载体形貌对于Ru/CeO₂催化剂合成氨性能影响的研究

摘要

【目的】钌纳米粒子（Ru nanoparticles, Ru NPs）在反应过程中易团聚，导致其在合成氨中的催化性能显著降低，选取合适的载体分散Ru NPs是一种行之有效的解决策略。【方法】采用OH^-调控策略，通过改变OH^-的浓度合成了三种不同形貌的CeO₂(纳米颗粒（CeO₂-NP）、纳米棒（CeO₂-NR）和纳米立方体（CeO₂-NC）)，随后利用浸渍还原法在CeO₂上负载Ru NPs，获得了Ru/CeO₂催化剂，借助于XRD、XPS、SEM、TEM、H₂-TPR等仪器对催化剂物化性质进行了详细表征，并在温和条件下考察了三种催化剂的氨合成活性。【结果】结果显示，当Ru NPs的负载量为2.5%时，得到的2.5%Ru/CeO₂-NR催化剂具有适宜尺寸的Ru NPs、更多的氧空位、Ru—O—Ce键和Ruⁿ⁺物种，在1 MPa、450℃的条件下，表现出高的氨合成速率。另外，2.5%Ru/CeO₂-NR没有发生氢中毒，并能维持120 h的热稳定性，显示了潜在的实际应用前景。

关键词

OH^-调控策略 / 不同形貌的二氧化铈 / 钌纳米粒子 / 负载型催化剂 / 合成氨