砂岩型铀矿形成的新模式:来自深部有机流体的成矿作用

Novel metallogenic model of sandstone-type uranium deposits: Mineralization by deep organic fluid

摘要

已有的铀成矿模式大多认为,砂岩型铀矿是浅表层含氧水从盆地周邻蚀源区析出携带的外源铀汇入盆地而成矿。本研究发现,鄂尔多斯盆地北部伊盟隆起东部砂岩型铀矿矿集区的地质演化、地貌特征和铀成矿与此成矿模式相悖。其中令人困惑的关键问题是铀成矿物质的来源。对研究区的代表性矿物铀石(形成于强还原环境)及其共生的矿物进行多种地球化学测试分析发现:铀矿区存在淡水低温和中高盐度热液两类截然不同的铀矿化环境;铀成矿年龄主体小于80 Ma。结合盆地煤系气源岩富铀、天然气耗散量巨大和在伊盟隆起发现大面积分布的多种与成熟煤型气耗散有关的蚀变产物和凝析油苗,综合相关模拟实验和测试分析,提出了铀源来自深部的铀成矿新模式:来自盆地中部深层富铀煤系地层中的溶气热流体,在向伊盟隆起东部高部位运移耗散过程中,萃取并携带母岩和沿途围岩富铀地层中的铀元素运移到浅层,随温压降低亮晶方解石与铀石相伴沉淀完成了热液成矿过程,被析出的大规模有机天然气则在浅表层低温成矿同时为铀矿的保存创造了还原环境。此铀成矿新模式拓展了盆地勘探铀矿的思路和领域,提升了多种能源矿产相互作用的成矿效应和综合评价预测的科学性。

关键词

铀成矿新模式 / 深部铀源 / 天然气耗散 / 热流体成矿 / 鄂尔多斯盆地北部 / 伊盟铀成矿区

Key words

novel uranium metallogenic model / deep uranium source / natural gas dissipation / hydrothermal mineralization / northern ordos basin / Yimeng uranium district

1 问题的提出

据中亚等地沉积盆地勘探实践总结的层间氧化带型(interlayer oxidation zone)和潜水氧化带型(phreatic oxidation type)砂岩铀成矿模式,10多年前曾在我国沉积盆地铀矿勘查中较长时期处主导地位。其中以层间氧化带型较为流行。此模式的要点是:砂岩型铀矿的成矿物质主要来自蚀源区含铀岩石,浅表层含氧径流将物源岩石中铀元素(VI价)析出带入盆地,沿夹持于隔水岩层间的渗透性砂层继续迁移到氧化-还原过渡带,含铀流体中的高价态铀被还原为低价态铀而沉淀、聚集成矿。其显著特征是:铀成矿物质主要来自表浅层蚀源区;铀矿形成于低温环境;矿体呈“卷状”,且成矿年龄具卷头新翼部老特征^[1⇓-3]。此类砂岩型铀矿床常分布在盆地临山前的斜坡地带(图1),如中国伊犁盆地和吐哈盆地南缘、中亚阿姆河盆地北缘、美国怀俄明盆地、澳大利亚南部巴贝奇山东麓山前等地的铀矿床^[4⇓-6]。

在鄂尔多斯盆地北部伊盟隆起,近20多年来先后发现了皂火壕(东胜)、纳岭沟(杭锦旗)和大营等多个(特大)大型铀矿床(图2),是目前我国最大的砂岩型铀矿矿集区^{[4,6⇓⇓-9]}。现今伊盟隆起东高西低,呈北西西向带状延展(图2)。在该隆起中东部较高部位,铀矿化区沿东胜(鄂尔多斯市)-杭锦旗东西向断续延展长逾100 km,南北宽约30 km。该区砂岩型铀矿化层主要为中侏罗统直罗组下段。

对伊盟隆起成矿区诸铀矿的形成,较长时期沿用层间氧化带型砂岩铀成矿模式,或对该模式做些添枝加叶式修补,形成“新”的模式来解释说明。伊盟隆起的地质、地貌和铀矿体展布等特征,有较多与层间氧化带型铀成矿模式相悖。这也是该地区比中国多个盆地进行砂岩型铀矿勘探较晚的重要原因。

伊盟隆起铀成矿区的地质条件和成矿作用与传统成矿模式相悖之处主要有以下几点:

(1)在地貌上,呈北西西向带状延展的伊盟隆起和铀成矿区,南为向盆地内倾伏的区域斜坡,北被新生代河套断陷将其与更北部山系蚀源区相隔(图2A)。现今铀成矿区处于伊盟隆起分水岭的泄水高部位(图2A,B),既不是携铀元素的流体汇集的地带,也不利于已有铀元素的聚集和铀矿的保存。即在中侏罗世储矿层沉积时和期后可能赋存的铀元素,也会因此分水岭地貌特征而被迁移到北邻河套盆地和隆起之南的斜坡低处。

(2)早白垩世是鄂尔多斯盆地接受区域沉积的最晚阶段,伊盟隆起整体缺失早白垩世末期以来地层^[10]。其北河套盆地从新生代初(约60 Ma)开始断陷成盆^[11],在主要坳陷中现仍残存有晚白垩世毕克齐组,厚度155.5~467.0 m;在与伊盟隆起铀成矿区相邻的河套盆地呼和坳陷土默特左旗毕克齐钻探的毕探1井,钻遇上白垩统435 m^[12]。这表明,自晚白垩世以来,伊盟隆起的地势都比北邻河套盆地所在地区要高。

(3)伊盟隆起为古隆起。“自古生代以来一直处于相对隆起状态,各时代地层均向隆起方向变薄或尖灭” ^[13]。在晚侏罗世该区抬升较高、缺失沉积并遭受强烈剥蚀改造。在该隆起高部位,中侏罗世上部安定组地层厚度剥蚀减薄甚或缺失(图2)。

以上事实表明,在晚侏罗世和晚白垩世以来,伊盟成矿区的地形一直较高,不可能接受来自北大青山等蚀源区由富氧含铀流体所携带的规模铀源。

(4)铀矿体的展布。在伊盟隆起,铀矿化主要分布在中东部较高部位,各矿区侏罗系含矿层在平面上总体起伏不大,仅在局部地区地层有缓倾变化;其缓倾的方向因地有别。各铀矿矿体在平面上呈不规则状,剖面形态多数为板状,少数为不连续的透镜状,以近水平和低角度的缓倾变化为主,与地层和赋存砂体的倾向和缓倾角基本一致,很少见到卷状;年龄较小的铀矿样品并非位于矿体的卷头,而是在内部;尚未见到倾角较陡的矿体或地层。这在已公开出版论著所展示的勘探线连井剖面图中已有较多实际素材反映^[4,7-8]。这与在中亚多有发现、较为流行的层间渗入型铀矿床的“卷状矿体”明显有别。矿石中铀的存在形式主要为吸附状态和铀矿物。吸附态铀主要与黏土矿物、黄铁矿、碳质碎屑密切相关。伊盟成矿区诸铀矿床中铀矿物主要为形成于强还原环境的铀石,偶见沥青铀矿^[8,14]。

(5)存在较高温环境。对铀矿区的矿物流体包裹体分析表明,成矿流体温度主要为150~160 ℃ ^[15],次生包裹体温度多在140~170 ℃ ^[16];杭锦旗铀矿与铀矿物紧密共生的亮晶方解石,形成于120~180 ℃中高温环境^[17]。对矿化区埋藏史、热史等的研究显示,中侏罗统直罗组砂岩地层最大古地温<70 ℃^[18];直罗组储矿层下伏的延安组煤层,热演化程度低,R_o<0.6%,亦表明煤层所经历的温度<70 ℃^[9,18-19]。显然,有规模的深部热流体后期参与了该区的成矿和成岩过程。

(6)盆地腹部的志丹地区,位于区域西倾大单斜伊陕斜坡中部,在侏罗纪地层中也发现了铀矿床^[20]。该地之东到周缘,大面积分布前白垩纪不同时代沉积岩,距南北盆缘可能供给铀源的蚀源区山系,直线距离分别达300 km(秦岭)、440 km(大青山)以上,其间大部地区没有明显的地形高差。近年在伊盟隆起西部的下白垩统红色砂岩中,发现特拉敖包铀矿产地 ^[21]。对这些地区的铀矿化,运用含铀地表水渗入成矿的模式存疑颇多。

来自地表蚀源区的铀源被含氧水携带汇入盆地成矿,需要极其漫长的时间;在此期间同时需有稳定的地表自然环境和构造背景,以保障源源不断的铀源持续相对定向的汇聚。即使具备此条件,一般也只能形成中型及规模较有限的大型铀矿床。因在“多数情况下,单靠沉积物类型和其自身的固铀机制对铀的浓集成矿是不够的”^[3]。由以上讨论可知,伊盟隆起可能来自盆地之北蚀源区山系的铀成矿物质,在时间(白垩纪以来)和空间上均十分有限。在伊盟隆起巨型砂岩型铀矿矿集区^{[4,6⇓⇓-9]},各大中型铀矿的赋存层位、成矿作用和特点、主要铀矿物类型等具有较多的相似性和可类比性,表明这些铀矿是在相对类似的赋存条件、成矿环境和地质背景并有巨量铀源供给情况下形成的。在伊盟隆起分水岭式的高部位,巨量铀成矿物质从何而来,是以何种方式聚集于此成矿的?通常隆起高部位氧化环境盛行,该高部位铀成矿和保矿的强还原环境是如何形成的?在伊盟隆起之北地区,晚白垩世以来地貌和地质环境发生了“翻天覆地”的变革,完全不具备长时期较稳定的地表自然环境和构造背景。这与较流行的层间氧化带型铀成矿模式相悖,要探讨和回答这些问题,只有另辟蹊径。

2 主成矿期与成矿过程

成矿过程和主成矿期,是构建成矿模式、探讨成矿作用和物质来源的基础素材和重要参数。

在鄂尔多斯盆地北部,先后已采用多种方法对砂岩型铀矿化测年,所获得的矿化年龄数据跨度极大(图3)。砂岩型铀矿的成矿环境完全是开放体系,铀矿物的形成需要较长时间,以往成功用于封闭系统成岩、成矿环境产物的全岩U-Pb等测年方法不适合用之。

相对于开放系统中铀成矿的漫长过程,单个铀矿物的形成时间相对要短得多,对单矿物的微区测年,可较准确地反映某一成矿期^[19]。为了对比不同方法测年结果的可信度,笔者同时对相同样品采用了多种方法测试。对比和分析不同作者采用不同测年方法所获得的年龄(图3),可得出以下认识:

(1)年龄大于100 Ma的数据均为全岩U-Pb法测年所得。几种方法测年结果的对比显示:两种主要铀矿物(铀石、沥青铀矿)微区测年方法获得的最老年龄分别为68.6 Ma和96.9 Ma;铀石单矿物测年获得的两个年龄更小^[22](图3)。中侏罗统的底界年龄为174.1 Ma,而全岩法所测的中侏罗世中期直罗组铀矿层的矿化年龄竟有198 Ma、186 Ma和177 Ma的数据,直接显示了全岩法测年方法不能应用于砂岩型铀矿的矿化测年。

(2)97~40 Ma,特别是80~40 Ma之间有不少数据。虽有多种测试方法的年龄数据,但在数量和同类方法数据占比上,铀石微区测年的数据处于主要地位。

(3)大部分年龄<40 Ma((39±2) Ma)。这组数据各种测试方法均有。在数量和同类方法数据占比上,铀石微区测年居多,铀石单矿物测年的两个数据均在其中^[22];而全岩U-Pb等时线年龄在数量和该类方法数据占比上均少得多。这揭示始新世晚期以来为伊盟铀矿矿集区的主要成矿期,现今铀成矿作用仍在进行中。

从目前所获得的铀矿物微区测年结果来看,鄂尔多斯盆地北部伊盟铀矿矿集区的成矿作用始于晚白垩世,主要发生在80 Ma BP以来^[19]。

3 发现两种不同的铀矿化环境

为了深入探讨和精确表征铀矿物的成矿环境,笔者通过对研究区具代表性的铀矿物——铀石及其共生的矿物进行稀土元素、碳同位素、硫同位素、铀成矿年龄、流体包裹体均一温度和盐度分析。结果发现在伊盟铀成矿区存在以下两类截然不同的铀矿化砂岩和成矿环境。

3.1 I型灰绿色低温矿化砂岩

I型矿化砂岩通常埋深较浅,矿化度较高(个别样品可达到7%),但矿化层厚度偏小,一般仅有数十公分,分布局限。矿化砂岩以灰绿色砂岩为主,部分残存棕红色,较为疏松。灰绿色砂岩中不含方解石,而残存的部分棕红色砂岩却以发育泥晶方解石为特征^[8]。泥晶方解石碳同位素值偏正(集中在-2.6‰~-6.6‰的范围内,多数大于-5‰)属无机碳,与表生成岩方解石碳同位素值相近^[23](-10‰~+2‰),指示其形成明显受大气降水渗入活动的影响。砂岩的铀矿化始于97 Ma BP,多数在79 Ma以来^[8](图3)。

铀石与大量富钒云母和少量富钒绿泥石共生,主要分布在氧化-还原过渡带。铀石稀土元素特征表现为富集钒V和LREE^[8](图4A)。I型矿化砂岩中与铀石共生的黄铁矿硫同位素值明显偏负(-52.2‰~-35.6‰之间,平均为-43.1‰;图4C,5A),具开放体系中低温或微生物成因黄铁矿的典型特征^[24]。

综上所述,I型铀矿化砂岩的形成与低温淡水环境有关(表1),与氧化渗入流体形成的铀矿床特征有相似之处。

3.2 II型灰白色中高温热液矿化砂岩

II型矿化砂岩埋藏相对较深,矿化度中等—偏低(多数集中在(100~2 000)×10^-6),但矿化层厚度较大,可达数米。矿化砂岩为灰白色,因比I型矿化砂岩埋藏深而并不与氧化带砂岩相接触。所获得的II型铀矿化砂岩中铀石的年龄最大为39 Ma(图3)。

II型与 I型矿化砂岩明显不同表现在:(1)亮晶方解石与铀矿物密切共生,二者的形成同期或铀石略晚,致使矿化砂岩遭受了强烈的亮晶方解石胶结作用(图5B)。其中有少数方解石发生部分溶蚀。(2)铀矿物富集HREE和钇而贫钒^[8]。(3)亮晶方解石碳同位素值分布在-18.3‰~-7.1‰,多数小于-10.0‰,指示其含有较多的有机来源碳(图6)。盆地上古生界气藏中的CO₂、盆地后期区域抬升过程中在北部石炭系—二叠系气田储层中形成的方解石胶结物^{[25⇓⇓-28]}、大气田区浅层断裂带内充填的方解石脉的碳同位素值^[29]主要分布在-20‰~-5‰,与亮晶方解石碳同位素值分布基本一致,指示这4类方解石具有相同的有机碳源,均来自较深部石炭系—二叠系煤系地层。(4)亮晶方解石内部有大量发蓝白色荧光的高成熟烃类包裹体(图7A,7B)。

方解石胶结物中的原生盐水包裹体盐度介于8.00%~16.34%,没有观测到低盐度的流体包裹体^[8];其均一温度在120~180 ℃,峰值区为140~160 ℃(图7E) ^[8,30],与前述铀矿区的矿物流体包裹体的温度相当,但明显高于该区含矿层在最大埋深阶段对应的最高古地温(<70 ℃)^[18]。这表明,II型矿化砂岩的形成与深部中高温度、中高盐度有机热卤水活动密切相关。这类热液流体只能来自盆地深部。

与II型铀矿化共生的黄铁矿硫同位素呈富³⁴S特征(图5B),其值大部分为正值(-7.0‰~+46.8‰,平均 +17.0‰;图4C),显示热液成因黄铁矿的典型特征^[31]。在研究区之南较深部的奥陶系气藏中,由硫酸盐热还原作用(TSR)所形成的H₂S硫同位素³⁴S值分布在+16.3‰~+19.3‰ ^[32],奥陶系硬石膏的硫同位素³⁴S值为+27.1‰~+28.0‰^[33]。深部地层中这些硫同位素值偏正的硫化物和硫酸盐,应为较浅部II型铀矿化砂岩中黄铁矿形成的硫源。这与据亮晶方解石中碳同位素数据得出的结论相一致。在黄铁矿与铀石、亮晶方解石共生的矿化砂岩,其中有些亮晶方解石部分遭受溶蚀,其硫同位素³⁴S值表现出I型和II型两类铀矿化砂岩混合的特征(图4C)。

综上所述(表1),II型铀矿化过程是在深部中高温、中高盐度、含铀、富Ca²⁺和 {\mathrm{CO}}_3^{2-}有机热流体积极参与的环境中进行的。

4 天然气的规模运移-耗散和铀成矿效应

在沉积盆地中,通常密度为1 g/cm³的常规水向下、向低处运动,油气类密度小于1 g/cm³的流体向上、向高处运移;溶有油气的水,或油气水不同比例相混合的流体,密度小于1 g/cm³,也向上、向高处运动。后一种情况普遍存在于含油气盆地之中,是油气运聚-成藏或散失的常态和常识。这也是常见的深部有机热流体及其来源。

油气藏或油气分布的位置是动态的,常随后期构造变动或不同形式改造而发生改变,甚或消失^[34]。鄂尔多斯盆地属遭较强改造的残留盆地,现今25×10⁴ km²的盆地范围,尚不到中晚三叠世延长期原始沉积盆地的一半,强烈改造主要发生在晚白垩世以来^[11,35]。

在鄂尔多斯盆地北部,深部流体参与流岩作用的主角为石炭系—二叠系煤型气与水及矿物质相溶的混合流体(卤水)。

4.1 巨量天然气耗散

鄂尔多斯盆地石炭系—二叠系煤系烃源岩在早白垩世达到生气-成藏高峰期^[36],之后多种形式的改造,特别是晚白垩世以来的区域差异抬升,使天然气发生重新规模调整、聚散和成藏。由于天然气分子小、流动性强,因而运移甚远、耗散量巨大。根据对气田上古生界气藏抬升前后地层压力和温度参数等计算,地处今盆地中部的苏里格、乌审旗和榆林气田,散失量相对较低,在30%~40%;位于盆地东部的神木、米脂气田散失量相对较高,达43%~58%;其中浅部的石千峰组气层散失量最高,在50%以上^[37]。根据多种方法和地质证据估算,上古生界天然气平均散失量总体约达40%^[38-39]。鄂尔多斯盆地已发现和生产的天然气量位居我国诸含油气盆地前列,由此足见该盆地天然气耗散量之巨大。

煤系烃源岩在热演化过程中,生成的CO₂体积可高达烃类气体的40%~70%^[40-41]。然目前鄂尔多斯盆地中北部上古生界气藏中的CO₂含量很低(<2%)^[42],表明大量的CO₂在生排烃和成藏过程中已被迁出。盆地北部上古生界气藏中残留CO₂碳同位素主要分布在-20‰~-4‰^[28,42-43],与亮晶方解石碳同位素分布一致(图6),表明煤系生烃过程中产生的CO₂是上述热液流体中碳的重要来源。

4.2 伊盟隆起发现大面积分布的天然气耗散产物

在天然气耗散的结果或产物方面,以往多关注与烃类有关者。由于天然气耗散所产生和留存的烃类产物稀少,因而对其耗散物的表现、去向和规模,因判识和厘定依据缺乏而确定难度较大、进展甚微。

晚白垩世以来,盆地中部丰富的成熟煤型气从石炭系—二叠系煤系烃源岩排出,除在主生气中心临近形成由多个大气田构成的大气区外,还有巨量天然气向盆地北、北东及东部地势较高的地区大范围运移。其中伊盟隆起处于大规模天然气运移-耗散的指向地区。在隆起的侏罗纪地层中,天然气耗散和流岩作用所产生的流岩蚀变和成岩成矿效应及其产物种类多、分布广,主要为非烃类产物。如砂岩漂白、绿色和灰色蚀变、碳酸盐化、铀矿化和45处下白垩统凝析油苗等现象,在地表连绵出露的范围长逾100 km,宽2~35 km(图2);在井下亦多处钻遇^{[44⇓⇓⇓-48]}。

在中侏罗统直罗组下部规模宏大的绿色蚀变带,呈弧形展布,在平面和剖面上均具明显控矿作用(图2)。多种岩石、地球化学等研究证明,本区绿色蚀变砂岩是早期氧化(红或黄色)砂岩被热-还原改造而成,属次生成因^[48]。多种测试分析表明,砂岩中绿泥石含量高是砂岩呈绿色调的主要原因。绿泥石以铁斜绿泥石、铁镁绿泥石为主,有少量叶绿泥石,其Fe₂O₃含量<4%,属还原态的绿泥石^[45,48]。据系统矿物学资料,铁斜绿泥石、铁镁绿泥石的形成温度分别约为132~190 ℃、217.64~248.05 ℃,说明绿色蚀变是在较高温度环境中形成的^[48]。

在伊盟隆起临近河套盆地南缘出露的下白垩统凝析油苗,油源对比证明来自盆地中部石炭系—二叠系成熟煤型气和凝析油^[44,47-48]。在当年被认为属盆地最北部的大牛地气田,近年又在其北伊盟隆起杭锦旗地区发现更靠北的东胜大气田,其中至少部分天然气来自盆地中北部生气中心^[35]。

这表明,整个盆地中北部逾10×10⁴ km²,曾遍布成熟煤型天然气,足见天然气可能运聚和耗散的范围之广和规模之巨。已发现的砂岩型铀矿区均处于天然气耗散的范围内。在伊盟隆起的高-较高部位,即砂岩型铀矿矿集区,是成熟煤型天然气运移-耗散的最终地区。到达此地区的天然气,除流岩作用部分耗掉外,大多散失到大气之中。所以,在该区天然气的规模耗散,使表浅层到较深部均处于还原环境,有利于已形成铀矿床的保存。

4.3 煤系烃源岩富铀

目前,鄂尔多斯盆地所发现的天然气大多来自石炭系—二叠系煤系地层,少数为奥陶系碳酸盐岩。石炭系—二叠系主力煤系气源岩以富铀钍为特色,在测井曲线上具有高伽马异常特征。如石炭系太原组高伽马异常主要分布在盆地中北部大气田区及其附近(图8),异常层深度范围2 200~3 300 m,大多在3 000 m以上。其中横山、榆林一带伽马异常幅度大,最大值逾700 API;高异常层厚度大,可达21 m以上^[49]。对自然伽马能谱测井资料进行能谱分析和定量测定铀、钍、钾含量揭示,地层中伽马异常值与铀、钍含量均成正相关关系,而与钾没有相关性,表明该区煤系烃源岩的高伽马异常是由铀钍含量高所引起^[49]。

4.4 天然气铀成矿效应的模拟实验

对油气等不同相态有机物有利于铀和铀矿化的保存,已得到了较普遍的认同。但对天然气的铀成矿效应,人们了解尚少。为了进一步探讨和揭示其成矿效应,进行了相关系列模拟实验^[50]。

将采自陕北气田的成熟煤型天然气通入含有铀酰离子的溶液中,模拟天然气在铀成矿过程中的作用,得到的主要产物为UO₂粉末,验证了天然气对铀成矿的积极作用和成矿效应。在所模拟的30~80 ℃低温范围内,50 ℃为最佳温度,产出的UO₂量最多。对该实验过程进行理论模型过渡态模拟,证明甲烷还原UO₂的反应过程在天然条件下可自发进行,但在此过程中不只发生铀沉淀,同时还生成了甲醇(CH₃OH)。重复此实验过程证实了理论模拟计算的结果(图9)。

在此天然气影响铀成矿模拟实验开展之前和进行过程中,笔者所主持的“973”项目骨干成员对东胜铀矿区含矿层直罗组井下岩心及露头岩石中采集各类岩石样品(含矿砂岩、暗色泥岩、碳质泥岩和煤样)进行测试,分别从有机质含量变化范围很大的煤、碳质泥岩、泥岩以及砂岩和粉砂岩样品中检出了丰富的脂肪酸甲酯系列化合物^[51](图9)。在分布特征上,脂肪酸甲酯系列化合物与相应样品中的正构烷烃系列极为相似;在碳同位素组成方面,二者也具有完全相同的变化范围,反映二者具有密切的成因源缘。但在地质体中,检出以脂肪酸甲酯形式存在的脂肪酸化合物是十分罕见的^[52-53]。因地质体中脂肪酸甲酯化合物的存在需要在相应的沉积体中维持一个比较严格的弱碱性-中性的环境^[51]。因此,在特别地质环境条件下存在脂肪酸甲酯形式的类脂化合物,可能意味着该地质体具有不同于其他沉积体的特殊地质环境条件。

理论模拟和实验模拟均证实,在天然气(甲烷)与含铀溶液反应过程中,铀的沉淀与甲醇(CH₃OH)的生成相伴同生。甲醇与地层中有机质产生的大量脂肪酸作用易于形成脂肪酸甲酯系列化合物。此与众不同的特殊地质环境和过程,在形成超大型砂岩型铀矿床的同时,于地质体中产生并留存了丰富的脂肪酸甲酯系列化合物。后者这一十分罕见的现象,成为判识砂岩型铀矿天然气成因的直接和有力证据。这就很好地回答了地质体中“十分罕见”的脂肪酸甲酯系列化合物为何在铀矿层中却如此“丰富”^[19]。

这些工作和研究是分别独立进行的:(1)在鄂尔多斯盆地北部发生并发现大规模的天然气耗散,东胜等诸铀矿床位于此范围之内;(2)在来自东胜铀矿区储矿层直罗组的有机质含量变化范围很大的不同样品中,均检出了丰富的脂肪酸甲酯系列化合物,此类化合物在地质体中“十分罕见”;(3)理论模拟计算和(4)实验模拟测试分别均证实和发现,在天然气(甲烷)与含铀溶液反应过程中,铀的沉淀与甲醇(CH₃OH)的生成相伴同生,甲醇正是脂肪酸甲酯系列化合物产生的物质来源(图9)。

这4方面的独立证据,不谋而合、彼此印证,从不同侧面共同证明,东胜大铀矿的形成和保存主要为成熟煤型气还原成因;根据天然气运移所影响的范围和盆地北部的构造演化预测,广阔的伊盟隆起整体具有与东胜铀矿类似的成矿条件,认为属世界级超大型砂岩型铀矿矿集区的预测被其后多家单位(包括作者与中石化华北分公司合作勘探研究)进一步的勘探工作和相继发现所验证^[19]。

5 深部铀源与铀成矿新模式

5.1 关于深部铀源及其迁移载体的探讨

在鄂尔多斯盆地北部伊盟隆起铀矿勘探前和系列发现后,铀成矿物质的来源一直是引人关注并存疑较多、令人困惑的焦点问题。尽管已有多种见解试图回答此问题,但均因所及铀来源的规模有限,或缺乏支撑依据,而难以说明该超大型铀矿矿集区的形成。本节试图以与铀成矿和成矿物质有内在成因联系的形成环境、过程和机理等方面的模拟实验、测试分析结果为基础,综合天然气聚散和盆地演化改造等方面研究成果探讨此问题,以弥补在这方面空间联系、相关表象议论多,但“目前还缺乏足够的微观证据”^[54]方面的不足。

伊盟隆起中东部铀矿化区具如下特征:(1)II型铀矿化过程是在深部有机热流体积极参与环境中进行的^[8];(2)在盆内较深部石炭系—二叠系含煤层系具高铀钍异常特征,且分布广^[35,49](图8);(3)盆地中部成熟煤型气已大规模迁移到伊盟隆起,并发生流岩作用形成了大范围分布的多种蚀变产物和凝析油苗。将三者相关联,自然会提出这一问题:这些源自深部富铀烃源岩的天然气溶于水运移时,是否会携带铀元素一起迁移而为伊盟隆起铀成矿提供铀源呢?

此问题在21世纪初笔者主持的“多种能源矿产共存成藏(矿)机理与富集分布规律”国家“973”项目申报和实施期间已有较多提及和讨论,但受到项目组铀矿地质同行的质疑。当时认为,盆地较深部缺氧且油气属还原性流体,在油气聚集区和烃源岩分布区还原环境盛行,地层中的铀元素常会变为低价沉淀而不可能随流体迁移。

然而,越来越多的证据表明,铀的氧化还原过程极其复杂,受到氧化还原条件、介质组分、温度、催化剂、矿物吸附性等许多因素的控制^[55⇓-57]。如不同类型铀酰络合物的稳定性能不同,因而被还原形成沉淀的难易程度也有别。实验研究显示,即使在强还原条件下,当溶液中同时存在Ca²⁺与 {\mathrm{CO}}_3^{2-}时,U(VI)的还原反应就会趋于停止^[56,58]。此类含碳酸盐流体对铀元素具有强络合、富集和携带迁移的能力,在流体运移途中就可大量萃取、溶解和聚集围岩中分散的或吸附态的铀元素^[56,59-60]。在本“973”项目进行天然气的铀成矿效应模拟实验初期,亦发现铀元素在含有碳酸根离子的流体中,即使有不同浓度的煤型气注入也难以沉淀形成铀粉末(矿物)。

在盆地北部铀成矿阶段,大规模成熟煤型气耗散与碳酸盐化作用同时发生,并在较高温(120~180 ℃)环境中形成与铀矿物共生的亮晶方解石,上述对其碳同位素分布的类比证明,参与铀成矿的含气热流体来自较深部石炭系—二叠系煤系地层,并在其中已发现大量高成熟度的烃类包裹体。煤系地层生烃过程中产生的CO₂,应为热液流体中高浓度 {\mathrm{CO}}_3^{2-}的主要来源。热解模拟实验的研究揭示,煤系有机质在生气过程中生成的CO₂体积可达到烃类气体的40%~70%^[25,41]。但目前大气区气藏中的CO₂含量不到2%^[42],表明有大量的CO₂已经从气藏中迁出。CO₂易溶于地层水,在深部压力较高的环境中溶解度更大。CO₂在迁移过程中与围岩发生作用,可形成富Ca²⁺与 {\mathrm{CO}}_3^{2-}的热液流体。

如上所述,与形成II型铀矿化相关的深部流体为中高温、中高盐度、含铀、富Ca²⁺和 {\mathrm{CO}}_3^{2-}的有机热流体^[8]。前已述及,此类含碳酸盐流体对源岩和围岩中的铀元素具有强络合、萃取和携带迁移能力^[56,59-60],即深部溶气热流体不仅参与铀成矿,还可作为深部铀源迁移的载体为浅部直罗组等地层铀成矿提供了铀源。因Ca-U(VI)-CO₃三元络合物被还原的临界氧化还原电位值很低,稳定的铀酰络合物的形成会极度地抑制U(VI)被还原,并加速铀矿物的氧化。除此之外,铀酰络合物的稳定性会随着温度的升高而增强^[55],表明铀酰络合物在高温条件下更难以被还原。因而,在鉴别流体对铀元素的携带迁移能力时,还应该综合考虑反应动力学、流体组分、温度等其他因素的影响。在一定条件下,强还原剂可以与迁移态U(VI)同存,因而烃类或含烃类流体与铀的一起迁移时二者并不彼此排斥,完全可以在同一流体中同时存在。高温水介质条件下U(VI)被还原需要更强的还原条件,富Ca²⁺和 {\mathrm{CO}}_3^{2-}的碱性热流体环境易于铀元素迁移而不使其沉淀。盆地北部深部上古生界煤系地层生烃过程中产生的溶气富Ca²⁺和 {\mathrm{CO}}_3^{2-}的热液流体,对流经围岩中的铀元素具有萃取、聚集作用,可使石炭系—二叠系富铀地层中的铀元素发生活化迁移而形成富铀热流体。

前已述及,在II型中高温咸化热液铀矿化砂岩中,发现铀石与亮晶方解石密切共生,二者几近同期形成;亮晶方解石含有较多的有机来源碳。此发现的重要意义在于:(1)来自深部的含碳酸根离子的热流体不仅有能力携带铀元素迁移,而且在本区确已携带了深部铀元素向浅部迁移,为铀源来自深部提供了实证;(2)进一步佐证了有机天然气参与了此过程,并为亮晶方解石提供了有机碳;(3)揭示了来自深部铀源成矿的过程和机理:溶气含铀热流体临近较浅部温压降低,流体中的方解石溶解度下降遂发生沉淀,形成亮晶方解石,致使碳酸根离子的含量和碳酸铀酰络合物的稳定性降低,铀元素从热卤水中析出并沉淀成矿。

5.2 铀成矿新模式:机理及过程

5.2.1 形成机理

鄂尔多斯盆地油气生成和成藏的高峰期均在早白垩世^[36],随盆地于晚白垩世抬升消亡,缺失区域性沉积,盆地和前期地层即开始遭受东强西弱、边强内弱的差异性剥蚀等后期改造^[18];油气运聚的指向和方式遂因地而异地发生了较大的调整和变化,油气的耗散渐趋增强^[35]。

在晚白垩世以来后期改造的早期,伊盟隆起由前期的西高东低反转为东高西低,形成了盆地中北部东北边部高向西南盆内腹部倾斜且两地高差显著的古构造格局(图2A )。来自深部的巨量溶气富铀热流体源源不断地向伊盟隆起东部高部位运移耗散,并沿途从围岩中不断获取铀元素,为超大型矿集区的形成提供了充足的铀源,形成了中高温、较高盐度、硫同位素值偏正和重稀土同存的II型深源成矿环境。当含气热流体通过各类孔缝洞进入中生界浅层后,随着温压的降低和亮晶方解石形成,流体中的碳酸根离子含量和碳酸铀酰络合物的稳定性降低,铀元素开始大量析出并沉淀成矿,出现了铀石与亮晶方解石相伴共生的成矿特征(图5,7)。到达伊盟成矿区浅层的溶气热流体中饱和的天然气,随温压降低被大量释出而向浅表层继续迁移和进一步降温。其中有机天然气在地貌较高的分水岭地带营造了有利于保铀矿化的还原环境,形成砂岩漂白等各类还原蚀变现象和凝析油苗(图2),其中部分天然气散失于大气中。这就是此类铀矿为何出现在分水岭高部位且矿层埋深较浅、多呈灰绿色并在缺少碳质植物碎屑情况下竟能得以保存、铀矿物以强还原环境下形成的铀石为主的原因。

随着伊盟隆起的持续抬升,地表遭受较强烈剥蚀且区域地温场降低^[11,36],适于深部热流体成矿的温压环境在深度上不断下降,致使前期II型铀矿化岩层因环境改变而遭受I型铀成矿流体的改造并发生迁移和再成矿,甚或转变为I型,既造成在不同深度两种成矿环境的矿层同存,又会使同一深度先后出现两类不同的成矿环境。矿化砂岩中的亮晶方解石遭受明显的后期溶蚀作用^[8]、黄铁矿的低温和热液两类成因同时存在,均指示前期热液成矿区在后期遭受了I型低温成矿环境的改造。由此可知,现今显示I型成矿环境的铀矿,部分甚至大部是II型矿化产物后期抬升、埋深变浅而经I型成矿环境改造的结果;而且,成矿时代越早,遭受改造越强。目前获得的该区各矿床形成于不同环境的铀矿物年龄中,II型普遍较新而I型新老均有但总数量并不多(图3)应与之有关,二者可彼此印证。可见,在深部有机热流体持续提供铀源和成矿区不断抬升的地区,II型、I型铀矿化层段的分布位置和成矿环境是相互影响、动态转变的。

5.2.2 成矿过程和区域背景

前述铀石单矿物微区测年结果揭示,盆地北部伊盟隆起砂岩型铀矿化始于晚白垩世,主要发生在80 Ma BP之后,(39±2) Ma BP以来为主成矿期(图3)。值得注意的是,97~39 Ma BP的铀矿物全是在低温环境下形成的;在39 Ma BP以来的主成矿期,中高温、低温环境的成矿作用同时存在,其中中高温环境居多(图3)。

根据盆地早白垩世晚期以来地温场持续降低、伊盟隆起由前期的西高东低反转为东高西低和后期南北差异隆升-剥蚀改造等区域演变背景分析,中高温热液成矿作用的发生应主要始于晚白垩世晚期(约80 Ma BP)。此时,伊盟隆起东部抬升-剥蚀较强烈,已缺乏表浅部(规模)铀源的补给,天然气向盆地东北部规模运移-耗散。在该成矿区较强烈幕式隆升-剥蚀和降温的持续进行过程中,中侏罗统直罗组含矿层埋深变浅,温度降低,低温环境的下限向深部下移,并发生隆起高部位向南迁移,致使较早于中高温环境中形成的II型矿化层后期遭受I型较低温流体的改造,并可能使部分再生成矿;向较浅部运移的深部溶气热流体遂发生降温,其中所携带的部分铀元素在低温环境中成矿。

古新世晚期(约60 Ma BP)盆地北缘河套地区断陷成盆,于始新世中晚期(约39 Ma BP)整体沉降并全盆地接受沉积,从而完全阻断了鄂尔多斯盆地来自之北缘山系蚀源区的铀源,并抑制了氧化渗入水活动。与之同时,河套盆地南邻伊盟隆起快速抬升-剥蚀,同步响应地发生了新一期较强的深部溶气含铀热流体向伊盟隆起东部运移耗散。这期深部热流体向表浅层运移耗散的持续时限和兴衰幕次,总体受伊盟隆起-河套盆地隆坳响应演化过程的影响,因而活动强、规模大、时间长。相应地,这期深部溶气含铀热流体在浅层所产生的II型铀成矿效应显著,致使在伊盟隆起抬升-剥蚀强且I型低温成矿环境向深部下移快、对II型较高温铀矿化改造强的大背景下仍然显示和保留了39 Ma BP以来中高温环境II型铀成矿的主导效应(图3)。

5.2.3 铀成矿新模式

综上所述可知,在鄂尔多斯含油气盆地后期差异隆升-剥蚀改造的区域演化背景下,盆地北部伊盟隆起东部超大型铀矿区的形成取决于以下主控因素:第一,深部溶气热流体在形成和运移途中对富铀母岩和围岩地层中铀元素的捕获和携带,为大规模铀成矿提供了充足的铀源;第二,深部溶气含铀热流体及其临近浅层温压降低而析出的方解石和有机天然气,分别创造了热液(II型)和低温(I型)两种铀成矿环境;第三,大规模运移耗散的天然气,使具有分水岭特征的构造高部位发生铀成矿作用并使之得以保存;第四,形成了深部含铀煤系地层→大气田区→气异常区→铀矿床和各类蚀变带→凝析油苗等由南向北、自深而浅有序分布、联系密切的成因相关链(图10),从而揭示了有机(非金属)与无机(金属)能源矿藏相互作用、同存俱富的成矿效应。以上主控因素及地质背景,构成了砂岩型铀矿新的成矿模式。此铀成矿新模式极大地拓展了盆地勘探铀矿的思路和领域,提升了多种能源矿产相互作用、同存俱富的成矿效应和综合评价预测的科学性。

有必要提及的是,对于诸如CO₂驱油开采和CO₂深部封存等工程来说,富 {\mathrm{CO}}_3^{2-}的流体是否有可能将地下含铀层系围岩中放射性铀元素析出携运至表浅部而引起放射性污染,值得重视并应对其进行地质环境评估。

6 结论

(1)鄂尔多斯盆地北部伊盟隆起中东部为巨型砂岩型铀矿矿集区。该矿区的地质演化、地貌特征和铀成矿作用与传统的外源后生成矿模式相悖。该区铀矿的形成和铀源,一直是引人关注然存疑较多的问题。

(2)对伊盟隆起主要矿区铀矿物微区测年显示,零散成矿作用始于晚白垩世,较普遍成矿发生在80 Ma BP之后,40 Ma以来为主成矿期,现今铀成矿作用仍在进行中。

(3)对成矿区铀石及其共生的矿物进行多种高精度微区测试分析发现,伊盟巨型铀成矿区存在低温淡水和中高温咸水两种明显不同的铀矿化环境。两种铀矿化是在深部中高温、中高盐度、含铀、富Ca²⁺和 {\mathrm{CO}}_3^{2-}有机热流体积极参与的统一环境中进行和演变的。

(4)鄂尔多斯盆地主力气源岩石炭系—二叠系煤系地层富铀,后期较强烈的差异隆升-剥蚀改造致使巨量煤型气向盆地边部高部位运聚和耗散。在伊盟隆起东部铀矿区已发现大面积分布的天然气耗散和流岩作用所产生的多种蚀变和成岩成矿产物。

(5)矿样测试、理论计算、实验模拟和矿区多种天然气蚀变产物的发现,这4方面独立证据共同证明,东胜大铀矿的形成和保存主要为成熟煤型气还原成因。

(6)提出了铀源来自深部的铀成矿新模式:来自盆地中部深层溶气热流体,在运移耗散过程中萃取富铀母岩和沿途围岩中的铀元素向伊盟隆起运移,进入较高部位随温压降低亮晶方解石与铀石相伴沉淀完成了热液成矿过程,被析出的有机天然气则在浅表层低温成矿。此铀成矿新模式拓展了能源盆地勘探铀矿的思路和领域。

(7)随成矿区持续隆升-剥蚀和温压降低,早期中高温成矿环境在后期会向低温成矿环境转变;前期反映中高温环境的地化、岩矿等特征在后期会遭受低温成矿环境的改造而呈过渡特点或低温特征。这种改造的发生和变化的程度,受矿区构造变动-改造强度的控制。

撰写此文旨在沉积盆地动态演化-改造和盆地成矿(藏)系统的框架中,将油气煤铀各领域的相关勘探研究相融合,突出中国盆地的实际(特色)。笔者体会到,本文内容,涉及领域多、工作难度大;所得结论,仍需持续研究、完善,尚待进一步佐证、检验。拙文作为引玉之砖抛出,敬请方家批评斧正。

以上研究和结论,积20余年之思,集诸多同事之作,借此谨致谢意!

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基金资助

国家自然科学基金项目(42230815)

国家自然科学基金项目(42272148)

国家自然科学基金项目(42302176)

国家自然科学基金项目(41330315)

国家自然科学基金项目(41972153)

国家自然科学基金项目(41173060)

国家自然科学基金项目(42172123)

国家自然科学基金项目(42072170)

西北大学大陆动力学国家重点实验室科学技术部专项(201210142)