0 引言
陆丰凹陷位于珠江口盆地珠一坳陷的东部,其勘探始于20世纪80年代,早期探勘主要围绕浅层的珠江组下段展开,获得超亿立方米的探明+控制储量
[1]。2008年以来,重点针对深层古近系始新统进行钻探,取得了一系列突破,相继发现陆丰14-4、陆丰14-8等多个油气田,揭示了古近系良好的油气勘探前景,目前古近系已成为陆丰凹陷最重要的油气勘探层系之一
[1⇓-3]。陆丰凹陷古近系文昌组泥岩分布范围广,厚度大,有机碳含量高,资源丰富,为该凹陷最重要的生油层系。随着古近系钻井数量激增,在多口钻井的文昌组地层中发现三芳甲藻甾烷和球藻,而二者被部分学者用作水体咸化的判别指标
[4-5],据此,部分研究者推测陆丰凹陷文昌组水体具咸化特征,但利用三芳甲藻甾烷和球藻判别古环境时常存在多解性,咸化判别结论的准确性有待进一步深入研究。此外,针对文昌期水体盐度变化原因也存在争论,或认为气候干旱、湖水蒸发程度加剧导致盐度增高,或推测可能受海侵影响所致(据内部研究资料),但均缺乏足够的证据支撑,且针对水体咸化影响的具体区域也尚未展开系统研究,因此亟待深化研究,明确水体盐度变化主控因素、影响范围和层位。前人对于陆丰凹陷古近系构造、沉积储层和成藏特征研究较为深入
[1-2,6-7],而对烃源岩的研究则主要集中在有机地球化学特征方面,针对古环境无机地球化学特征和烃源岩有机质富集主控因素研究则较为匮乏。其次,前人关于陆丰凹陷烃源岩古环境的对比性研究主要是停留在“凹陷”级别
[8-9],鲜有开展针对“次洼”级别的差异性对比工作;而针对古盐度、古气候和古生产力等方面的纵向演化分析,前人主要以“组”为单位进行,针对“段”尚未展开系统研究,现有研究已不能满足不断深化的勘探需求。
本次研究以陆丰凹陷勘探程度最高的陆丰南地区为研究靶区,选用18口钻揭文昌组探井的166组泥岩岩屑样品的主、微量元素测试数据进行系统元素地球化学分析,详尽分析始新统文昌期各层段的古盐度、古气候、古氧化还原条件和古水深的纵向演变特征,明确部分钻井出现盐度异常的原因,探讨三芳甲藻甾烷和球藻在研究区的古环境指示意义。通过对古生产力和陆源输入变化研究,结合实验室实测和地化录井TOC含量变化,分析古环境变化对烃源岩有机质富集的控制作用,探讨优质烃源岩的主控因素,以期为陆丰凹陷深层文昌组烃源岩资源潜力评价和油气勘探提供有力支持。
1 区域地质概况
珠江口盆地位于南海北部大陆架,是在燕山期花岗岩及前新生代褶皱基底上发育起来的中—新生代大型沉积盆地,是中国南海海域重要的油气产区之一,具“下断上坳”的二元结构和“先陆后海”的演化历史,由北向南划分为北部隆起带、北部坳陷带(珠一和珠三坳陷)、中央隆起带、南部坳陷带(珠二坳陷)和南部隆起带5个一级构造单元(
图1a)
[10⇓⇓-13]。陆丰凹陷是珠江口盆地油气勘探程度较高的地区之一,其位于珠一坳陷东北部,面积为7 760 km
2,北部为北部隆起带,东接海丰凸起,南靠东沙隆起,西接惠陆低凸起
[7,14-15](
图1b)。陆丰凹陷内部结构整体以半地堑为主,中部由陆丰中低凸起和惠陆低凸起分割,分为陆丰南地区和陆丰北地区,陆丰南主要发育陆丰15洼、陆丰13洼(细分为陆丰13东洼和陆丰13西洼)和陆丰22洼,其中陆丰13洼为已证实的富生烃洼陷,是珠江口盆地古近系油气勘探和研究程度最高的地区;陆丰北地区发育陆丰7洼、惠州11洼和惠州5洼(
图1b),为勘探程度较低的新区
[10,14,16]。陆丰凹陷在中生代褶皱基底之上发育了从始新统到第四系的完整地层,自下而上依次为裂陷期的文昌组和恩平组,坳陷期的珠海组、珠江组和韩江组,新构造运动阶段的粤海组和万山组
[14-15]。陆丰凹陷始新世构造演化划分为2幕裂陷(
图1c),即裂陷Ⅰ幕和Ⅱ幕,其分别对应文昌组(珠琼运动I幕,T
g-T
80)和恩平组沉积期(珠琼运动II幕,T
80-T
70)。以T
83(对应惠州运动)为界,裂陷Ⅰ幕细分为裂陷Ia幕和裂陷Ib幕,其中裂陷Ia幕对应下文昌组沉积期,为陆丰南地区的主裂陷幕;裂陷Ib幕对应上文昌组沉积期,在该裂陷幕陆丰南地区控洼断裂活动性由强变弱。裂陷II幕裂为断坳转换阶段,其早期以断陷作用为主,晚期以坳陷作用为主
[12]。陆丰南地区发育上、下文昌两套优质烃源岩,平均TOC含量分别为1.54%和2.55%,有机质类型以Ⅱ1为主
[17]。第一套烃源岩为下文昌组文四段中深湖相厚层泥岩,为陆丰南地区最重要的主力源岩,分布范围广,在陆丰15洼、陆丰13东洼和陆丰13西洼均有发育;第二套烃源岩即上文昌文三段—文一+二段中浅湖-半深湖-深湖泥岩,主要分布在陆丰13西洼,陆丰13东洼也有分布。
2 文昌组沉积古环境
沉积岩在风化、搬运、沉积和成岩过程中,地球化学元素的迁移和富集存在明显的差异,即元素的分异作用受沉积环境的控制
[18],因此,可利用元素含量及其比值变化判别古盐度、古气候、古水深和古氧相等沉积环境特征
[19-20]。本次研究选取陆丰南地区文昌组泥岩层厚较大的样品,共计166组,涉及钻井18口,其中3口井(LF13W-1-LF13W-3井)位于陆丰13西洼,10口井(LF13E-1-LF13E-10井)位于陆丰13东洼,4口井(LF15-1-LF15-4井)位于陆丰15洼,1口井(LF22-1)位于陆丰22洼(
图1b)。采用Couch法、Sr/Ba、Ca/(Ca+Fe)和100×MgO/Al
2O
3判别指标分析古盐度变化,选取CIA、Sr/Cu和Mg/Ca指标判别古气候,利用MnO/TiO
2、Fe/Mn和Zr/Al指标判别古水深,采用V/(V+Ni)和V/Cr来分析古氧相变化。
2.1 古盐度
古盐度判别方法较多,主要有元素地球化学方法、同位素法、生物标志化合物法和古生物方法等,其中元素地球化学方法是最常用的判别方法之一,其包括定量和定性判别,定量指标主要有Couch和Adams法等,定性指标有Sr/Ba、沉积磷酸盐法(Ca/(Ca+Fe))、镁铝比值(100×MgO/Al
2O
3)和B/Ga等
[21-22]。
Couch法考虑了伊利石、蒙脱石和高岭石等多种黏土矿物吸附能力的差别,被认为是最有效的古盐度定量计算方法之一
[23]。Couch
[24]法方程
Sp=1
。式中:
Sp为古盐度,‰;
B*为“校正
B”含量,%,计算古盐度需要换算成μg/g
[25]。Couch认为黏土矿物中的伊利石、蒙脱石和高岭石对硼吸附能力存在差别,吸附系数为4∶2∶1,在进行古盐度恢复前,需要将沉积物中实测的硼浓度换算为“校正
B”,即
B*=
B样品/(4
Xi+2
Xm+
Xk),式中
Xi、
Xm、
Xk分别为通过X衍射分析确定的伊利石、蒙脱石和高岭石的含量
[26]。通常认为,
Sp<10‰为淡水-微咸水,10‰≤
Sp<25‰为半咸水,25‰≤
Sp<35‰为咸水,
Sp≥35‰为超咸水
[27]。
Couch法计算结果表明,陆丰南地区文昌组盐度值为1.96‰~9.28‰,平均值为4.88‰(
图2),指示文昌期水体整体以淡水环境为主,局部为微咸水环境。陆丰13东洼文昌组古盐度平均值为4.77‰,以淡水环境为主,其中文五段古盐度平均值为4.41‰,文四段、文三段平均值分别为4.88‰和5.51‰,文一+二段盐度值较低,平均值为3.77‰。陆丰15洼数据点偏少,缺乏文五段及文三段数据,文四段、文一+二段盐度平均值分别为6.06‰和6.53‰(
图2),均指示淡水-微咸水环境。
Couch法能够定量计算古盐度值,且精度较高,但其对计算参数数量要求较高,不仅需要测定B元素值,还需要测定B元素相对应深度点的黏土矿物X衍射分析数据,在实际生产中,受控于样品设计总量要求及分析化验目的的多样性,往往并不能获取Couch法盐度计算所需的全部参数(常常缺乏与元素测试点相同深度的黏土矿物分析数据)。陆丰南地区有30余口钻井进行了元素分析测试,但仅有少量钻井(主要为新井)进行了B元素检测,且主要集中在陆丰13东洼。因此,针对缺乏B元素测定的钻井,需要选取其他元素判别指标进行古盐度定性判别。
沉积物中Sr/Ba值与古盐度呈明显正相关性,是常用的沉积环境判别指标之一
[28]。Sr/Ba<0.6,为淡水沉积;0.6≤Sr/Ba<1为半咸水沉积;Sr/Ba≥1为咸水沉积
[23,29]。陆丰南地区文四段—文一+二段泥岩样品的Sr/Ba值为0.008~0.327,平均值为0.057,指示文昌期水体以淡水环境为主。其中文四段Sr/Ba值为0.01~0.33(均值为0.077),文三段Sr/Ba值为0.01~0.11(均值为0.045),文一+二段Sr/Ba值为0.01~0.12(均值为0.033)(
图3a-c),指示从文四段向文一+二段水体盐度逐渐降低。
文昌期陆丰南地区水体以淡水环境为主,但局部存在水体微咸化特征,且不同次洼、不同层段水体微咸化程度存在差异。纵向变化上,陆丰13西洼文四段Sr/Ba平均值为0.021,文三段、文一+二段Sr/Ba平均值分别为0.041和0.01(
图3a-c),指示文昌组沉积期水体咸化程度较低。陆丰13东洼文四段Sr/Ba平均值为0.098,文三段、文一+二段平均值分别为0.047和0.045,指示从文四段向文一+二段水体盐度逐渐降低。陆丰15洼文四段、文三段Sr/Ba平均值分别为0.066和0.054,文一+二段样品点偏少,Sr/Ba平均值为0.01(
图3a-c),陆丰15洼盐度纵向变化与陆丰13东洼一致,即从文四段向文一+二段水体盐度逐渐降低。陆丰22洼文四段Sr/Ba平均值为0.05,进入文三段、文一+二段Sr/Ba逐渐减小,其平均值分别为0.028和0.01。横向上,在文四段、文一+二段沉积期,陆丰13东洼盐度值相对较高,在文三段沉积期陆丰15洼盐度和陆丰13东洼盐度值较高,由于陆丰13西洼和陆丰22洼Sr/Ba数据点少,未进行不同次洼水体盐度对比(
图3a-c)。
Nelson
[30]通过测定现代与古代沉积物的磷酸盐组分(Ca/(Ca+Fe)),证实其与盐度成正比关系,蓝先洪等
[31]通过对珠江三角洲样品的元素研究,指出在珠江三角洲地区用Ca/(Ca+Fe)值区分海陆相是可行的。Ca/(Ca+Fe)值<0.40为陆相;Ca/(Ca+Fe)值>0.8为海相。
陆丰南地区文四段Ca/(Ca+Fe)值为0.04~0.25(均值为0.12),文三段Ca/(Ca+Fe)值为0.03~0.29(均值为0.11),文一+二段Ca/(Ca+Fe)值为0.03~0.21(均值为0.09)(
图3d-f),指示文昌期以淡水环境沉积为主。文四段沉积期,陆丰13西洼Ca/(Ca+Fe)平均值为0.055,陆丰13东洼、陆丰15洼平均值分别为0.118和0.121(
图3d)。文三段沉积期,陆丰13西洼Ca/(Ca+Fe)平均值为0.130,陆丰13东洼平均值为0.115,陆丰15洼平均值为0.095(
图3e)。文一+二段沉积期,陆丰13西洼、陆丰13东洼和陆丰15洼Ca/(Ca+Fe)平均值分别为0.080、0.090和0.072(
图3f)。纵向变化上,Ca/(Ca+Fe)值与Sr/Ba值变化一致,指示从文四段到文一+二段,水体盐度逐渐降低。横向上,文四段沉积期,水体盐度陆丰15洼>陆丰13东洼>陆丰13西洼,文三段沉积期,陆丰13东洼>陆丰15洼,文一+二段沉积期陆丰13东洼盐度最高,其次为陆丰13西洼。
镁铝比值(
m=100×MgO/Al
2O
3)是判别古盐度变化的良好指标。
m<1时,代表淡水环境;1≤
m<10时,指示海陆过渡沉积环境;10≤
m<500时,为海水咸水环境;当
m≥500时,则为陆表海环境或潟湖沉积环境
[20,32-33]。文四段
m值为2.11~9.38,平均为7.01(
图3g);文三段
m值为4.09~8.72,平均为6.75(
图3h);文一+二段
m值为4.74~9.38,平均为7.05(
图3i)。陆丰南地区文四段—文一+二段
m值全部处于1~10,指示水体以淡水-微咸水为主。
2.2 古气候
沉积物中主、微量元素的物质丰度会随着沉积环境和古气候的不同出现迁移和富集。因此,主、微量元素含量及其比值是研究沉积环境变迁、古气候演化的有效手段
[20,34-35]。化学蚀变指数(CIA)由Nesbit等
[36]提出,是通过沉积岩的化学组分变化来判断源区化学风化及蚀变程度的定量指标,可以很好地反演沉积源区的古气候演化,是重要的古气候判别参数之一
[37⇓-39]。其计算公式为:CIA=100×Al
2O
3/(Al
2O
3+CaO
*+Na
2O+K
2O),式中各项均为组分的摩尔分数,其中CaO
*仅指硅酸盐矿物中CaO的摩尔分数,根据McLennan
[40]提出的方法来确定,其校正公式为:CaO
*=CaO-(10/3)×P
2O
5,当CaO摩尔分数>Na
2O摩尔分数时,CaO
*=Na
2O;若CaO摩尔分数≤Na
2O摩尔分数,CaO
*=CaO
[23,41]。CIA为50~65反映寒冷、干燥的气候条件下的弱化学风化程度,CIA值为65~85反映温暖、湿润气候条件下中等化学风化作用,CIA为85~100反映炎热、潮湿的热带亚热带条件下强烈的化学风化作用
[36]。Sr/Cu和Mg/Ca值对古气候的变化较为敏感,Sr/Cu值在1.5~7.0之间指示温湿气候,大于10则指示干热气候
[42-43]。高Mg/Ca值指示干热气候,低值指示温湿气候
[20,37]。
文昌组文四段CIA值分布相对集中,为77.1~87.64,平均值为82.2(
图4a),文三段CIA值为65.5~89.2(均值为79.1)(
图4b),文一+二段CIA值为59.7~89.3(均值为79.3)(
图4c)。
CIA值指示文四段—文一+二段整体处于温暖、湿润的气候,其中文四段温湿程度最高,进入上文昌组,温湿程度微弱降低。文四段Sr/Cu平均值为4.5,文三段和文一+二段Sr/Cu平均值分别为5.3和5.4(
图4d-f)。文四段Mg/Ca平均值为1.66(
图4g),文三段平均值为2.08(
图4h),文一+二段Sr/Cu平均值为2.11(
图4i)。Sr/Cu、Mg/Ca值与CIA值变化呈现良好的一致性,即文四段、文三段和文一+二段均为温暖潮湿的古气候,其中主力烃源岩发育层段文四段温暖湿润程度最高,进入上文昌组沉积期,气候温湿程度有所降低。
2.3 古水深
在沉积物搬运过程中,不同元素稳定性不同,Fe、Al和Ti稳定性相对较弱,在滨岸带富集,Mn、Ca和Mg等元素可以长距离运移,MnO/TiO
2和Fe/Mn值可作为离岸远近判别的定性指标
[44-45]。MnO/TiO
2<0.5时,为距陆地较近的偏浅水环境;MnO/TiO
2值为0.5~3.5,代表远离大陆的深水环境
[33]。Fe/Mn值小于100属于深湖环境,比值为100~150属于半深湖,大于150属于浅湖环境
[20]。Zr是典型的亲陆性元素,通常存在于浅水沉积区域,Al元素含量随着水深增加而显著增加,因此Zr/Al值增大,指示水体变浅
[46]。
陆丰南地区文四段MnO/TiO
2值为0.01~1.19(均值为0.33)(
图5a),文三段MnO/TiO
2为0.04~0.63(均值为0.18)(
图5b),文一+二段MnO/TiO
2为0.03~1.18(均值为0.21)(
图5c),指示文四段沉积期水深最大。文四段Fe/Mn平均值为44.5(
图5d),文三段Fe/Mn平均值为57.0(
图5e),文一+二段Fe/Mn平均值为68.0(
图5f)。文四段Zr/Al平均值为0.001 7(
图5g),文三段和文一+二段Zr/Al平均值分别为0.002 2和0.002 2(
图5h,i)。MnO/TiO
2、Fe/Mn和Zr/Al值均指示文四段沉积期水深最大,文三段与文一+二段水深接近。主力烃源岩发育期即文四段沉积期,陆丰13东洼水体深度最大,其次为陆丰15洼(
图5a,d,g)。
2.4 古氧相
沉积环境的氧化还原程度影响微量元素的富集,V/(V+Ni)值常作为反映水体氧化还原环境的指标。V/(V+Ni)≤0.45为氧化环境;0.45~0.6为贫氧环境;V/(V+Ni)>0.6代表厌氧环境
[47]。V/Cr值<2为氧化环境;V/Cr值在2~4.25为中等还原环境;V/Cr值>4.25时为强还原环境
[48-49]。
陆丰南地区文四段泥岩V/(V+Ni)值为0.813~0.900,平均0.856(
图6a);文三段V/(V+Ni)值为0.801~0.908,平均为0.861(
图6b);文一+二段V/(V+Ni)值为0.795~0.908,平均为0.862(
图6c)。V/(V+Ni)值指示陆丰南地区文四段—文一+二段水体整体处于厌氧环境,但文四段、文三段和文一+二段V/(V+Ni)值差异不大,推测是因为部分实验样品缺乏Ni元素测定,V/(V+Ni)判别数据点偏少,判别效果不佳,因此不同次洼、不同层段古氧相对比主要采用V/Cr值。
陆丰南地区文四段V/Cr值为1.28~5.08(均值为3.01),文三段V/Cr值为1.57~4.51(均值为2.73),文一+二段V/Cr值为0.42~4.01(均值为2.39)(
图6d-f),V/Cr指示文四段还原性最强,其次为文三段,文一+二段还原性最弱。横向上,文四段沉积期陆丰13西洼、陆丰13东洼和陆丰15洼V/Cr平均值分别为3.28、3.41和2.46(
图6d),陆丰22洼数据点较少,不参与对比分析。文三段沉积期,陆丰13西洼、陆丰13东洼、陆丰15洼和陆丰22洼V/Cr平均值分别为2.68、2.99、1.95和3.07(
图6e)。文一+二段沉积期,陆丰13西洼、陆丰13东洼、陆丰15洼、陆丰22洼V/Cr平均值分别为2.51、2.57、1.94和2.09(
图6f)。V/Cr与V/(V+Ni)均指示陆丰南地区文四段—文一+二段沉积期水体以厌氧环境为主,处于还原环境。
纵向上,文四段还原性最强,其次为文三段,文一+二段还原性最低。横向上,文四段沉积期陆丰13东洼还原性最强,其次为陆丰13西洼,陆丰15洼还原性相对最弱;文三段沉积期,陆丰13东洼和陆丰22洼还原性较强;文一+二段沉积期,陆丰13西洼和陆丰13东洼还原性较强,且二者还原程度较为接近。
3 古盐度变化影响因素探究
3.1 三芳甲藻甾烷、球藻对古环境指示意义讨论
水体盐度变化对烃源岩有机质富集及保存均会产生重要影响
[50],陆丰凹陷部分钻井在文昌组发现三芳甲藻甾烷(
图7)和球藻(
图8a-c),据此有研究人员认为文昌期可能存在水体咸化,咸化原因或为气候干旱导致水体蒸发所致,或推测为遭受海侵影响所致(据内部资料),但均缺乏足够的证据支撑。其次,研究区文昌组三芳甲藻甾烷和球藻并非普遍发育,二者的出现层段匹配关系相对较差,且相邻钻井相同层位二者含量常出现较大差异,因此在研究区三芳甲藻甾烷和球藻是否能作为水体咸化或者遭受海侵的判别指标,亟待开展深入研究。
三芳甲藻甾烷是甲藻甾烷逐步芳构化的产物。Moldowan等
[51]和常睿等
[52]认为三芳甲藻甾烷与沟鞭藻和疑源类化石具有明显的相关性;侯读杰等
[4]在我国陆相沉积物中检测出相对较为丰富的甲藻甾烷,认为其可能为海侵作用产物;张水昌等
[53]在塔里木盆地寒武系海相烃源岩中发现了丰富的三芳甲藻甾烷,并认为它们与疑源类胞囊或球状甲藻有关;童晓宁等
[54]认为甲藻甾烷来源于甲藻甾醇或甲藻甾烷醇,其来自海相的沟鞭藻类,但由于陆相半咸水和咸水环境中甲藻类也可以产生甲藻甾烷,因此其生物专属性不强;常睿等
[52]发现北部湾盆地流二段沉积期为典型陆相淡水-微咸水湖盆,水体盐度低且未遭受过海侵,但油页岩和页岩中同时检测到了甲藻甾烷和三芳甲藻甾烷,表明在淡水沉积中也可以出现三芳甲藻甾烷。综上,三芳甲藻甾烷在海相和陆相沉积中均可出现,因此,其并不能作为水体咸化或者遭受海侵影响的判别指标,研究区三芳甲藻甾烷的出现并不能说明一定发生了海侵,还需要结合其他判别指标综合分析。
藻类对环境的反应比较灵敏,在有利的环境下可迅速发展,受到不利的生活环境影响又可急剧衰退
[55]。陆丰南地区文昌组藻类组合以浮游藻类为主,主要为盘星藻。
Pediastrum(盘星藻)是绿藻门水网藻科的分子,是一种世界性的淡水藻类,喜较富营养的平静水体,是湖泊中的重要浮游生物,表明存在富营养水体、高生产力的深湖环境
[5]。除盘星藻外,在陆丰南地区部分钻井的文昌组中发现了球藻,少量井段中出现含量较低的海相沟鞭藻(
图8a,b)。LF13E-6井文四段顶部—文一+二段底部(3 533~3 653 m)含有少量球藻和海相沟鞭藻类阿普第藻(
图8a);LF13E-8井文三段—文一+二段下部(4 260~4 498 m)、LF13E-9井文三段(3 688~3 860 m)球藻含量异常高,但海相沟鞭藻含量极低或者不发育(
图8b,c)。LF13E-6、LF13E-8和LF13E-9井中球藻组成主要为
Granodiscus(光面球藻),其次为含量相对较低仅零星分布的
Leiosphaeridia(粒面球藻)。
Leiosphaeridia在国外有海相、半咸水或淡水环境中出现的记载,而在我国渤海沿岸地区的上始新统和渐新统淡水和半咸水沉积中均有分布
[5]。
Granodiscus是从欧洲海相侏罗系中首先发现的,类似的分子在西德的渐新统和加拿大西部的侏罗系海相沉积中也有发现,在我国渤海沿岸地区渐新统的半咸水和淡水沉积中均有分布
[5]。因此,球藻在淡水-海相中均可以出现,出现球藻并不能反映水体具备咸化或者海侵特征。
此外,研究区球藻和三芳甲藻甾烷二者分布层段也并无很好的对应关系,LF13E-6井在高球藻含量段和低球藻含量段均检测出三芳甲藻甾烷(
图8a),而LF13E-8井在高球藻含量段的3个样品中均没有检测出三芳甲藻甾烷(
图8b),同一凹陷的两口钻井,球藻和三芳甲藻甾烷出现了完全相反的对应关系,表明二者作为咸化或海侵的判别依据是值得商榷的。因此,本次研究借助古环境判别指标,明确球藻含量变化的主要影响因素,明确其在研究区的指向意义。
LF13E-6井文四段顶部—文一+二段底部(3 533~3 653 m)球藻含量相对较高,含少量海相沟鞭藻,该深度段Ca/(Ca+Fe)值为0.077~0.125,平均值为0.107,
m值为6.1~7.6,平均值为6.4,指示水体以淡水为主,在高球藻含量段古盐度指标与其上部、下部并无明显变化,指示球藻含量变化与盐度值无明显关系(
图8a)。气候判别指标(CIA、Sr/Cu和Mg/Ca)指示文四段—文一+二段均为温湿气候,向顶部湿润程度有所降低,高球藻含量段气候湿润(
图8a)。古水深指标(MnO/TiO
2、Fe/Mn和Zr/Al)指示文四段水体深度最大,但该段球藻含量并非最高,高球藻含量段主要集中在水体深度较文四段变浅的文三段,推测水深过大,不利于球藻的发育。同时,球藻含量与古生产力指标(P/Ti)和陆源输入指标(Ti/Al)变化有一定的匹配关系。综上,LF13E-6井球藻含量与古生产力、陆源输入有较好的匹配关系,即较高的古生产力、较低的陆源输入和湿润的气候有利于球藻的发育。
LF13E-8井上文昌组孢粉相主要为球藻,盘星藻含量较少,海相沟鞭藻仅零星分布(
图8b),文三段—文一+二段球藻含量最高,该层段气候(CIA和Sr/Cu)更为湿润,水体偏深(MnO/TiO
2和Fe/Mn)、生产力(P/Ti)更高,古盐度值(Ca/(Ca+Fe)和
m)无明显变化。球藻含量急剧减少伴随着CIA值和古生产力(P/Ti)的快速下降(
图8b),表明球藻含量变化与古气候、古生产力有较好的响应关系,其次,球藻含量与古水深(MnO/TiO
2和Fe/Mn)变化也具有一定的响应关系。LF13E-9井高球藻含量段主要集中在文四段顶部—文三段(
图8c)。古盐度指标(Sr/Ba、Ca/(Ca+Fe)和
m)指示文昌组水体为淡水-微咸水。文四段水深最大,还原性相对较高,但是球藻含量并不高,证实水深较大不利于球藻发育,氧化-还原性对球藻含量变化影响程度有限;进入文三段,盐度值微弱降低,但球藻含量缺急剧增高(
图8c),表明球藻含量变化受古盐度变化影响程度有限。球藻含量与古生产力指标(P/Ti)匹配关系相对较好,指示较高生产力对球藻发育具有较大影响。
综上,球藻含量变化与古气候、古生产力等关系密切,即球藻发育条件为气候温暖湿润,生产力较高,其次,水深适宜和较低的古陆源输入有利于球藻发育,而古盐度对球藻丰度变化影响有限。
3.2 古盐度变化影响因素探讨
气候干旱程度增加,陆源输入量减小,会导致湖盆水体盐度增加,同时海侵带来的较高盐度的海水也会导致湖盆水体盐度增加,造成湖盆咸化,此外,水深差异引起的水体分层也会对古盐度值产生影响
[56]。古盐度分析表明陆丰南地区文四段—文一+二段沉积期水体以淡水环境为主,仅局部盐度值略有增加,通过分析古盐度横向变化和其与古气候、古水深的相关性,可以探究水体盐度值变化原因。
文四段—文一+二段水体古盐度判别指标(Sr/Ba)与古气候指标(CIA值)呈现弱的正相关性,相关系数(
R2)为0.103(
图9a),表明在整体湿润的气候背景下,古气候的微弱变化对水体盐度值变化影响程度有限。古盐度指标与古水深指标(MnO/TiO
2)相关性较差,相关系数仅为0.002(
图9b),指示水体盐度值变化受水体分层影响非常微弱。
珠江口盆地始新世开始进入伸展裂陷阶段,发育文昌组和恩平组地层,在裂陷阶段,整体以陆相沉积为主,但在盆地南侧荔湾凹陷和东侧韩江凹陷的钻井中发现了海侵的证据,揭示了珠江口盆地始新世由南向北、从东向西逐渐海侵的特征
[57-58]。陆丰凹陷紧邻韩江凹陷,中间仅以海丰凸起相隔,始新世文昌组沉积期,海侵已影响至韩江凹陷
[58],而东侧海侵是否已影响陆丰南地区,尚无确凿可信的直接判别证据,但是可通过陆丰凹陷已钻井盐度值平面上的变化规律寻求侧面支撑。
文四段沉积期,Sr/Ba、Ca/(Ca+Fe)和
m值均指示从陆丰15洼东侧的LF15-4井位置向西侧的LF15-1井盐度逐渐降低(
图3a,d,g);陆丰13东洼自东向西,仅东侧LF13E-10、LF13E-9井的Ca/(Ca+Fe)和
m值呈现规律变化,其他井盐度值变化无明显规律(
图3a,d,g),推测文四段沉积期东侧海侵主要影响至陆丰15洼,对陆丰13东洼影响程度较小,仅影响至洼陷东侧边缘部位。文三段沉积期,陆丰15洼东侧的LF15-4井盐度最高,向西至LF15-2井盐度逐渐降低(
图3b,e,h);陆丰13东洼Sr/Ba值数据点偏少,样品点主要集中在洼陷西侧钻井(
图3b),Ca/(Ca+Fe)和
m值均指示从陆丰13东洼东侧LF13E-10井位置向西至LF13E-6井盐度值逐渐降低,继续向西至LF13E-2井盐度有增高趋势(
图3e,h),推测文三段沉积期海侵影响主要在陆丰15洼和陆丰13东洼东侧部位。文一+二段沉积期,陆丰15洼Ca/(Ca+Fe)和
m值指示LF15-3井盐度小于LF15-2井(
图3c,f,i);陆丰13东洼Sr/Ba值数据点偏少(
图3c),自洼陷东侧向西侧Ca/(Ca+Fe)值接近,无明显变化规律(
图3f);
m值自东向西呈现波动变化,无明显变化规律(
图3i),推测文一+二段沉积期,陆丰南地区受海侵影响程度较小。
4 有机质富集主控因素
4.1 古生产力分析
湖盆水体古生产力、有机质保存条件等古环境因素综合控制着优质烃源岩的形成
[59-60]。浮游生物、细菌和少量陆源植物碎屑是湖盆泥岩有机质的主要来源,因此水体具有初级生产力是优质烃源岩形成的基本条件
[48]。本次研究利用有机碳(TOC)含量、主微量元素等相关指标定性或半定量地恢复湖盆古生产力。有机碳(TOC)含量是评价烃源岩有机质丰度最重要的指标之一,能在一定程度上反映海洋或湖泊的初级生产力
[60]。P元素是浮游生物生长发育的重要营养元素,营养物质供应越充足,生物光合作用的造碳能力就越强,生物生产力就越高,为了消除沉积有机质或自生矿物的影响,一般用P/Ti来表征古沉积水体的初始生产力
[23,61]。Ba元素一般以BaSO
4的形式出现,它的沉积速率与古生产力具有对应关系
[62],是目前运用较广的古生产力指标之一
[23,63-64]。但钡来源有多种,既有生物来源,也有陆源碎屑输入,利用沉积物中的总Ba含量减去陆源Ba的含量即可得到生物钡含量(Ba
bio),生物钡含量被认为是衡量古生产力的可靠指标
[65],具体计算公式为Ba
bio=Ba
样品-Ti
样品×(Ba/Ti)
标准,常用的(Ba/Ti)
标准为经后太古宙澳大利亚页岩(PAAS)标准化的值
[66-67]。通常认为
[68]:Ba
bio<200 μg/g为低生产力;200×10
-6≤Ba
bio<1 000 μg/g为中等生产力;Ba
bio≥1 000 μg/g为高生产力。
研究区文五段TOC含量为0.84%~1.84%(均值为1.28%),文四段TOC含量为1.65%~5.12%(均值为2.78%),文三段TOC含量为0.88%~3.02%(均值为1.77%),文一+二段TOC含量为0.76%~2.5%(均值为1.48%)(
图10a)。文五段P/Ti平均值为0.07,文四段P/Ti平均值为0.20,文三段和文一+二段P/Ti平均值分别为0.15和0.13(
图10b)。文五段、文四段Ba
bio平均值分别为7 671和3 703 μg/g,文三段、文一+二段Ba
bio平均值分别为5 770和6 226 μg/g(
图10c)。TOC含量、P/Ti和Ba
bio均指示文四段—文一+二段沉积期湖盆具有较高生产力。
4.2 古陆源输入
有机质的富集会受到陆源碎屑输入的影响,陆源沉积物输入可提供高等植物碎片和水生藻类所需的营养物质,但是过度的陆源碎屑输入不仅会稀释湖盆自身生物供给能力,也会使得湖盆深处溶解氧量增加,从而链式影响有机质富集和保存条件,影响烃源岩的质量
[60-61]。钛(Ti)和铝(Al)主要来源于陆地,经过河流等搬运进入海洋且基本不受后期的成岩及风化作用影响,Ti元素经铝归一化后(Ti/Al)被广泛用作碎屑输入的判别指标,高Ti/Al值表征高陆源输入
[9,20,69]。
陆丰南地区文四段Ti/Al平均值为0.034,其中陆丰13西洼、陆丰13东洼、陆丰15洼和陆丰22洼Ti/Al值平均值分别为0.031、0.033、0.034和0.037(
图11a),指示文四段沉积期各次洼陆源输入程度较为一致,陆丰13西洼受陆源输入影响最小。文三段Ti/Al平均值为0.040,陆丰13西洼、陆丰13东洼、陆丰15洼和陆丰22洼Ti/Al值平均值分别为0.035、0.039、0.050和0.038(
图11b),文三段沉积期古陆源输入程度整体较文四段有所增加,陆丰15洼古陆源输入程度最高。文一+二段Ti/Al平均值为0.041,陆丰13西洼、陆丰13东洼、陆丰15洼和陆丰22洼Ti/Al平均值分别为0.032、0.044、0.047和0.042(
图11c),指示文一+二段沉积期古陆源输入程度与文三段接近。综上,文四段各次洼陆源输入程度最小,文三段与文一+二段陆源输入程度接近;横向上,陆丰13西洼和陆丰13东洼陆源输入程度较小,陆丰15洼陆源输入程度最高(
图11)。
4.3 烃源岩有机碳含量影响因素
本次通过分析有机碳含量与古盐度、氧化-还原条件、古气候、古水深和古生产力判别指标之间的关系,探讨文昌组烃源岩有机质富集主控因素。TOC含量与古盐度指标(Sr/Ba和Ca/(Ca+Fe))相关性较差,相关系数(
R2)分别为0.072和0.076(
图12a,b),表明整体淡水-微咸水环境下,水体盐度的微弱变化对有机质富集作用不明显。TOC含量与古气候指标(CIA和Mg/Ca)具有一定的相关性,相关系数(
R2)分别为0.149和0.151(
图12b,c),表明温湿气候更利于文昌组烃源岩有机质富集。TOC含量与古水深指标(MnO/TiO
2和Fe/Mn)具有一定的相关性,相关系数(
R2)分别为0.185和0.177(
图12e,f),表明水深较大更利于烃源岩的有机质富集。TOC含量与古氧化-还原性指标(V/(V+Ni)、V/Cr和Ni/Co)相关性较差,相关系数(
R2)分别为0.102、0.068和0.038(
图12g,h,i),表明在文四段-文一+二段整体较强还原环境即较好保存条件下,文昌组烃源岩有机质的富集程度受古氧相变化影响程度较小。TOC含量与古生产力指标(P/Ti)呈现较高的正相关性(
R2为0.22)(
图12j),与Ba
bio相关程度偏低(
R2为0.071)(
图12k),表明古生产力水平主导着文昌组有机质的富集,且P/Ti较生源Ba能更好地表征生产力。TOC含量与陆源输入指标Ti/Al呈现较好的负相关(
R2为0.207),表明陆源输入较高,不利于文昌组烃源岩的有机质富集。
LF13E-10井靠近陆丰13东洼洼陷中心、LF15-2井临近陆丰15洼洼陷中心(
图1b),两口井均钻揭较厚的烃源岩层。随钻TOC含量与实验室实测TOC含量变化趋势具较高的一致性,二者皆指示高TOC含量段集中在文四段(
图13a,b)。LF13E-10井和LF15-2井古盐度指标(Sr/Ba、Ca/(Ca+Fe)和
m)、古氧相指标(V/(V+Ni)和V/Cr)指示文四段水体以淡水、还原环境为主,文四段与其上下段(文五段、上文昌组)相比,古盐度和古氧相无明显变化,二者与TOC含量变化趋势相关性较差(
图13),表明古盐度和古氧相不是有机质富集的主控因素。古气候指标(CIA、Sr/Cu和Mg/Ca)指示文昌组整体为温湿气候,主力源岩发育层段即文四段气候湿润程度更高;古水深判别指标(MnO/TiO
2和Fe/Mn)指示文四段水深最大,其次为文三段下部。古生产力指标(P/Ti)指示文四段生产力最高,陆源输入指标(Ti/Al)指示文四段受陆源输入影响较小。
古环境指标与TOC含量相关性(
图12)、单井地化指标变化(
图13)皆指示文昌组TOC含量与古水深和古生产力变化有较高的相关性,与陆源输入呈现较好的负相关性,其次与古气候有一定程度的相关性,与古氧相变化匹配关系较差(
图12,
13),表明陆丰南地区烃源岩有机质富集主要受控于古生产力、古水深、陆源输入和古气候,与氧化-还原性相关性较差,推测主要是因为文四段-上文昌组处于主裂陷期,盆地持续沉降,表现出“饥饿型”沉积特点,欠补偿背景抑制深部水体循环,整体处于还原环境,古氧相变化对烃源岩有机质富集差异程度影响较小。综上,湿润的古气候、较高生产力、较低陆源输入、较深的水深和较好的保存条件是文昌组发育优质烃源岩的重要条件,但主控因素为古生产力和古陆源输入,其次为古气候和古水深。
4.4 烃源岩有机质富集模式
有机质富集主控因素包括生产力条件、氧化还原条件、碎屑流输入和海平面变化等多种因素,逐渐形成3种主要的沉积富集模式:生产力模式、保存模式、生产力与保存叠加模式
[61]。文四段沉积期,陆丰凹陷处于裂陷Ⅰ幕顶峰期,湖盆水体达到最深,气候温暖、湿润,有利于微生物的繁殖,增加水体的古生产力。此外,文四段沉积期湖盆受周缘河流等陆源碎屑输入影响较弱,对沉积有机质的稀释作用有限,湖泊古生产力高,同时,较强的还原条件有利于有机质的保存。因此,文四段发育陆丰南地区最优质的烃源岩。进入上文昌组(裂陷Ib幕),控洼断裂活动性持续减弱,沉积和沉降速率趋于减小,在相对湿润的气候条件下,湖盆水体深度相较文四段有所减小,湖泊古生产力有所降低,陆源输入程度有所增加,还原程度有所减弱,但仍处于还原环境,有机质保存条件较好,有机质富集程度中等,发育好烃源岩。因此,研究区高古生产力主导着文昌组优质烃源岩的形成和分布,主要发育生产力富集模式,此外,较低的陆源输入、温湿气候和较强的还原条件也是优质烃源发育的理想沉积环境。
5 结论
(1)Couch盐度、Sr/Ba、Ca/(Ca+Fe)和m值均指示陆丰南地区文昌组沉积期古盐度平均值为4.88‰,以淡水环境为主,仅局部层段盐度微弱增加。水体盐度值在纵向和横向上存在差异,纵向上,从文四段—文一+二段水体盐度逐渐降低,横向上,文四段沉积期,水体盐度陆丰15洼>陆丰13东洼>陆丰13西洼,文三段沉积期,陆丰13东洼>陆丰15洼,文一+二段沉积期陆丰13东洼盐度最高,其次为陆丰13西洼。推测陆丰南地区文昌组水体盐度变化受到海侵影响,文四段沉积期,海侵主要影响至陆丰15洼,对陆丰13东洼影响程度较小,仅影响至洼陷东侧边缘部位,至文三段沉积期,海侵影响扩大至陆丰15洼和陆丰13东洼东侧,进入文一+二段沉积期,整体受海侵影响程度较小。
(2)古气候判别指标(CIA、Sr/Cu和Mg/Ca)指示陆丰南地区文四段—文一+二段沉积期为温暖、湿润的古气候,主力烃源岩发育层段文四段温暖湿润程度最高,进入文三段和文一+二段,气候温湿程度有所降低。古水深判别指标(MnO/TiO2、Fe/Mn和Zr/Al)表明陆丰南地区文四段沉积期水深最大,文三段与文一+二段水深接近且均小于文四段,文四段沉积期,陆丰13东洼水深最大,其次为陆丰15洼。古氧相判别指标(V/(V+Ni)和V/Cr)揭示文四段—文一+二段沉积期水体以厌氧环境为主,处于还原环境。纵向上,文四段还原性最强,其次为文三段,文一+二段还原性最低。横向上,文四段沉积期陆丰13东洼还原性最强,其次为陆丰13西洼,陆丰15洼还原性相对最弱;文三段沉积期,陆丰13东洼、陆丰22洼还原性较强;文一+二段沉积期,陆丰13西洼与陆丰13东洼还原性较强,且二者还原程度较为接近。
(3)在陆丰南地区,三芳甲藻甾烷和球藻不能作为水体咸化或者海侵的判别依据,球藻含量变化与古气候、古生产力和古水深关系密切,即气候温暖湿润、生产力较高和水深适宜的条件有利于球藻发育,而古盐度对球藻丰度变化影响有限。
(4)无机与有机地化综合分析结果表明,陆丰南地区文昌组烃源岩有机质富集主要受控于古生产力和古陆源输入,其次为古气候和古水深,在整体为偏还原环境的背景下,古氧相对有机质富集的控制作用减弱。在研究区高古生产力主导着文昌组优质烃源岩的形成和分布,主要发育生产力富集模式,此外,较低的陆源输入、温湿气候和较好的保存条件是优质烃源发育的理想沉积环境。
衷心感谢评审专家及编辑在审稿过程中对本文提出的宝贵修改意见!
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