0 引言
华北克拉通夕卡岩型铁矿是我国富铁矿石的重要来源之一,对国家富铁矿资源安全具有重要意义。位于华北克拉通东部的鲁西地区是我国重要的富铁矿分布区,分布有多个重要矿集区
[1-2]。近年来,在鲁西济南莱芜、淄博金岭、德州齐河—禹城等重要富铁矿集区深部及外围先后又取得了重要找矿突破
[3-4],显示鲁西地区富铁矿仍具有很大找矿潜力。目前,该类矿床的成因和铁质来源仍然存在争议。对于夕卡岩型铁矿床成因,接触交代成因说认为是由中酸性侵入体固结残余岩浆分离出的富含挥发分流体与围岩发生系列复杂反应形成
[5-9];矿浆贯入充填成因说认为铁质在深部聚集并以矿浆的形式上侵贯入
[10-12];深部岩浆分异成因说认为成矿物质与岩浆同源,均来自上地幔
[13-15]。对于夕卡岩型铁矿铁质来源,有学者认为来自岩浆系统
[5,8,13-15],亦有学者认为来自基底的硅铁石英岩
[16]。当前,华北克拉通夕卡岩型富铁矿成矿闪长质岩体的岩浆作用和成矿效应成为阻碍实现进一步找矿突破的重要科学问题之一。
锆石具有稳定的物理化学性质
[17],常以副矿物的形式广泛分布于各类岩石中
[18-23],蕴含着结晶年龄、温度、氧逸度、岩浆源区、岩浆演化过程等大量信息
[24-31]。随着矿物原位微区测试技术的发展和锆石微量元素理论的研究进展,运用锆石微量元素解决地质及成矿作用问题成为地球科学研究的重要技术手段
[32-35],并在成矿作用研究方面取得了大量成果
[36-38]。本次工作以鲁西富铁成矿区为例,从锆石微量元素角度入手,结合已有成岩和成矿理论,拟进一步约束岩浆成矿作用及成矿效应,为进一步成矿研究和实现找矿突破工作提供理论基础。
1 地质背景
目前,鲁西地区已发现夕卡岩型富铁矿集区四处,分别为济南矿集区、莱芜矿集区、金岭矿集区和齐河—禹城矿集区(
图1)。其中,济南矿集区因城市规划已全部停产闭坑;莱芜矿集区和金岭矿集区为生产状态,因资源接替问题处于增储上产攻坚阶段;齐河—禹城矿集区为近年来的新发现成果,正处于资源量提升阶段。
鲁西已发现的各夕卡岩型富铁矿集区在大地构造位置上位于华北板块(Ⅰ)鲁西隆起区(Ⅱ)鲁中隆起(Ⅲ)
[39],Ⅳ级构造单元上分别涉及到泰山-济南断隆(济南矿集区和齐河-禹城矿集区)、鲁山-邹平断隆(金岭矿集区)和新甫山-莱芜断隆(莱芜矿集区)。在Ⅴ级成矿带上,各矿集区均位于铁成矿区。除夕卡岩型铁矿外,鲁西地区与华北克拉通其他地区相似,在区域上广泛发育太古宙—元古宙沉积变质型铁矿
[40]。燕山运动晚期,伴随区域构造运动和华北克拉通破坏地质事件,区内发生了显著的岩浆活动,发育一系列侵入岩体,形成一系列夕卡岩型铁矿床
[2,41]。各矿集区的主要成矿地质体即侵入岩体均形成于燕山晚期,成岩年龄基本一致,约为130 Ma,且各侵入岩体均表现出杂岩体特征,岩性不均一,表现为基性-中酸性岩浆岩,有学者认为是由多期次多阶段叠加侵入改造导致
[42]。区内多为第四系覆盖,仅在个别矿集区的局部区域可见少量基岩露头。根据钻探揭示结果,各矿集区普遍发育寒武系、奥陶系、石炭系、二叠系等地层,赋矿空间具有明显的地层选择性特征,与地质体赋矿空间的提供能力具有密切联系
[2]。自上而下共发育七层潜在赋矿空间,分别为中奥陶统的峰峰组二段、上马家沟组三段、上马家沟组二段、下马家沟组三段、下马家沟组二段和寒武系的凤山组、张夏组,其中主力成矿层为峰峰组二段、上马家沟组二段和下马家沟组二段
[2]。
2 样品采集与测试分析
2.1 样品采集
矿床规模在一定程度上可反映成矿地质体的成矿禀赋。针对研究区的莱芜矿集区、齐河-禹城矿集区和淄博金岭矿集区,根据成矿规模的差异,选取典型矿床针对成矿岩体分别开展样品采集,共采集5件(
图1)。在莱芜矿集区和齐河—禹城矿集区分别选取张家洼铁矿及李屯铁矿各采集样品1件,代表成矿禀赋优者;在淄博金岭矿集区选取侯家庄铁矿和北金召北铁矿各采集样品1件,代表成矿禀赋中等者;在淄博金岭矿集区选取凤凰地区采集样品1件,代表成矿禀赋差者。所有样品均采自钻孔岩心,岩性为闪长岩类,矿物主要有斜长石、钾长石、黑云母、角闪石、石英等,SiO
2含量53%~62%,Al
2O
3含量12%~17%,K
2O含量2%~3%,Na
2O含量约4%
[43]。
张家洼铁矿是莱芜矿集区发现的迄今为止国内最大的夕卡岩型富铁矿,累计探获资源量超4亿吨
[2];李屯铁矿是齐河-禹城矿集区近年来发现的富铁矿,厚度大、品位高
[44];侯家庄铁矿和北金召北铁矿位于金岭矿集区,均为中型矿床,累计查明资源量分别为1 138.3万吨和1 746.1万吨
[45-46];凤凰地区位于金岭矿集区的南东侧,矿体薄且散乱、规模小,找矿效果不显著,目前探获资源量数十万吨
[39]。相关矿床特征在以往研究成果中均有介绍,在此不再详细说明。
2.2 样品测试
LA-ICP-MS锆石原位微区分析由中国冶金地质总局山东局测试中心完成。测试仪器为Icapq电感耦合等离子体质谱仪(YQ108)和激光烧蚀Compex Pro ArF Geolas(YQ061)。分析环境为:温度为20~25 ℃,湿度为40%~45%。测试过程分锆石分选、制靶、锆石阴极发光(CL)照相、锆石同位素分析等主要流程,测定过程中使用标准测定程序条件进行。实验中采用He作为剥蚀物质的载气,锆石微量元素含量分析用29Si作为内标,采用NIST SRM610作为外标,同位素比值标样采用国际标准锆石91500。样品的同位素比值计算采用ICPMSDATACAL软件进行数据处理,年龄计算采用Isoplot3.0程序进行处理。实验采用的激光束斑直径为32 μm,实验获得的数据采用Andersen的方法进行同位素比值矫正,以扣除普通Pb的影响。
2.3 锆石钛地质温度和氧逸度计算
锆石钛地质温度计公式采用Ferry和Watson
[47]对Watson等
[48]修正的计算公式,即log(Ti-in-zircon)=(5.711 ± 0.072)-(4 800 ± 86)/K-
$\log \alpha_{\mathrm{SiO}_{2}}$+
$\log \alpha_{\mathrm{TiO}_{2}}$。对锆石和金红石共存的体系通常认为
$\alpha_{\mathrm{TiO}_{2}}$=1,这时如果假定
$\alpha_{\mathrm{SiO}_{2}}$=1,该公式的计算的温度与Watson等公式计算的温度几乎完全一致。因本次未对TiO
2和SiO
2的活度做更多工作,在此不作更多考虑,故锆石Ti温度计公式采用:
T(Zr-Ti)=(4 800±86)/((5.711±0.072)-lg(Ti))-273.15,单位为℃。
在锆石Ti温度计计算的基础上,结合锆石Ce异常,根据Trail等
[27]提出来的经验公式可以计算岩浆的氧逸度,即:ln(Ce/Ce
*)
D=(0.115 6±0.005 0)×ln(
f(O
2))+(13 860±708)/K-(6.125±0.484)。其中,(Ce/Ce
*)
D指锆石中Ce异常,
f(O
2)表示氧逸度,K表示锆石结晶绝对温度。
测试和相关参数计算结果见
表1和
表2。其中,莱芜张家洼地区闪长岩样品数据引自文献[
49],测试方法和其他样品一致。
3 结果和讨论
3.1 锆石形态特征及年龄
对研究区不同矿集区采集的五件锆石U-Pb测年及锆石原位微区分析共获得125组有效数据。结果显示,锆石根据时代可划分为中生代和太古宙—元古宙两组。中生代锆石多呈柱状,粒径多介于50~200 μm,长短轴比例介于2∶1~5∶1,不同锆石粒径和长短轴比差异较大;自形程度高,韵律环带明显。太古宙—元古宙锆石多呈短柱状,粒径多介于50~100 μm,长短轴比例多为2∶1~3∶1,不同锆石粒径和长短轴差异小于中生代锆石;自形程度高,韵律环带明显,部分锆石具有增生边。中生代和太古宙—元古宙锆石在晶体形态上往往难以区分,均表现出岩浆锆石的特点(
图2)。
不同样品锆石U-Pb测年结果集中度高,中生代锆石年龄集中在130 Ma左右,太古宙—元古宙锆石年龄集中在2 500~2 300 Ma左右(
图2)。齐河—禹城矿集区李屯地区闪长岩的锆石U-Pb年龄介于144~113 Ma,加权平均年龄为(128±1.7) Ma;莱芜矿集区张家洼地区闪长岩的锆石U-Pb年龄介于128~124 Ma,加权平均年龄为(128±1.0) Ma;淄博金岭矿集区侯家庄地区闪长岩的中生代锆石U-Pb年龄介于132~127 Ma,加权平均年龄为(128±1.8) Ma,太古宙—元古宙锆石U-Pb年龄介于2 620~2 139 Ma,加权平均年龄为(2 515±22.0) Ma;淄博金岭矿集区北金召北地区闪长岩的中生代锆石U-Pb年龄介于136~124 Ma,加权平均年龄为(130±0.8) Ma;淄博金岭矿集区凤凰地区闪长岩的中生代锆石U-Pb年龄介于134~127 Ma,加权平均年龄为(131±0.9) Ma。中生代成矿岩体年龄一致,太古宙—元古宙锆石U-Pb年龄与新太古代和古元古代之交的成铁纪时间上高度吻合。
3.2 锆石微量元素特征
研究区不同矿集区成矿岩体样品锆石稀土元素特征指示其为岩浆锆石。球粒陨石标准化稀土元素配分曲线均呈现出重稀土相对轻稀土强烈富集“左低右高”的配分型式(
图3),LREE/HREE比值介于0.006 8~0.234 8,集中在0.01~0.04,符合岩浆锆石的稀土元素配分特点。同时,具有不同程度的Ce正异常和Eu负异常:
δCe为1.25~182.52,
δEu为0.20~0.86。锆石Th/U值为0.22~2.99,均大于0.1,集中于0.8以上,表现为典型的岩浆成因锆石特征
[51]。
δCe-(Sm/La)
N图解可很好地区分岩浆锆石和热液成因锆石
[52],本次样品据此亦显示为岩浆成因锆石(
图4a)。
锆石样品中的高场强元素Ti、Nb、Ta的含量特征符合岩浆锆石特征,且指示所测试点位不受包裹体或含钽矿物结晶的影响和控制。据研究,典型岩浆锆石高场强元素Ti、Nb、Ta的含量
[50]一般为:
w(Ti)≤75×10
-6,
w(Nb)≤62×10
-6,
w(Ta)≤3×10
-6。研究区所测试锆石
w(Ti)为(1.09~19.96)×10
-6,平均为3.44×10
-6;
w(Nb)为(0.63~17.46)×10
-6,平均为2.68×10
-6;
w(Ta)为(0.26~2.92)×10
-6,平均为0.75×10
-6。它们均在岩浆锆石的范围之内。
研究区样品的岩浆锆石未遭受后期热事件干扰,为未变质岩浆锆石。所测试锆石样品中的高场强元素Ti、Nb、Ta的含量特征暗示其未受包裹体或含钽矿物结晶的影响
[49,53]。排除该干扰,可以利用锆石Ti温度计近似计算获得相应锆石的结晶温度。本次计算的锆石结晶温度为729~921 ℃,平均为783 ℃,位于未变质锆石上限和下限之间(
图4b)。
成矿禀赋不同的各样品在锆石微量元素特征方面表现出明显的差异:
第一,标准化后的稀土元素含量离散程度不同(
图5),表现出“成矿禀赋强总体大于成矿禀赋弱”的特点。标准差(
σ)是统计学中用以描述数据的离散程度的统计量,故在此以此进行数据计算量化对比。因从轻稀土向重稀土元素离散程度逐渐显著,故以重稀土镥元素的变化幅度规律性差异及其标准差为例表述如下:齐河—禹城李屯地区闪长岩(Lu)
N为(1 365.43~9 521.52)×10
-6,变化幅度为8 156.09×10
-6,标准差为71.78×10
-6;莱芜张家洼地区闪长岩(Lu)
N为(1 587.35~8 915.66)×10
-6,变化幅度为7 328.31×10
-6,标准差为55.66×10
-6;金岭北金召北地区闪长岩(Lu)
N为(2 451.76~7 882.21)×10
-6,变化幅度为5 430.45×10
-6,标准差为41.90×10
-6;金岭侯家庄地区闪长岩(Lu)
N为(746.63~4 249.22)×10
-6,变化幅度为3 502.59×10
-6,标准差为26.07×10
-6;金岭凤凰地区闪长岩(Lu)
N为(961.33~2 774.02)×10
-6,变化幅度为1 812.69×10
-6,标准差为12.03×10
-6。
第二,不同成矿禀赋的样品锆石∑LREE、∑HREE和∑REE值的离散程度存在显著差别(
图4c)。成矿禀赋越好的样品,其∑LREE、∑HREE和∑REE值变化幅度越大,如李屯闪长岩、张家洼闪长岩;而成矿禀赋差者则其值越集中,如金岭凤凰闪长岩。标准差(
σ)计算结果总体符合这个规律,如李屯、张家洼、北金召北、侯家庄和凤凰岩体的∑REE值标准差分别为7 974.40×10
-6、6 755.18×10
-6、5 327.09×10
-6、3 028.13×10
-6、1 459.90×10
-6,∑HREE值标准差分别为7 748.62×10
-6、6 612.60×10
-6、5 107.45×10
-6、2 959.75×10
-6和1 428.92×10
-6,∑LREE值标准差分别为230.16×10
-6、144.91×10
-6、228.00×10
-6、129.80×10
-6和35.89×10
-6。
第三,不同成矿禀赋的样品锆石铈异常值
δCe虽均呈正异常但仍具有明显差异,具有较好的成矿禀赋者具有更加宽泛的变化范围,如李屯、张家洼、北金召北、侯家庄等,而成矿禀赋弱者
δCe更集中,如凤凰,这表明其均来自壳源锆石且形成于相对氧化的条件但结晶时相对氧化的程度不同
[50];而铕异常值
δEu则无明显规律(
图4d),铕负异常可能是岩浆先期进行了斜长石的分离结晶带走大量的Eu导致
[54],锆石的Eu异常继承了锆石结晶时熔体的Eu亏损状态,同时受氧逸度影响
[55],因此呈现出无明显规律的现象。
3.3 岩浆演化和成矿作用条件
伴随温度的降低,研究区成矿岩体样品锆石
δCe和
δEu表现出一定的差异。成矿禀赋好的岩体锆石随温度降低,
δCe和
δEu均发生较为显著的变化,而成矿禀赋差的岩体锆石随温度降低,
δCe和
δEu则未发现明显的规律性变化,且变化范围极小(
图6a,
b)。这暗示在岩浆演化过程中,随着不同矿物的分离结晶,岩浆的物理化学条件如氧逸度波动程度不同,成矿禀赋好者物理化学条件具有较显著的波动,反之则波动有限。
随岩浆分异作用的进行或其他物源的进一步加入,锆石中Hf质量分数可不断升高
[50],可以反映岩浆演化等过程。由于中生代锆石和太古宙—元古宙锆石年龄差异很大,锆石信息不具有岩浆演化连续性,故为更客观地反映岩浆演化程度和成矿作用的关系,将中生代和太古宙—元古宙岩浆锆石区分表示,以中生代锆石信息讨论为主。相比李屯地区、北金召北地区和侯家庄地区,成矿禀赋差的凤凰岩体锆石总体具有更高的Hf含量,是岩浆演化相对较高的产物,亦或是地壳重熔界面升高至古基底之上熔融了中酸性物源所致,即岩浆演化程度高或岩浆演化末端或大量地壳浅部中酸性非铁质壳源物质的融入可能并不是不利于大规模成矿的关键。
根据锆石微量元素组成计算得出的氧逸度结果表明,不同样品的锆石氧逸度数值变化范围较大,但仍有明显区别。成矿禀赋好的李屯岩体、北金召北岩体和侯家庄岩体样品均有一定数量的锆石分布于FMQ甚至MH线之上,指示一定程度的高氧逸度岩浆占比,而成矿禀赋差的凤凰岩体样品锆石主要分布于FMQ线之下(
图7)。例如,李屯岩体、北金召岩体、侯家庄岩体、凤凰岩体锆石氧逸度数值位于FMQ线之上的个数分别为12、4、4和3,分别占总测点数(25点)的48%、16%、16%和12%;位于MH线之上的个数分别为5、2、2和0,分别占总测点数(25点)的20%、8%、8%和0%。根据本次研究锆石微量元素计算获得的太古宙—元古宙锆石氧逸度,结合金子梁
[56]获得的古老下地壳太古宙—元古宙锆石氧逸度数据,2 500 Ma左右的古老下地壳锆石氧逸度主要分布于FMQ线之上,且MH线之上者占多数,显示高氧逸度条件。
3.4 岩浆作用与成矿效应理论模型
研究区成矿岩体极具复杂性,基于以往工作成果和本次研究认识,可以得出如下基本客观现象:研究区岩浆岩岩相不唯一且各岩相之间表现为渐变特征,无明显的岩性分界线;锆石年龄不唯一,中生代锆石年龄集中,且局部岩体含大量太古宙—元古宙锆石;锆石微量元素含量特征及相关参数表现为极大的宽泛性,成矿禀赋不同的岩体锆石具有明显的差异;锆石结晶温度较集中,介于729~921 ℃,平均为783 ℃;氧逸度波动极为宽泛,但成矿禀赋好者与成矿禀赋差者在高氧逸度锆石数量方面具有明显差别;等等。
根据研究认识,推测研究区岩浆岩并非由性质固定的同一岩浆房岩浆分异而成,而应为随不同物源的不断加入而岩浆性质逐渐变化的岩浆系统。结合地壳重熔花岗岩(广义)成因理论(具体过程可参考前人相关研究成果)
[57-59],建立研究区岩浆作用和成矿效应理论模型,简要过程如下(
图8):
第一阶段:板块加速俯冲,由于能量转换导致大陆系统内能升高
[60]。古西太平洋板块向华北克拉通加速俯冲,大陆岩石圈边缘内能(温度)升高
[60-61]。当上陆壳底部温度上升到岩石的初熔温度时,岩石开始熔融。由于能量提供的不均匀性,熔融开始时间和强度变化趋势为从近俯冲带至远俯冲带。此时,熔融区物源相对单一和局限。
第二阶段:俯冲作用持续,能量持续提供,岩浆对流产生。古西太平洋板块加速俯冲过程持续进行,能量持续供应,形成对流岩浆层并逐渐增厚,重熔界面升高,且地壳重熔不断向远俯冲带方向延伸。此时,岩浆熔融区物源不断丰富。
第三阶段:重熔界面持续升高,导致陆缘造山。由于重熔界面不断升高,固态陆壳不断减薄,盖层岩石形变能力持续提高。当固态陆壳减薄至不足以支撑俯冲板块产生的横向压力时,大规模压缩变形即陆缘造山随之发生。该阶段,岩浆熔融层逐渐升高,岩浆物源单一度不断降低。随着物理化学条件的变化,岩浆逐渐固结成岩。
具体到研究区而言,古西太平洋板块在中侏罗世开始向华北克拉通俯冲,大致经过燕山运动A幕上覆板块挤压(低角度俯冲,中侏罗世,约165 Ma)、岩石圈伸展与岩浆活动(高角度俯冲,晚侏罗世,约155 Ma)、燕山运动B幕挤压与抬升(低角度俯冲,早白垩世,约140 Ma)、岩石圈大规模减薄(华北克拉通东部彻底破坏,早白垩世,约125 Ma)等阶段
[62]。在岩石圈大规模减薄即华北克拉通东部彻底破坏阶段,地幔上涌为地壳持续向上重熔提供了热量,且局部可能存在地幔物质的上侵。
不同程度的地壳重熔导致物源组成差异的性质不同的岩浆,不同物源组成的岩浆加之岩浆的二次迁移导致形成不同的岩相和地球化学表现。由于岩浆的物源差异是渐变的,且相同物源的岩浆在对流过程中也未必完全均一化,故形成的岩相也是渐变的,如同研究区所表现的情形。同时,该过程也导致所形成岩相的地球化学特征等的相应变化,如同上文所述的特征。在成矿特征上也呈现出相应的规律:垂向上,岩浆岩各矿物固结温度高,成岩在先,而富铁流体被迫移至岩体上部及以上有利赋存空间(
图8b)因物理化学条件的变化或快或慢就位形成矿体;铁矿体赋存层位除了受有利的岩溶层等有利空间外
[2],还受到岩浆侵位高度的控制,岩浆侵位高成矿位置也应高,如鲁西地区岩浆岩侵位总体相对较高,可至峰峰组二段甚至石炭-二叠系
[2],而岩浆侵位低者,成矿位置也应低,如邯邢地区岩浆岩侵位高度相对低,赋矿层为下马家沟组二段至上马家沟组二段。据此推测,地层中的铁质如沉积变质型铁等对铁质物源的贡献占据很大比例,需要进一步获取直接证据,但具有较大难度。
该理论模型除可以很好地解释上文列出的基本客观现象外,还可以很好地解释诸多难题,例如当前岩体形成后占据了原地质体所占据的巨大空间问题、华北克拉通不同地区岩体侵位及铁矿体赋存的层位高低差异问题、地球化学及同位素特征问题等。
4 结论
(1)华北克拉通鲁西富铁成矿区成矿岩体中识别出中生代和太古宙—元古宙两类未变质岩浆锆石,结晶温度集中,其中,太古宙—元古宙锆石与新太古代和古元古代之交的成铁纪时间上高度吻合。
(2)不同禀赋的矿床闪长质岩体在锆石微量元素特征如标准化稀土元素含量发散程度,∑LREE、∑HREE和∑REE值的变化幅度,δCe变化范围等方面具有明显差异,可作为地球化学找矿参考标志。
(3)锆石δCe、δEu及Hf质量分数的变化规律指示岩浆演化末端或不利于大规模成矿。氧逸度计算结果表明,存在分布于FMQ甚至MH线之上的样品是成矿有利条件,反映高氧逸度条件是成矿的重要有利因素。
(4)基于华北克拉通鲁西富铁成矿区复杂的成矿特征,结合地壳重熔花岗岩(广义)成因理论,探索建立了岩浆作用和成矿效应理论模型。
国家重点研发计划项目(2022YFC2903702)
中国冶金地质总局科研项目(中冶地[2023]CMGBDZYJ002号)
山东省级地质勘查研究项目(鲁勘字(2023)2号)