复合改良剂对华南酸化Cd污染稻田修复效果的评估

Evaluation of the remediation efficiency of combined amendments on acidic Cd-contaminated paddy fields in South China

摘要

为构建适用于华南典型酸化Cd污染稻田改良效果的综合评价体系，以‘软华优6100’（早稻）和‘野香优9号’（晚稻）为试验材料，田间试验设置生物炭+有机肥（D₁）、生物炭+海泡石（D₂）、生物炭+膨润土（D₃）、生物炭+碱渣（D₄）、有机肥+海泡石（D₅）、有机肥+膨润土（D₆）、有机肥+碱渣（D₇）、海泡石+碱渣（D₈）和膨润土+碱渣（D₉）共9个复合改良剂组合，每个处理中的2种改良剂质量比均为1∶1，每个试验小区改良剂的总施用量相同，为4 500 kg/hm²，以不施用改良剂为对照（CK），分别测定水稻糙米的Cd含量及土壤pH、有机质、碱解氮、有效磷、速效钾、有效态Cd含量等指标；基于土壤质量提升和安全利用的修复效果调整Cd污染稻田评估指标体系中的筛选指标及权重，并结合经济成本分析对不同复合改良剂的效果进行综合评估。结果表明：1）9种复合改良剂处理的早稻产量比CK高26.84%~61.72%（P<0.05），糙米中Cd含量比CK低40.23%~67.89%（P<0.05），早稻糙米的Cd含量均符合国家食品安全标准；除D₅和D₈外，其余7个处理的晚季水稻糙米Cd含量也均符合国家食品安全标准。含有机肥处理（D₁、D₅~D₇）的早稻产量波动较小，且早、晚稻产量均显著高于其他处理。含生物炭处理（D₁~D₄）晚稻糙米中Cd含量较低，均值为0.16 mg/kg，其中D₂处理对降低晚稻Cd的效果最优。2）各复合改良剂处理均可显著提高早、晚季稻田土壤的pH，早稻土壤有机质含量较CK高1.06%~11.55%（P<0.05），早季稻田土壤有效态Cd含量较晚季低14.67%~37.04%（P<0.05），早、晚季稻田土壤碱解氮、有效磷、阳离子交换量则与CK无显著差异。含碱渣的处理（D₄、D₇~D₉）对土壤pH的提升效果优于含生物炭（早季稻田高0.02和晚季稻田高0.03）和含有机肥的处理（早季高0.08和晚季高0.04）。含生物炭的处理（D₁~D₄）对于土壤有机质积累和降低土壤有效态Cd的效果均优于其他处理，早、晚稻土壤有机质含量分别比含碱渣和含有机肥处理的高1.79、1.92 g/kg和0.22、0.84 g/kg，含生物炭处理的早稻土壤有效态Cd的最大降幅达32.85%，至晚稻结束后依然比CK低13.46%。综合评价显示，除D₅和D₈外，7种复合改良剂处理的早、晚季水稻糙米Cd含量均低于国家食品安全标准；含有机肥和含碱渣的处理全年产投比均较高；而从多目标协同与持续修复能力角度评估，含生物炭的处理（D₁~D₄）得分均较高，其中D₂的早、晚稻的综合表现最优，且展现出更为持久的稻田修复效果。综上，在本试验条件下，结合土壤环境、农产品安全和成本的多目标协同评估，生物炭+海泡石按照质量比1∶1的配施处理（D₂）为最佳复合改良剂。

Abstract

This study aimed to establish a comprehensive evaluation system for assessing the remediation effects of combined amendments on typical acidified Cd-contaminated paddy fields in South China. Using early rice cultivar ‘Ruanhuayou 6100’ and late rice cultivar ‘Yexiangyou 9’ as test materials， a field experiment was conducted with nine combined amendment treatments： Biochar + organic fertilizer （D₁）， biochar + sepiolite （D₂）， biochar + bentonite （D₃）， biochar + alkaline residue （D₄）， organic fertilizer + sepiolite （D₅）， organic fertilizer + bentonite （D₆）， organic fertilizer + alkaline residue （D₇）， sepiolite + alkaline residue （D₈）， and bentonite + alkaline residue （D₉）. A control （CK） with no amendment application was established. The mass ratio of the two amendment materials in each treatment was 1∶1， and the total application rate of amendments was the same for each plot， equivalent to 4 500 kg/hm². Cd content of rice grain， soil pH， organic matter， alkali-hydrolyzable nitrogen， available phosphorus， available potassium， and available Cd content were measured. The indicators and their weights in the evaluation index system for Cd-contaminated paddy field were adjusted based on the remediation effects aimed at soil quality improvement and rice safe production， and the performance of different combination of amendments was comprehensively assessed along with economic cost analysis. The results showed that： 1） The early rice yield under all nine combined amendment treatments was 26.84%-61.72% higher than that of CK （P<0.05）， and the Cd content in early brown rice was 40.23%-67.89% lower than that of CK. The brown rice Cd content in early rice all was lower than the national food safety standard in all treatments. For late rice， brown rice Cd content in 7 treatments （excluding D₅ and D₈） fell below the national food safety standard. Organic fertilizer-containing treatments （D₁ and D₅-D₇） exhibited smaller yield fluctuations， and their early and late rice yields were significantly higher than those of other treatments. Biochar-containing treatments （D₁-D₄） had low brown rice Cd content in late rice， with a mean value of 0.16 mg/kg， among which D₂ （biochar + sepiolite） exhibited the best Cd reduction effect. 2） All amendment treatments significantly increased soil pH in both seasons. Soil organic matter content in early rice was 1.06%-11.55% higher than that of CK （P<0.05）， and soil available Cd content was in early-season 14.67%-37.04% lower than that in late-season （P<0.05）， while alkali-hydrolyzable nitrogen， available phosphorus， and cation exchange capacity in paddy soil of early-and late-season showed no significant differences compared with CK. Alkaline residue-containing treatments （D₄， D₇-D₉） achieved higher soil pH values than biochar-containing treatments （0.02 higher in early season and 0.03 higher in late season） and organic fertilizer-containing treatments （0.02 higher in early season and 0.03 higher in late season）. Biochar-containing treatments （D₁-D₄） performed better than other treatments in enhancing soil organic matter accumulation and reducing soil available Cd content. The soil organic matter content in early and late rice under biochar-containing treatments was 1.79 and 1.92 g/kg higher than that under alkaline residue-containing treatments， and 0.22 and 0.84 g/kg higher than that under organic fertilizer-containing treatments， respectively. The maximum reduction in soil available Cd content in early rice under biochar-containing treatments reached 32.85%， and it remained 13.46% lower than CK by the end of the late rice season. Comprehensive evaluation showed that， except for D₅ and D₈， the Cd content in brown rice of early and late rice under the seven combined amendment treatments was below the national food safety standard. Treatments containing organic fertilizer and alkaline residue showed relatively high annual output-to-input ratios. From the perspective of multi-objective synergy and sustained remediation capacity， biochar-containing treatments （D₁-D₄） achieved higher scores， with D₂ （biochar + sepiolite） demonstrating the best comprehensive performance in both early and late rice， and demonstrating more sustained remediation effects. In conclusion， under the conditions of this experiment， based on the multi-objective synergistic evaluation of soil environment， agricultural product safety， and cost， the combined application of biochar and sepiolite at a mass ratio of 1∶1 （D₂） was identified as the optimal combined amendment.

我国维持“18亿亩耕地红线”的国家战略正面临土壤污染的严峻挑战^［1］。在华南地区，大面积的土壤酸化、瘠薄等土壤障碍与重金属尤其是Cd污染问题交织，严重威胁耕地的可持续利用^［2］。2015年，广东省粮食生产功能区90.01%的土壤样点pH≤6.5，其中4.5<pH≤5.5的土壤样点达到58.50%^［2-3］，这种普遍的酸化状况使得土壤重金属的生物有效性显著升高，加剧作物重金属积累的风险^［4］。因此，开展针对Cd污染酸化农田的高效修复研究，对于该地区环境保护与粮食安全具有重要的意义。

目前，在酸化土壤的治理实践中施用含石灰质的改良剂是常见的方法^［4］。已有研究表明，将有机肥料与石灰配合施用可取得更优的协同修复效果^［5］。石灰可在短期内快速提升土壤pH，而配施有机肥则有助于提高土壤养分含量和微生物生物量，从而长期缓解土壤酸化进程^［5-6］。因此，将石灰等无机物料的短期快速效应与有机物料的长期累积效应相结合^［7］，通过组合施用实现优势互补，已成为修复酸化耕地的重要技术手段。针对酸化并存在轻度Cd污染农田土壤的修复，通常是施加钝化剂以降低Cd的生物有效性^［6］。目前使用的钝化剂种类多样，可分为有机和无机两大类：前者主要包括生物炭和有机肥等，后者则涵盖海泡石、膨润土及碱渣等材料。已有研究表明，生物炭、有机肥、碱渣等材料均能有效降低土壤中有效态重金属含量，并使作物可食用部位的重金属浓度符合国家食品卫生安全标准^［5-8］。然而，不同钝化剂的作用机制与改良效果存在差异^［9］。有机钝化材料主要通过吸附、络合或沉淀等反应与土壤中的重金属离子相互作用，从而降低其生物有效性和迁移能力^{［4， 9］}；而无机钝化材料则通过提高土壤pH，显著降低有效态Cd含量，进而抑制作物对Cd的吸收积累^［10］。部分钝化剂在施用过程中可能引发一定的负面效应，会出现二次污染或土壤质量下降的问题^{［9， 11］}。例如，长期单一施用石灰不仅易造成土壤板结，还可能加速有机质的矿化，降低土壤有机质含量^［11］。单一改良剂虽可在一定程度上降低稻米籽粒中重金属含量，但在同步改善土壤理化性质、提升土壤健康质量方面效果有限^［12］。

已有研究表明，通过将有机与无机钝化材料进行复配，不仅能够增强对重金属活性的钝化效果，减缓土壤酸化，还可有效克服单一钝化剂施用量大、需重复施用、易破坏土壤结构等问题，实现协同增效的修复目标^［13］。以往在评估改良剂对重金属污染土壤修复效果时，多数研究侧重于重金属生物有效性和农产品质量安全^{［9， 12］}，而对土壤环境质量及经济成本的综合考量较为缺乏。因此，理想的土壤改良剂应在具备高效修复能力的基础上，进一步改善土壤理化性质（特别是提升土壤有机质含量），并兼顾降低农业生产成本，以实现环境效益和经济效益的协调统一^［14］。酸化与Cd污染并存的农田土壤，单一聚焦土壤酸化治理，或只关注钝化Cd活性，很难从根本上修复^［15-16］。实现降酸与钝化Cd并举，才能标本兼治。目前，对不同复合改良剂在酸化Cd污染土壤上修复效果的多目标评估研究鲜见报道。本研究在广东省韶关市某典型酸化Cd污染稻田开展田间试验，通过施用由生物炭、有机肥及矿物材料复合而成的不同改良剂，测定早、晚季水稻糙米Cd含量和土壤理化性质的变化，并结合成本效益分析和综合指标评价体系评估不同复合改良剂的修复效果，旨在构建适用于华南典型酸化Cd污染稻田改良效果的综合评价体系，以期为该区域酸化Cd污染稻田高效修复和粮食安全生产提供参考。

1　材料与方法

1.1　试验点概况

试验田位于广东省韶关市武江区（24.80° N 113.58° E，海拔95.2 m），受矿区开采影响的重金属污染农田区域，属亚热带季风气候，年平均气温20.3 ℃ （最高25.4 ℃、最低16.8 ℃），年平均湿度为52%，年均日照时数1 858 h，年均降水量1 537 mm。供试土壤pH 4.40，有机质含量为37.10 g/kg，阳离子交换量为44.4mmol/kg，全量氮、磷、钾含量分别为1.83、0.84和21.70 g/kg，碱解氮、有效磷、速效钾含量分别为224.21、18.70和210.21 mg/kg。土壤全Cd含量为0.84 mg/kg，超过GB 15618—2018《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》^［17］规定的筛选值（0.30 mg/kg），表明该区域土壤存在Cd污染的潜在风险。

1.2　供试作物及改良剂

早稻供试品种为‘软华优6100’，属于籼型三系杂交水稻，产量稳定，适应性较强，于2023年4月中旬完成移栽，7月中旬收获。晚稻供试品种为‘野香优9号’，也属于籼型三系杂交水稻，米质优且具有香味，但产量潜力一般，于7月下旬移栽，10月下旬收获。试验所用生物炭由天津博尔迈环保科技有限公司提供，以小麦秸秆为原料，在500~600 ℃条件下经慢速热裂解制备，pH 10.41，有机碳含量为75.01 g/100 g，全Cd含量低于石墨炉原子吸收分光光度法^［18］检出限（0.01 mg/kg）。有机肥购自广东维特农业科技有限公司，pH 8.45，全Cd含量为0.03 mg/kg。海泡石、膨润土和碱渣均采购自广州市昌乐贸易有限公司，pH分别为8.56、9.21和12.31，全Cd含量分别为未检出、0.02和0.03 mg/kg。

1.3　田间试验

试验设置9种复合改良剂处理分别为生物炭+有机肥（D₁）、生物炭+海泡石（D₂）、生物炭+膨润土（D₃）、生物炭+碱渣（D₄）、有机肥+海泡石（D₅）、有机肥+膨润土（D₆）、有机肥+碱渣（D₇）、海泡石+碱渣（D₈）和膨润土+碱渣（D₉），每个处理的2种改良剂质量比均为1∶1，每小区改良剂总用量相同，均为13.5 kg，折合4 500 kg/hm²。以不施用改良剂为对照（CK）。每个小区改良剂的成本核算按照生物炭7.0元/kg，有机肥4.0元/kg，海泡石和膨润土9.0元/kg，碱渣1.3元/kg来进行计算（表1）。每个处理3个重复，随机区组排列。小区面积均为3×10=30 m²，各小区采用聚乙烯膜覆盖的泥巴埂分隔，埋深20 cm，埂高15 cm。生物炭、有机肥、碱渣和矿物的复配组合与文献［19-21］相似，同时结合肖艳辉等^［4］、耿锦沼等^［5］和范贝贝等^［6］的土壤改良剂施用量，综合考虑试验区土壤Cd污染程度（超过农用地土壤污染风险筛选值^［17］）和经济可行性，最终确定改良剂施用量为土壤质量的0.2%（w/w），即4 500 kg/hm²。将改良剂人工撒施于地表，同时施入基肥（用量225 kg/hm²），机械耕作混合均匀，14 d后移栽早稻。移栽7 d返青时追施尿素（用量225 kg/hm²），15 d后再按照氮（N）、磷（P₂O₅）、钾（K₂O）的质量比为1∶1∶1追施复合肥300 kg/hm²。晚稻不施用改良剂，肥料施用量和施用时期均与早稻相同，其他田间管理遵循当地常规操作。

1.4　样品采集及处理

早稻和晚稻收获时，分别采取随机5点取样法，用土钻采集田间土壤样品，同时采集水稻稻谷。所有土壤样品经自然风干后剔除植物残根，按分析项目要求过筛，用于测定pH、有机质、碱解氮、有效磷、速效钾、脲酶、阳离子交换量及有效态Cd含量。水稻产量于田间实测获得。稻谷样品依次用自来水冲洗3~5 min以去除表面附着物，再以超纯水淋洗3~5次，70 ℃下烘干至恒重，粉碎后用于Cd含量测定。

1.5　测定方法

土壤总Cd采用原子吸收分光光度法^［18］进行测定，有效Cd采用 0.005 mol/L 二乙烯三胺五乙酸（diethylenetriaminepentaacetic acid，DTPA）-0.1 mol/L 三乙醇胺 （triethanolamine，TEA）-0.01 mol/L CaCl₂浸提-原子吸收分光光度火焰法^［22］测定。有机质采用重铬酸钾氧化-外加热法^［23］测定。碱解氮、有效磷、速效钾采用土壤农化分析方法^［24］测定，碱解氮采用碱解扩散法^［24］；有效磷采用盐酸-氟化铵浸提-钼锑抗比色法（Bray法）^［24］；速效钾采用乙酸铵浸提-火焰光度法^［24］。脲酶采用关松荫^［25］的方法测定。阳离子交换量采用乙酸铵交换法^［26］测定。pH采用无CO₂水作为浸提液，按m（土）∶V（水）=1.0∶2.5比例浸提后，用玻璃电极测定。糙米Cd含量依据GB 5009.268—2025《食品安全国家标准 食品中多元素的测定》^［27］中V（HNO₃）∶V（HClO₄）=6∶1的混合酸进行湿法消解后，采用ICP-MS （美国Agilent公司电感耦合等离子体质谱仪7800）仪器测定。

1.6　评估方法

采用经济成本分析和修改后的Cd污染稻田修复效果评估指标体系^［28］对9种复合改良剂进行分析和比较。参照王晓飞等^［29］的研究结果，基于本试验修复效果评估目标调整Cd污染稻田评估指标体系中筛选的指标及权重。土壤脲酶活性对土壤重金属污染高度敏感可作为土壤健康的生物指标，因此，增加了脲酶活性指标，同时相应调整了各指标的权重分配，见表2。

1.7　统计分析

使用Excel 2010软件对数据进行整理和制图。利用IBM SPSS Statistics 25.0软件对数据进行分析，利用单因素方差分析（ANOVA）对数据的差异显著性进行检验。

2　结果与分析

2.1　水稻产量及糙米中Cd含量

由图1可知，与不施加改良剂的对照（CK）相比，9种改良剂处理均可显著提高早稻产量，增产范围在26.84%~61.72%。从不同复合类型来看，含生物炭处理（D₁~D₄）的早稻产量均值为9 332 kg/hm²，变异系数（CV）为0.06，说明含生物炭处理的产量波动最大且产量均值较低；含有机肥处理（D₁和D₅~D₇）早稻产量均值为10 177 kg/hm²，CV=0.04，说明含有机肥的处理早稻产量较高，且波动最小；含碱渣的处理（D₄和D₇~D₉）产量均值为10 014 kg/hm²，CV=0.05，表明其波动性和产量均介于含生物炭和含有机肥的处理之间。其中，有机肥+海泡石（D₅）、有机肥+碱渣（D₇）和膨润土+碱渣（D₉）处理的产量表现均较优，其中D₅的产量最高，达10 739 kg/hm²，较CK增产61.72%。然而，由于各处理重复间变异较大，9种改良剂处理间的产量差异未达到统计学显著水平（P<0.05）。

9种复合改良剂处理对晚稻产量均无显著影响（P<0.05），但各处理晚季稻谷产量较CK仍高0%~26.16%。含生物炭处理（D₁~D₄）的晚稻产量均值为6 810 kg/hm²，CV=0.09，产量均值中等而波动依然最大；含有机肥处理（D₁、D₅~D₇）的晚稻产量均值为7 199 kg/hm²，CV=0.07，产量表现较好而波动性居中；而含碱渣处理（D₄和D₇~D₉）的晚稻产量均值为6 786 kg/hm²，CV=0.05，产量均值较小而产量波动最小。处理中生物炭+有机肥（D₁）、有机肥+海泡石（D₅）和膨润土+碱渣（D₉）的增产效果均较优，其中D₁的产量最高，达7 745 kg/hm²，较CK增产26.16%。D₁、D₅和D₉处理的晚季水稻产量排在前三，相对CK均有提升，但均未达到统计学显著水平。从统计角度来看，9种改良剂处理未显著影响晚稻产量。

由表3可知，9种改良剂处理的早季水稻糙米Cd含量较CK降低40.23%~67.89%（P<0.05），但各改良剂处理间差异不显著。从均值和变异系数来看，含生物炭、有机肥和碱渣的处理的早稻糙米Cd含量均值相等，为0.11 mg/kg。含生物炭的处理（D₁~D₄）对糙米Cd含量的影响波动较大，CV=0.21；含有机肥的改良剂（D₁和D₅~D₇）处理则表现出较高的稳定性，CV=0.04，处理后糙米Cd含量差异波动最小；而含碱渣的处理（D₄和D₇~D₉）变异程度居中，CV=0.06。生物炭+海泡石（D₂）、膨润土+碱渣（D₉）和生物炭+碱渣（D₄）处理表现均较优，其中D₂的早稻糙米Cd含量最低，为0.069 mg/kg，比CK低67.89%。9种改良剂处理的早季稻糙米Cd含量均低于国家食品安全限值（糙米中Cd含量<0.2 mg/kg）^［31］，但CK高于国家食品安全限值。

9种改良剂处理的晚季水稻糙米Cd含量无显著差异（P<0.05）。其中，有机肥+海泡石（D₅）和海泡石+碱渣处理（D₈）的糙米Cd含量略高于CK，高于国家食品安全限值^［31］，而其余7个处理均低于国家食品安全限值，比CK低7.64%~32.91%。从均值和变异系数来看，含碱渣处理（D₄、D₇~D₉）的糙米Cd含量均值为0.19 mg/kg，CV=0.12，表明含碱渣的处理糙米Cd含量均值高于含有机肥和含生物炭的处理，但是其处理间糙米Cd含量波动性最低；含有机肥处理（D₁、D₅~D₇）的糙米Cd含量均值为0.18 mg/kg，CV=0.14，说明含有机肥的处理糙米Cd含量均值中等，但其处理间糙米Cd含量差异较大；含生物炭的处理（D₁~D₄）糙米Cd含量均值为0.16 mg/kg，CV=0.13，说明含生物炭处理的糙米Cd含量较低，波动性介于含碱渣和含有机肥的处理之间。生物炭+有机肥（D₁）、生物炭+海泡石（D₂）和生物炭+膨润土处理（D₃）对降低晚稻糙米中Cd含量的效果均较好，其中D₃的糙米Cd含量最低，为0.140 mg/kg，较CK低32.91%。综合早晚两季水稻的产量和糙米Cd含量表现，D₂、D₆和D₉处理在兼顾产量提升和重金属污染阻控方面表现均较好。

2.2　土壤的pH、有机质含量及有效态Cd含量

由图2可知，各改良剂处理均可显著提高早、晚两季稻田土壤的pH和有机质含量。与CK相比，早季稻田土壤pH升高1.13~1.44，有机质含量提升了1.06%~11.55%；晚季pH升高1.29~1.58，有机质提升0.80%~12.31%，不同处理间差异均未达到显著水平。从均值和变异系数（CV）来看，不同复合改良剂对土壤性质的影响表现出一定波动特征。含生物炭处理（D₁~D₄）的土壤pH和有机质均值分别为5.53（早季）、5.68（晚季） 和39.07（早季）、36.82 g/kg（晚季），CV范围分别在0.10~0.11和0.05~0.40，说明含生物炭处理的土壤pH和有机质含量均值中等，但波动较大；含有机肥处理（D₁、D₅~D₇）的土壤pH和有机质的均值分别为5.47（早季）、5.67（晚季）和38.85 g/kg（早季）、35.97 g/kg（晚季），CV在0.00~0.02，反映出该处理土壤pH均值较低，有机质含量中等，但波动较小；含碱渣的处理（D₄和D₇~D₉）的土壤pH和有机质的均值分别为5.55（早季）、5.71（晚季）和37.28 g/kg（早季）、34.90 g/kg（晚季），pH均值较高，有机质含量较低，而波动介于含生物炭和含有机肥的处理之间。含碱渣的处理在提升土壤pH方面效果较显著，变异系数中等，含生物炭的处理更有利于有机质的积累，但是变异最大。

早季稻田土壤pH以生物炭+碱渣（D₄）处理最高，达5.69，较CK高1.44，后面依次为生物炭+海泡石（D₂）和海泡石+碱渣（D₈）处理；晚季土壤pH以D₈处理最高（5.82），较CK高1.58，D₂和D₅亦表现较优。早季稻田土壤有机质含量以D₂处理最高，达39.71 g/kg，较CK高11.55%，后面依次为D₅和有机肥+膨润土（D₆）处理；晚季稻田土壤有机质含量仍以D₂处理最高（37.29 g/kg），较CK高12.31%，后面依次为D₁和D₄处理。

在降低土壤有效态Cd含量方面，所有改良剂处理在早、晚两季均表现出显著效果。早季稻田有效态Cd含量较CK低26.96%~36.37%，晚季降幅为6.98%~16.76%。从早季稻田土壤有效Cd的均值和变异系数来看，含生物炭的处理（D₁~D₄）均值较低，含有机肥的处理（D₁、D₅~D₇）最为稳定（CV=0.03）；而晚季稻田土壤有效态Cd均值同样是含生物炭的处理（D₁~D₄）较低，含碱渣的处理（D₄和D₇~D₉）变异最小（CV=0.02）。膨润土+碱渣（D₉）处理的早季稻田土壤中有效态Cd含量降幅最大，较CK低36.37%，后面依次为D₂和D₃处理；晚季稻田土壤有效态Cd含量以生物炭+有机肥（D₁）处理降低最显著，较CK低16.76%，D₅和D₃亦表现均较优。可见，含生物炭的处理（D₁~D₄）在降低土壤有效态Cd方面效果表现较好，早季和晚季稻田的有效态Cd分别比CK低32.85%和13.46%。

由表4可知，各改良剂处理对土壤碱解氮、有效磷及阳离子交换量的影响均不显著，早、晚季稻田土壤各指标的测定值与CK均无统计学差异。9种复合改良剂处理的早季稻田的速效钾含量与CK也无显著差异；而晚季稻田中除D₂外，其他改良剂所有处理的速效钾含量均显著高于CK，增幅为9.60%~25.25%，其中生物炭+碱渣（D₄）和生物炭+膨润土（D₃）处理含量均高于其他改良剂处理，但差异不显著。各改良剂处理的早季稻田土壤脲酶活性均显著高于CK，增幅为7.60%~24.58%，D₅、D₄和D₇处理的土壤脲酶活性均显著高于其他6个处理；然而，各复合改良剂处理的晚季稻田土壤的脲酶活性无显著差异。综合来看，复合改良剂对土壤基础养分指标影响有限，但对早季稻田的脲酶活性和晚季稻田的速效钾具有阶段性提升作用。

2.3　相关性分析

由图3可知，糙米的Cd含量与土壤有效态Cd含量呈极显著正相关，表明土壤中Cd的生物有效性是决定其向籽粒迁移的关键因子。同时，糙米Cd含量与水稻产量、土壤有机质、碱解氮、速效钾、脲酶活性均呈显著负相关。此外，土壤有效态Cd含量本身也与水稻产量、土壤有机质、速效钾、脲酶活性呈显著负相关。

2.4　经济成本分析及修复效果评估

由表5可知，含碱渣处理（D₄、D₇~D₉）的早稻产投比分别比含生物炭（D₁~D₄）和含有机肥处理（D₁、D₅~D₇）的高28.58%和6.11%；含有机肥处理的（D₁、D₅~D₇）晚稻产投比分别比含碱渣（D₄、D₇~D₉）和含生物炭处理（D₁~D₄）的高6.10%和5.72%。全年产投比则是含碱渣的处理与含有机肥处理均值相近，含生物炭的处理则显著低于二者。

生物炭+海泡石（D₂）和生物炭+膨润土处理（D₃）的早稻净收益均为负值，有机肥+膨润土处理（D₆）则基本实现收支平衡，而有机肥+碱渣处理（D₇）和CK的经济效益均优于其他处理；除了D₇外，其他处理的早稻产投比均显著低于CK。晚季水稻的经济效益普遍得到改善，所有处理净收益均为正值；除D₃外，产投比均显著高于CK，其中以生物炭+有机肥（D₁）比值最高，后面依次为有机肥+海泡石（D₅）、膨润土+碱渣（D₉）和D₆。从全年综合经济效益来看，除D₂外，其余改良剂处理均可实现成本回收并产生净收益（>0）。其中，D₇的综合经济效益最佳，较CK高1.21%。

通过本研究构建的Cd污染稻田修复效果评估体系对复合改良剂进行评估发现，早季各处理得分普遍较高，达到0.924 8~0.943 3，其中含碱渣、含生物炭和含有机肥的处理得分均值相近，具体为有机肥+海泡石（D₅）和有机肥+碱渣（D₇）处理得分居前两位；晚季各处理得分均较早季低，得分为0.572 8~0.910 5，其中含生物炭的处理得分较高，均值为0.878 9，而含碱渣的处理得分较低，均值为0.777 1，具体为生物炭+海泡石（D₂）和生物炭+膨润土（D₃）处理得分排在前两位，见表6。

3　讨 论

3.1　不同复合改良剂对Cd污染稻田生物有效性的影响

污染土壤中的有效态重金属含量是影响植物吸收重金属的关键因子之一^{［29，32-33］}。本研究选用的生物炭、有机肥、海泡石、膨润土和碱渣均为常用修复材料。有机类改良剂（生物炭、有机肥）依赖于有机物在土壤中腐殖化所形成的腐殖质官能团以及多孔材料的络合作用，促进Cd向有机结合态转化，从而降低其生物有效性^［34-35］。无机材料（海泡石、膨润土、碱渣）则主要通过提高土壤pH，增强土壤胶体表面负电荷，提升对Cd²⁺的静电吸附能力；同时OH^-和CO₃^2-的增加也可促进Cd形成沉淀，进一步降低其生物有效性^［36-37］。二者复配可协同改善钝化效果，提升修复效率^［37］。

本试验中，一次性施用复合改良剂后，所有处理均可显著降低土壤有效态Cd含量及水稻糙米Cd积累。但晚季稻田土壤有效态Cd含量较早季普遍回升，同一处理在早晚季稻田相差14.67%~37.04%（P<0.05）。含生物炭、碱渣和有机肥改良剂处理的晚季稻田土壤有效态Cd含量分别较早季稻田高24.33%、25.94%和19.58%。已有研究表明，土壤有效态Cd含量与土壤pH呈负相关^［38-40］。生物炭和碱渣等高pH材料的施入可提升土壤的pH，促使Cd由有效态向稳定态转化^［40］。有机类材料则通过络合作用持续降低Cd的生物有效性^［41］，这与含生物炭的处理（D₁~D₄）早、晚季稻田土壤有效态Cd含量均值较低相符合。晚稻糙米中Cd含量普遍高于早稻的原因：一是晚稻土壤的有效态Cd含量升高；二是晚季水稻品种‘野香优9号’为籼型三系杂交水稻，糙米Cd积累差异可能与春夏降水量相关，其中晚季稻生产期间气候较为干旱，Cd更易向此籽粒转运。

在本研究中，尽管含碱渣的改良剂处理在降低糙米Cd含量的持续效果上略低于含生物炭和含有机肥的改良剂处理，但由于多数处理为有机-无机复配，其钝化效果实为二者协同作用的结果。生物炭和有机肥可有效提升土壤有机质含量，相应处理中土壤有效态Cd含量均低于或等于含碱渣处理。同时本试验中土壤有机质含量与有效态Cd呈显著负相关，表明有机质积累是降低Cd有效性的重要因素。本试验中糙米Cd含量与各土壤指标间的相关分析也表明，提升土壤肥力指标（如有机质和速效钾）和酶活性（脲酶）不仅有助于降低土壤Cd的有效性，并能进一步阻止其在糙米中的积累^［42］。虽然石灰类碱性材料（如碱渣）被认为可短期高效钝化Cd^［43］，本试验中其与有机物料组合在持续降低土壤Cd有效性方面表现出更优的效果，这可能归因于有机物通过络合作用对Cd生物有效性的持续抑制^［44］。因此，晚季稻田土壤有机质含量显著低于早季，可能是导致晚季稻田土壤有效态Cd含量回升的关键原因。

3.2　复合改良剂对土壤质量的影响

土壤质量是土壤肥力、环境和健康质量的综合体现^［45］。有机质作为核心组分，在养分循环、团聚体形成、水分涵养及生物多样性维持中发挥关键作用^［46］。蒋鑫等^［47］和段春燕等^［48］的研究表明，施用生物炭等有机物料可显著提高土壤有机质含量，其机制主要归因于生物炭的有机碳含量高，能够有效增加土壤碳库储量并改善土壤微环境。本研究结果表明，除海泡石+碱渣（D₈）和膨润土+碱渣（D₉）外，其余添加有机改良剂处理的土壤有机质含量均显著高于未施用改良剂的对照（CK），说明外源有机物料输入对土壤有机碳具有直接提升作用，这与李硕等^［49］和马玉洁等^［50］的研究结论一致。生物炭自身含有稳定的碳组分，在土壤中可作为持久性碳源，对土壤有机碳的积累和稳定具有双重贡献^［51-52］。相应地，D₈和D₉处理因未添加有机物料，其土壤有机质含量均低于其他处理，也印证了有机改良剂对土壤有机质提升的长效性^［53］。

在土壤pH方面，复合改良剂对早晚季稻田土壤pH均有显著提升作用，其中含碱渣的复合改良剂处理表现尤为突出。碱渣主要成分为碳酸钙、硫酸钙和氯化钙，含有大量的Ca、Mg和S等元素及较高的酸中和容量，因此在提升土壤pH方面效果显著^［19］。4 500 kg/hm²用量的改良剂施用对土壤速效养分、阳离子交换量均未产生显著影响，仅早季稻田土壤脲酶活性显著提高。该结果与李开钰等^［54］的研究不一致，可能与本试验中改良剂施用量较低，有效养分输入有限有关。脲酶活性在早季稻田显著提升后，至晚季回落至CK稻田的水平，这与樊红等^［55］研究结果一致。改良剂中有机物质可短期内促进土壤酶活性^［56］，但随着时间推移，受物理、化学及微生物降解等作用影响，导致其对土壤理化性质及重金属钝化的效应会逐渐减弱^［57］。此外，本试验受土壤空间异质性的影响，导致其标准偏差较大，一定程度上掩盖了处理本身对作物产量的影响^［32］，后续研究建议在更均一的土壤条件下，通过增加重复或延长试验周期，进一步验证不同改良剂组合的稳定性和适用性。

3.3　复合改良剂的实用性评价

随着改良剂种类的多样化和应用面积的扩大，建立涵盖土壤生态和环境效应的综合评价体系已成为评估土壤健康状态和改良剂修复效果的关键环节^［58］。本试验通过多目标协同评价体系对复合改良剂在Cd污染稻田的修复效果进行综合评估。在仅考虑经济效益时，一次性施用复合改良剂可实现全年成本基本覆盖，其中有机肥+碱渣（D₇）的全年净收益和全年产投比最高。当综合考虑土壤肥力、重金属污染程度、水稻生长安全及修复经济成本等多维指标时，早季各处理中有机肥+海泡石（D₅）和有机肥+碱渣（D₇）处理得分较高；晚季各处理得分均较早季下降，表明改良剂效果随时间延长相应减弱。含生物炭改良剂的处理（D₁~D₃）在晚季的评估得分仍保持前三且显著高于CK，显示出良好的持续作用。Rizwan等^［59］研究指出，生物炭对土壤重金属的钝化效果随时间的推移而增强；王哲等^［60］研究发现，生物炭在老化过程中酸可提取态与可还原态Cd比例降低，其长期固定Cd²⁺的能力与老化后含氧官能团和孔隙结构的增加有关。此外，生物炭作为富碳材料^［54］，对提升土壤有机碳含量和pH亦具有持续促进作用^［61-62］。综上，若以成本控制和短期降Cd增产为目标，石灰类无机钝化材料为较优选择；若追求修复持久性、土壤肥力提升、作物安全和经济效益协同优化，含有生物炭复配材料的综合性能更佳。

基于本试验评价结果，提出“目标导向”的改良剂设计原则和差异化应用建议：在污染较重田块或以快速降低Cd活性为核心目标时，应选择海泡石或碱渣石灰等高效钝化材料；以改良土壤酸度为目标，应以碱渣为主要组分；在污染较轻田块或以持久提升土壤地力为宗旨，则应构建以生物炭为核心的长效载体；以保障农户增收为首要考量，则应优先选用有机肥和碱渣的组合，实现成本与效益的最佳平衡。

4　结 论

复合改良剂对水稻的增产降Cd效应存在显著季别差异。与未施加改良剂的对照（CK）相比，9种复合改良剂处理的早季水稻产量可升高26.84%~61.72%，同时可使早稻糙米的Cd含量降低40.23%~67.89%，但对晚季水稻产量和糙米Cd含量均无显著影响。其中，生物炭+海泡石（D₂）、有机肥+膨润土（D₆）和膨润土+碱渣（D₉）处理在协同提升产量和降低糙米Cd含量方面综合效果均较好。各复合改良剂均可同步改善土壤酸化和降低土壤有效态Cd的含量，但作用侧重点不同。9个复合改良剂处理的土壤pH较CK高1.13~1.58，有机质含量增加0.80%~12.31%，并使土壤有效态Cd含量降低6.98%~36.37%。含碱渣的处理（D₄、D₇~D₉）对提升土壤pH效果均较好；含有机物料的处理（包含有机肥处理和生物炭处理）对持续提升土壤有机质和降低有效态Cd方面更具优势。从经济成本分析看，含有机肥和碱渣的改良剂处理产投比均较高，其中有机肥+碱渣（D₇）处理的综合经济效益最优。综上，在本试验条件下，结合土壤环境、农产品安全和成本的多目标协同评估，含生物炭的复合改良剂综合得分较高，其中生物炭+海泡石按照质量比1∶1的配施处理（D₂）为最佳复合改良剂。

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