恶臭污染的测定方法与预测模型研究进展

Odor measurement methods and prediction models: A review

摘要

随着人们对环境问题的认识,恶臭污染已经成为一类典型的环境公害。我国的恶臭污染来源广泛,臭气浓度的测定成本昂贵,构建基于简易输入参数的臭气预测模型降低恶臭污染判定与控制的难度,是目前恶臭污染研究的热点问题。本研究从臭气定义的基本概念入手,总结对比了不同的臭气标准和测定方法。综述了目前常用的臭气预测模型,包括基于污染物浓度的多元线性回归法和不同的臭气浓度/强度预测模型,发现不同研究或者不同模型得到的结果差异较大。其中,为预测模型提供准确的嗅觉阈值是优化模型的关键。另外,作为一种环境问题,本研究也对臭气的大气扩散以及排放速率进行了综述研究,研究中使用不同的大气扩散模型对臭气的大气扩散过程进行预测。但不同模型需要的基础数据和知识背景不同,因此需要根据实际的应用场景选择合适的模型。排放速率作为大气扩散模型中的重要输入参数,可以通过不同的方法和装置进行测定,不同方法的测定结果存在差异,后续研究中需要依据更多的现场数据对预测结果进行验证。基于以上综述,本研究将为恶臭污染的识别和控制提供科学指导。

关键词

恶臭污染 / 臭气浓度/强度 / 测定方法 / 预测模型 / 大气扩散模型

Key words

odor pollution / odor concentration/intensity / determination method / prediction model / atmospheric diffusion model

0 引言

近年来,随着人们对环境问题的认识,恶臭污染已经成为一类典型的环境公害。恶臭污染物中的臭气一般为挥发性物质,能够随大气运动进一步扩散,给周边居民造成异味困扰^[1]。据统计,恶臭污染占环境污染举报总数的20.83%^[2]。另外,除了异味困扰外,恶臭污染物中含有大量的H₂S和挥发性有机物等对人体有害的污染物,特别是一些含氯的有机物,给周边居民的健康造成危害^[3]。我国在1993年就制定了《恶臭污染物排放标准》,给出了8种恶臭物质和总臭气浓度的场界标准值^[4]。

我国的恶臭污染来源广泛,根据最新的《恶臭污染物排放标准(征求意见稿)》调研发现,我国恶臭污染既有化工、石油炼制、制药、涂装、造纸、食品加工、香精和香料等工厂企业的点源污染行业,又有污水处理厂和垃圾填埋场等市政设施的面源、体源污染行业。各种污染源彼此交错,互相干扰,包括H₂S、NH₃、含硫有机物、卤代有机物、含氧有机物、烷烃、不饱和碳烃化合物和芳香烃等在内的多种恶臭污染物,给环境管理部门研究恶臭污染的判别与控制带来了很大的难度。另外,臭气浓度的测定使用三点比较式臭袋法或者动态嗅觉分析法,高度依赖人为的主观识别,人工成本极高,也为恶臭污染的定性定量带来了巨大的困难。

因此,构建基于易分析测试的输入参数的臭气预测模型,尽可能准确地预测混合气体的臭气浓度或者是臭气强度,是目前恶臭污染研究的热点问题。本研究从臭气测定方法、臭气预测模型和臭气的排放扩散研究3个方面入手,综述目前在如下几个方面的研究进展:(1)感官分析法和仪器分析法用对比不同的臭气测定方法;(2)通过建立的多元线性回归和各类预测模型对比常用的多种臭气预测方法;(3)进一步拓展臭气的大气扩散和排放速率研究,对比不同方法模型的优劣。通过综述,为恶臭污染的识别和控制提供科学指导。

1 臭气测定方法的研究进展

为了能够定量化恶臭污染的臭气大小,需要通过数学表达的方式对臭气进行表示。目前对恶臭污染的表示方式主要有两种,分别是臭气强度(odor intensities,OI,无量纲)和臭气浓度(odor concentrations, C_OD,ou_E/m³)^[5-6]。二者在定义、表达方式、测定方法和预测模型方面均存在一定的差异。

1.1 臭气浓度与臭气强度的定义

1.1.1 臭气强度

OI是臭气对人嗅觉器官的刺激程度^[5]。作为一种简易的臭气评判标准,OI可直接通过人的嗅觉进行判定,用语言和规定的等级表示恶臭污染程度的强弱。

1.1.2 臭气浓度

C_OD即将恶臭气体稀释到无臭时对应的稀释倍数。具体来讲,通过干净无臭空气对恶臭气体进行连续稀释,直至嗅辨员闻不到臭味,此时对应的稀释倍数即是臭气浓度。

1.2 臭气的标准

日本在1972年实施的《恶臭防治法》中,使用臭气强度来衡量恶臭污染的危害程度,将恶臭污染按照0~5级共6个不同等级进行划分(见表1)。

中国使用污染物浓度对恶臭污染物的排放进行限制(参考GB 14554—1993),针对不同分类区实行不同的分级标准(见表2)。不同分级标准对应的最高污染物浓度不得超过70。除此之外,对8种典型的恶臭污染物的浓度也进行了限制。

1.3 臭气的测定方法

一般而言,恶臭污染的分析测定方法可以分为两类,分别为感官分析法和仪器分析法。

1.3.1 感官分析法

感官分析法通过嗅辨员进行闻嗅,使用臭气强度和臭气浓度法对恶臭污染进行定量。二者均通过人的感官进行定量分析,操作简单且反映直观,但是结果也存在一定的主观性,需要对嗅辨员进行定期矫正。

目前常用的感官分析的标准方法包括三点比较式臭袋法和动态嗅觉分析法。三点比较式臭袋法为我国测定臭气浓度的标准分析方法(HJ 1262—2022)^[7],动态嗅觉分析法为欧洲标准化委员会制定的臭气浓度的标准测定方法(EN 13725)^[8-9]。两种方法在实验步骤上存在一定的差异,但是研究发现两种方法的测定结果并没有明显的差异^[10]。相比较而言,动态嗅觉分析法通过仪器进行样品的稀释,在一定程度上避免了三点比较式臭袋法使用人工稀释样品带来的误差。另外,动态嗅觉分析法使用采样带和采样泵进行采样,采样时间比三点比较式臭袋法中使用的真空瓶采样法采样时间长,避免了采集样品的偶然性^[10]。

1.3.2 仪器分析法

采用仪器分析法对恶臭污染物进行分析,使用的仪器包括电子鼻、气相色谱仪(Gas Chromatography, GC)和气相色谱-质谱联用仪(Gas Chromatography-Mass Spectrometry, GC-MS)等。电子鼻中使用气体传感器测定恶臭污染物的臭气浓度,使用前需要对设备进行驯化,建立污染物臭气浓度与仪器响应值之间的标准曲线。电子鼻的优势在于操作简单,携带方便,能够进行现场实时在线监测。但是只能够实现对恶臭气体的半定性分析,无法精准识别气体成分。恶臭气体多数为挥发性或者半挥发性有机污染物,因此可以使用GC或者GC-MS对恶臭污染物进行定性和定量分析。但是该方法只能够获得恶臭污染物的物质浓度,无法获得污染物的臭气浓度值。

结合仪器分析对污染物成分的准确识别与感官分析对污染物臭气浓度或臭气强度的定量分析的优势,发展出气相色谱-嗅辨联用仪(GC-MS/O)^[11-12]。污染物通过气相色谱实现分离,分成两路气体:一路进入检测器进行物质浓度的分析;一路进入嗅辨仪,通过嗅辨员进行感官检测。这种方法既能够对恶臭污染物进行定性定量分析,同时也能够得到恶臭物质对应的臭气特征及臭气强度,建立二者的对应关系,全面地分析恶臭气体的污染程度。

2 臭气预测模型的研究进展

2.1 臭气浓度/强度与污染物浓度之间的线性关系研究

尽管对恶臭污染分析的仪器检测技术与预测方法取得了进步,但它们的应用还不能单独描述气味污染的复杂性质。例如,如果多种气味共存,则可能出现协同升级、中和、对抗干扰等,使气味强度的感知变得模糊^[13]。另一方面,嗅觉分析的成本高,需要复杂的采样步骤,需要足够的嗅辨员^[14]。因此,在恶臭污染场景下进行常规的嗅觉分析是比较困难的,有必要构建基于易分析测试的输入参数的臭气预测模型,尽可能准确地预测混合气体的臭气浓度或者臭气强度^[7⇓-9,14]。

恶臭污染中污染物可以直接通过GC或者GC-MS进行定性和定量分析,而且臭气浓度/强度与污染物浓度之间存在很好的相关性。通过相关性分析可以研究臭气浓度/强度与不同污染物浓度之间的相关性。Cheng等^[7]对城市垃圾填埋和堆肥过程中的臭气浓度与不同污染物(烷烃、含氧化合物、H₂S、芳香烃、卤代化合物和NH₃)浓度之间的相关性进行了研究,结果发现不同处理过程中二者之间相关性存在差异,堆肥过程中臭气浓度与H₂S和卤代化合物的浓度存在显著的正相关性(p<0.05),而在填埋过程中臭气浓度与各类污染物的浓度并没有显著的相关性。

另外,建立臭气浓度/强度与污染物浓度之间的关系,通过物质浓度直接预测臭气浓度/强度,是目前研究中常使用的研究方法。通常研究中使用多元线性回归的方法建立臭气浓度与污染物浓度之间的线性关系,通过相关系数(r)表示污染物浓度与臭气浓度之间的相关性大小。Colón等^[14]对城市垃圾堆肥处理过程中臭气浓度与污染物浓度之间的线性关系进行了研究,通过多元线性回归得到臭气浓度与污染物浓度之间的多元线性关系:

(1)C_OD=-1 721+3 714 C_{{\mathrm{H}}_2\mathrm{S}}+467C_tVOCs;R²=0.985

式中:C_OD为臭气浓度,ou_E/m³; C_{{\mathrm{H}}_2\mathrm{S}}为H₂S的空气体积浓度比,10^-6;C_tVOCs为总VOCs的空气体积浓度比,10^-6。

Blanes-Vidal等^[15]结合主成分分析法和逐步多元线性回归法,研究了养猪废水处理过程中臭气浓度与不同污染物浓度之间的关系,结果发现臭气浓度与H₂S占主要组分的主成分具有显著的相关性(p<0.05),以此建立起臭气浓度与H₂S之间的线性关系:

(2) \mathrm{l} \mathrm{n} \mathrm{ } C_{\mathrm{O}\mathrm{D}} = 9.319 + 1.464 C_{{\mathrm{H}}_2\mathrm{S}} ; R^2 = 0.68

通过相关性分析和多元线性回归分析可以看出,对存在较为严重H₂S污染的恶臭污染场景(如垃圾堆肥和畜牧业),H₂S的气味是臭气的主要来源,其浓度与臭气浓度存在显著的相关性,贡献值较大。另外,对比不同恶臭污染场景下臭气浓度与污染物浓度的线性关系可以看出,不同的场景下二者的线性关系存在着较大的差异,与不同场景下恶臭污染物的来源有很大的关系,因此无法获得普适性的规律来建立较为统一的预测公式。例如垃圾堆肥场和填埋场对比来看,垃圾堆肥场中臭气浓度与污染物浓度之间具有显著的相关性,而垃圾填埋场中未得到相似的规律。这一现象的主要原因可能是相较于填埋场,堆肥场的投入物料及发酵过程相对恒定。另外,研究中发现,即使同一场景,在不同的时间段二者的相关性也存在着较大的差异。目前对外场复杂污染条件下臭气浓度的预测仍旧是恶臭污染研究的难点问题。基于实验室可控条件下臭气浓度与污染物浓度之间相关性的研究,能够避免不必要环境因素和复杂污染条件的干扰,对于臭气浓度/强度的预测具有重要的意义。

2.2 臭气浓度与臭气强度之间的关系

对于特定的恶臭物质i,臭气浓度(C_OD)和臭气强度(OI)之间的关系可以通过韦伯-费希纳(Weber-Fechner)定律表示:

(3)OI_i=k_ilg C_OD,i+b

式中:k_i为韦伯-费希纳系数;b为截距常数。根据臭气阈值浓度的定义:50%的嗅辨员识别到微弱的臭气,而其他成员认定无臭,此时对应的臭气浓度C_OD为1 ou_E/m³,臭气强度OI为0.5,可以计算得到斜率b为0.5^[16]。

2.3 臭气浓度与臭气强度的预测模型

臭气浓度和臭气强度除了可以通过直接测定的方法测定外,还可以根据恶臭污染物的浓度进行转化预测。

(1)第1种方法较为简单,直接使用污染物的浓度,同时不需要其他的参数直接预测评估臭气浓度,对应的公式如下:

(4) C_{\mathrm{O}\mathrm{D}}^{\mathrm{C}}=k_C∑C_i/m_OD,0

式中: C_{\mathrm{O}\mathrm{D}}^{\mathrm{C}}为臭气浓度,ou_E/m³;k_C为韦伯-费希纳系数,量纲1;C_i为物质i的浓度,mg/m³;m_OD,0为单位转化参数,mg/ou_E,此处取1 mg/ou_E。

研究中一般通过测定臭气浓度与污染物浓度,建立二者的线性关系,获得比例常数 {k_{\mathrm{C}}}^{\mathrm{}}^[17]。同时也有研究使用非线性方程(如对于H₂S的幂函数)对二者的关系进行描述^[18-19]。假设比例常数k_C为1,相对应的臭气强度可以根据韦伯-费希纳定律(式(3))进行表示:

(5)OI^C=lg C_{\mathrm{O}\mathrm{D}}^{\mathrm{C}}+0.5

(2)第2种方法使用每种恶臭污染物的臭气阈值浓度C_OT,i(对应不同恶臭污染物的臭气转换参数为m_OD,i,mg/ou_E)来计算特定恶臭污染物的臭气活度值(odour activity value,OAV_i)。对于混合恶臭污染物的臭气浓度可以通过如下公式进行计算:

(6)SOAV=∑OAV_i=∑C_i/m_OD,i

同样采用韦伯-费希纳定律(式(3))表示臭气强度,韦伯-费希纳系数k取1,可以得到臭气强度的计算公式:

(7)OI^SOAV=lg SOAV+0.5

(3)第3种方法先利用韦伯-费希纳定律(式(3))计算单个物质对应的臭气强度(OI_i),再利用求和公式计算混合气体的臭气强度(SOI),计算公式如下^[13]:

(8)OI_i=k_ilg \frac{c_i}{m_{\mathrm{O}\mathrm{D},i}}+0.5

(9)SOI=lg∑1 0^{\mathrm{O}{\mathrm{I}}_i}

利用SOI的计算结果,结合韦伯-费希纳定律倒推出混合气臭气浓度的计算公式:

(10) C_{\mathrm{O}\mathrm{D}}^{\mathrm{S}\mathrm{O}\mathrm{I}}=1 0^{\frac{\mathrm{S}\mathrm{O}\mathrm{I}-0.5}{k}}

(4)第4种方法为等效臭气浓度(equivalent odour concentration,EOC)^[6],以混合气体中某一种物质为参考,定量混合气体的臭气值。以混合气体中物质j为参考值,计算混合气体的等效臭气浓度的公式如下:

(11)EOC_j=∑1 0^{\frac{k_i}{k_j}\mathrm{l}\mathrm{o}{\mathrm{g}}_m\frac{c_i}{{\mathrm{ }}_{\mathrm{O}\mathrm{D},i}}}

式中:EOC_j是以物质j为参考的等效臭气浓度,ou_E/m³;k_i为物质i对应的韦伯-费希纳系数,量纲1;k_j为物质j对应的韦伯-费希纳系数,量纲1。

通过该方法计算臭气强度的公式如下:

(12){\mathrm{OI}}_j^{\mathrm{E}\mathrm{O}\mathrm{C}}=k_jlg EOC_j+0.5

Wu等^[6]对比了4种预测模型对7种常见恶臭污染物(乙酸丁酯、苯乙酸、乙酯、甲苯、间二甲苯、邻二甲苯和α-蒎烯)混合气体的臭气浓度和臭气强度的预测效果,结果发现第4种方法对臭气浓度的预测效果最优,第3种方法对臭气强度的预测效果最优。对比结果说明,在不测定混合气体的臭气浓度/强度的条件下,利用物质浓度与模型预测臭气浓度/强度的可能性是存在的。但是,研究中同样提到了后3种模型均依赖于单个物质的嗅觉阈值,需要更为准确的嗅觉阈值优化完善模型的预测结果。Kim等^[13]也对比了前3种预测模型对70个工业部门样品的臭气浓度/强度的预测效果。结果发现,虽然3种模型的预测效果较好,能够真实地反映实际样品的臭气浓度/强度,但是目前其适用性仅针对中度或重度污染的样品,对于较宽浓度范围的样品,特别是较低浓度范围的样品,预测效果并不佳。对低浓度范围内臭气浓度/强度的预测需要开展进一步研究,获取准确的现场数据,如利用低温冷凝浓缩等前处理方法等,探究臭气浓度/强度与污染物浓度之间关系的变化规律。另外,建立实验室模拟系统,通过参数调节及控制进一步探究二者间关系的变化规律。

3 臭气的大气扩散及排放速率研究

臭气污染的定义与各类测定方法解决了臭气浓度/强度的定性定量问题,臭气浓度/强度与污染物浓度之间的相关性研究解决了臭气浓度/强度的预测问题。作为一种环境公害问题,需要深入研究恶臭污染的环境行为特征,如臭气的大气扩散过程、土壤-气扩散过程等,才能够更加全面地认识恶臭污染问题。

3.1 臭气的大气扩散研究

通过恶臭污染扩散模型进行环境影响评价,对了解恶臭污染的影响范围和健康风险具有重要意义^{[3,20⇓⇓⇓-24]}。恶臭污染场地污染物的类型^[25]、污染物的变化情况^[26]、气象^[27]和地理条件^[24]是恶臭污染扩散模型研究需要重点考虑的影响因素。

臭气的大气扩散模拟中常使用高斯扩散模型^[3]、稳态羽流大气弥散模型(AERMOD)^[20]、US-EPA’s-COMPLEX-I模型^[21]和CALPUFF模型^[24]等。一般来说,最常用的用于气味扩散建模的模型是高斯模型和CALPUFF模型。由于高斯模型的局限性,包括无法处理平静和停滞条件,缺乏三维气象学和稳态假设,近期研究倾向于采用CALPUFF模型。此外,其他研究证明,AERMOD模型明显高估了浓度,特别是在稳定的大气条件下^[28]。因此根据实际的应用场景选择合适的模型尤为重要。例如可以使用稳态模型估算最差场景下的输出结果,包括简单或先进的高斯羽流模型。另外,更复杂的模型包括更复杂的参数化,也就需要更多的气象输入、更多的计算机时间和更多的专业知识。需要依据实际的现场需求决定是否值得花费额外的努力来收集数据和专业知识。

一般来说,应用大气扩散模型,需要3项输入数据:气象数据、地形数据和排放数据。气象数据的获取和处理是应用大气扩散模型的关键步骤。一般而言,建立大气扩散模型所需的气象数据包括风速、风向和相关的大气稳定条件(混合高度和湍流)等信息^[29]。地形数据需要考虑模拟的空间区域,包括所有要研究的排放源,以及受排放源影响的受体及其地理坐标。如果被纳入空间域的地形地势复杂,在仿真中应考虑其影响,采用合适的算法,设置仿真网格和接收点的高程^[30]。排放数据不仅要考虑排放源污染物的浓度,同时也要考虑污染物的排放速率。评估污染物的排放速率又要考虑排放源的类型,对于点源排放和面源排放需要采取不同的计算方式^[31]。除上所述外,大气扩散模型的研究中对模型结果的验证也是极为重要的,但是实际研究中缺乏严格的验证环节^[1]。

3.2 臭气的排放速率研究

臭气的排放速率是臭气大气扩散模型输入参数中重要的一部分。准确地测定臭气的排放速率对预测臭气对受体的影响具有重要意义。根据基本的物理化学原理可以推测,恶臭气体一般为挥发性物质,其排放速率受到风速和挥发性物质性质的影响。

目前一般采用两种方式计算或者测定臭气的排放速率:一种方法是根据排放污染物的浓度和当地气象数据,特别是风速剖面数据计算出来的;另一种方法通过采样装置,在臭气排放面上布置一个室、罩或风洞,该设备可以分为静态和动态两种方式,静态为密闭或带出气孔,动态的则使用无污染物的气体载体以已知的流速进行冲洗,排放速率为污染物浓度(或臭气浓度)和通过的气体流速的乘积^[32]。

第1种方法需要在下风向测定多个样品的浓度值,考虑到气味评估高昂的成本,这种方法一般较少使用^[33]。通过采样装置测定臭气排放速率的方法或装置种类较多^[32],不同采样装置测定的臭气排放速率之间也存在一定的差异^[34]。考虑到风速和排放速率之间明显的相关性,动态或者湍流采样装置(如风洞)在模拟臭气的自然排放过程中更具优势。通过反向验证的方式进一步证明,风洞采样法在估算气味排放率方面具有一定的优势^[34]。

4 结论

本研究综述了恶臭污染的测定方法与预测模型,从恶臭污染臭气定义的基本概念入手,总结对比了不同的臭气定义标准,包括臭气浓度和臭气强度,同时也对比了不同的测定方法,包括感官分析法和仪器分析法。综述了目前常用的臭气预测模型,包括基于污染物浓度的多元线性回归法以及不同的臭气浓度/强度预测模型,发现不同研究或者不同模型得到的预测结果差异较大,后续研究需要进一步优化完善预测模型。其中,为预测模型提供准确的嗅觉阈值是优化模型的关键。另外,作为一种环境问题,本研究也对臭气的大气扩散研究以及排放速率研究进行了综述,目前有多种大气扩散模型可供大气扩散研究使用,但不同模型需要的基础数据和知识背景不同,因此需要根据实际的应用场景选择合适的模型。排放速率作为大气扩散模型中的重要输入参数,可以通过不同的方法和装置进行测定,不同的方法得到的结果存在差异,后续研究中需要其他数据对排放速率进一步进行验证。基于以上综述研究,为恶臭污染的识别和控制提供科学指导。

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基金资助

国家重点研发计划重点专项课题“场地土壤污染成因与治理技术”(2020YFC1808603)