5年后,地下水中U的扩散面积达到了6.58 km²,向外迁移距离已经达到了150 m处的监测井6034-5(图14)。而通过参数分区(图6),将含水介质的阻滞作用通过K_d反映后,生产5年时,C8采区地下水中U的扩散面积仅为2.81 km²,向外迁移距离也刚刚达到50 m处监测井6034-3的位置。对比老采区C1-C5外围监测井2020年(投产5年时)时监测数据,地浸生产对地下水环境的影响范围并未达到100 m,这进一步证明了考虑吸附阻滞作用可以更为准确地反映地浸铀矿山采区外围地下水中U的分布情况。

4 结论

(1)基于该地浸铀矿山水文地质条件及生产井流量数据建立的数值模型可以较为准确地反映地下水流实际情况,模型误差小于25%,拟合度大于60%。

(2)地浸生产造成了采区内部及外围一定区域地下水流场形态的变化,形成了指向采区内部的水力梯度,造成这种现象的原因在于生产期间总抽液量大于总注液量,采区内部呈“负均衡”状态。生产井的抽注是采区地下水流变化的主控因素。

(3)注液井的带压注入以及采区内外地下水中U浓度差造成了U的逸散,含水介质对U的运移距离及分布范围影响十分明显。以K_d值反映含水层对地下水中U的吸附阻滞作用时,U在地下水中的运移距离缩短了53%,运移范围缩小了41%。

(4)与已投产5年的C1-C5采区监测数据进行对比发现,基于K_d值的U反应运移模型可以较好地预测C8采区投产一定时间后地下水中U的分布范围,生产5年后地下水中U的逸散范围可以控制在50 m以内。

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基金资助

国家自然科学基金面上项目(42072273)

中核集团集中研发项目(中核科发〔2021〕144号)