构建元素相同晶相不同的Ln2Zr2O7（Ln=Pr,Nd,Sm）催化剂用于甲烷氧化偶联反应

王翔; 欧阳汝梦; 徐骏伟; 钟旭升; 周杰祺

doi:10.13764/j.cnki.ncdg.2025.01.003

南昌大学学报（工科版） ›› 2025, Vol. 47 ›› Issue (01) : 1 -13. DOI: 10.13764/j.cnki.ncdg.2025.01.003

构建元素相同晶相不同的Ln₂Zr₂O₇（Ln=Pr,Nd,Sm）催化剂用于甲烷氧化偶联反应

王翔, 欧阳汝梦, 徐骏伟, 钟旭升, 周杰祺

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摘要

采用简单的共沉淀法通过不同焙烧温度制备了3组不同晶相结构和晶格无序度的Ln₂Zr₂O₇（Ln=Pr,Nd,Sm）复合氧化物催化剂，用于探究其对甲烷氧化偶联反应的影响。结果表明：A₂B₂O₇复合氧化物的化学组成相同、晶相结构和晶格无序程度不同时，晶相结构和晶格无序是影响其反应性能的重要因素，A₂B₂O₇复合氧化物表面中等强度碱中心和强碱中心的量以及O₂^-/O^2-比例的大小排序为萤石相>过渡相>烧绿石相。当晶相结构和晶格无序度相同、化学组成不同时，A位离子氧化物（稀土氧化物）碱性强弱是影响其反应性能的重要因素，A₂B₂O₇复合氧化物表面中等强度碱中心和强碱中心的量以及O₂^-/O^2-比例遵循Nd₂Zr₂O₇>Sm₂Zr₂O₇>Pr₂Zr₂O₇的顺序。A₂B₂O₇复合氧化物的C₂选择性与氧物种O₂^-和碱中心密切相关。