基于DFT的Mn掺杂CaO催化-吸附协同脱硝降碳机理

摘要

基于密度泛函理论（DFT）构建了以CaO为催化基底、金属Mn为掺杂金属的催化-吸附双功能催化剂，探究了NO,CO与降碳反应物CO₂在催化剂表面的吸附行为及其脱硝降碳反应机理.结果表明：CO和NO分别以弱化学吸附和化学吸附的形式吸附在CaO表面；Mn掺杂显著增强CaO催化剂对CO和NO的吸附性能；Mn掺杂前后的CaO催化剂均表现出较好的CO₂吸附性能；在CaO和Mn-CaO表面，CO-SCR反应速率的决定步骤为NO的解离反应，Mn掺杂使该反应的能垒降低了约0.27 eV；随着温度升高，Mn-CaO催化剂的决速步反应自由能能垒逐渐升高，而CO₂吸附反应的自由能变化（绝对值）则逐渐降低，表明其具有良好的低温脱硝降碳性能.本研究为协同脱硝降碳双功能催化剂的设计与研发提供了新思路.

关键词

脱硝降碳 / 催化-吸附 / CO-SCR / Mn改性 / 第一性原理