绿色低成本超高性能混凝土性能与微观机理评价分析

Evaluation and analysis of the performance and microscopic mechanism of green low-cost ultra-high performance concrete

摘要

针对超高性能混凝土（UHPC）水胶比低、成本高、水泥用量大等问题，利用工业固废及天然火山灰材料，制备以石灰石粉、矿渣和浮石粉为掺合料的绿色低成本UHPC，通过UHPC性能试验、BBD响应曲面试验、PCAS孔隙率分析系统及SEM扫描电镜技术，探究各掺合料对其基本物理性能及微观结构的影响。研究结果表明：采用石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代水泥，可提升UHPC的力学性能及耐久性能，改善其微观结构，能在保证UHPC良好性能的同时降低制备成本以及对环境的危害。研究成果可为制备绿色低成本UHPC提供参考。

Abstract

To address the challenges associated with ultra-high performance concrete (UHPC), such as its low water-to-cement ratio, high production costs, and substantial cement consumption, this study developed an eco-friendly and cost-effective UHPC variant. This was achieved by incorporating industrial solid wastes and natural pozzolanic materials, specifically limestone powder, slag, and pumice powder, as supplementary cementitious materials. UHPC performance test, BBD response surface test, PCAS porosity analysis system and SEM scanning electron microscopy were used to explore the effects of various admixtures on its basic physical properties and microstructure. The results show that substituting cement with limestone powder, slag, and pumice powder not only enhances the mechanical strength and durability of UHPC but also refines its microstructure. Moreover, this substitution strategy significantly reduces both the economic and environmental costs of UHPC production while maintaining its superior performance. The outcomes of this study offer valuable insights for the formulation of sustainable and economically viable UHPC, contributing to the advancement of green construction materials.

Graphical abstract

关键词

绿色超高性能混凝土 / 固废 / 低成本 / 碳排放 / 微观结构

Key words

green ultra-high performance concrete / solid waste / low cost / carbon emissions / microstructure

0 引言

超高性能混凝土（UHPC）是一种新型水泥基复合材料。国际标准中UHPC 养护28 d的抗压强度通常为150 MPa，国内相关规范中，将养护28 d抗压强度超过100 MPa的水泥基材料归类为UHPC。UHPC具有超高的力学性能及耐久性能^[1]，且微观结构非常致密，对腐蚀性环境（硫酸盐侵蚀、氯离子侵蚀、CO₂渗透）抵抗能力较好^[2]。UHPC因性能优异，应用较广泛，例如将UHPC用作海洋桥面的防水层，延长混凝土构件的使用寿命^[3]。UHPC被认为是未来最有前途的建筑材料，其主要特征是高胶凝材料用量（通常超过800 kg/m³）和低水胶比，其中，水泥含量为700～1 000 kg/m³，减水剂掺量为水泥基材料含量的1%～3%^[4]。UHPC中水泥水化率仅为31%～35%^[5-6]，这导致体系中存在大量未水化的水泥颗粒，不仅会造成水泥资源的严重浪费，还会增加材料成本，加剧环境负担，不利于可持续发展。

为解决上述问题，学者们提出绿色或生态型UHPC，研究发展绿色低成本UHPC已成为目前的研究热点。HOU等^[7]用赤泥代替水泥，发现赤泥的掺入可加速UHPC水化进程，提高UHPC早龄期的耐久性，缩短凝结时间。YANG等^[8]用磷渣替代部分水泥，发现磷渣可延长水泥水化的休眠期，降低混凝土的早期自收缩率。FAN等^[9]研究表明，采用钢渣替代水泥可增大UHPC的湿堆积密度，提高其性能，降低能源消耗，减少碳排放量。ESMAEILI等^[10]研究发现，利用铜尾矿替代部分水泥可改善UHPC的力学性能、耐久性和微观结构。WU等^[11]采用甘蔗渣灰替代水泥，发现掺入甘蔗渣灰不仅可保持UHPC的抗压强度，还能改善其和易性和自收缩性能。

近年来，UHPC已逐步摆脱对高成本材料的依赖，多种辅助胶凝材料已被证实可有效用于UHPC的制备。本文采用石灰石粉、矿渣和浮石粉替代部分水泥，探究3种掺合料对UHPC力学性能及微观结构的影响机理。通过优化材料配合比，实现UHPC的低成本制备。同时，降低对环境的影响，为绿色UHPC的开发提供理论依据和技术支持。

1 UHPC性能试验

1.1 试验材料

采用阜新市大鹰水泥厂生产的普通硅酸盐水泥，型号为P·O 42.5。采用江苏彭旺粉磨有限公司生产的矿渣粉。采用天然河砂，经水洗烘干后，筛选粒径为0～1.25 mm的河砂作为细骨料。采用聚羧酸减水剂，其固含量为30%。石灰石粉取自河南巩义市，浮石粉取自河北灵寿县。对石灰石粉、矿渣、浮石粉和水泥进行XRF光谱测试，得到其化学组成，见表1。

由表1可知，石灰石粉的主要化学成分为CaO。石灰石粉是一种惰性矿物掺合料，其微细颗粒可起到填充、增大水泥基材料密实度的作用。浮石粉主要由玻璃质构成，含有少量的结晶质矿物。水泥、矿渣和浮石粉的主要化学成分均为CaO和SiO₂。原材料XRD谱图见图1。其中，θ为入射角。由图1可知，水泥的主要矿物成分为C₃S和C₂S；石灰石粉的主要矿物成分为CaCO₃；浮石粉的主要矿物成分为NaAlSi₃O₈和CaMg(SiO)₂；矿渣的矿物成分为SiO₂、NaAlSi₃O₈和CaCO₃。

原材料粒径分布见图2。由图2可知，石灰石粉、矿渣和浮石粉的粒径分布与水泥较为相似。石灰石粉的细度越小，对提升UHPC性能越有利。浮石粉粒径相对较小，粒径为15 μm时，浮石粉与水泥的粒径分布更相似^[12]。

原材料电镜扫描结果见图3。由图3可以看出，水泥颗粒表面粗糙，较大的颗粒棱角明显，颗粒之间较分散，无团聚现象。石灰石粉呈不规则形状，颗粒较光滑，有明显的团聚现象。矿渣颗粒多为圆球状，表面光滑，大颗粒表面附着少量小颗粒，无团聚现象。浮石粉是浮石火山喷发的岩浆冷凝后形成的具有丰富气孔的玻璃质熔岩，微观结构粗糙多孔，颗粒形状不规则。根据《用于水泥中的火山灰质混合材料》（GB/T 2847—2022）对浮石粉的火山灰活性进行检测，本文采用的浮石粉满足要求，具有一定的火山灰活性。

1.2 UHPC配合比

UHPC是一种水胶比极低的水泥基材料，水胶比一般为0.14～0.20^[13-14]。本文水胶比取0.18，胶凝材料为水泥和硅灰。硅灰的最优掺量为水泥质量的10%～20%^[13-14]，本文取20%。胶砂比对混凝土早期收缩和裂缝影响显著，取值不宜过小，本文取1.25。减水剂的最优掺量为胶凝材料质量的1%～2%^[15]，本文取2%。UHPC基础配合比（质量比）为胶凝材料∶水∶砂∶减水剂=1∶0.18∶0.8∶0.02。将原材料依次倒入水泥砂浆搅拌机中，搅拌均匀后，加入水和减水剂混合溶液质量的1/2，再次搅拌均匀，然后加入剩余水和减水剂的混合溶液，直至搅拌成“准液态”时，停止搅拌，测试流动性后装入试模。脱模后将试件放入养护箱中，分别养护至相应龄期（3 d、7 d、28 d），测试其力学性能。养护28 d后，基础配合比下UHPC性能的试验结果见表2。

为研究石灰石粉、矿渣和浮石粉对UHPC的影响，将这3种掺合料替代部分水泥，替代率为0～30%。不同材料替代率下UHPC的性能见图4。由图4可知，当石灰石粉、矿渣和浮石粉的掺量分别为10%时，UHPC的性能最优。

2 配合比优化

为进一步优化配合比，根据基础配合比，以石灰石粉、矿渣、浮石粉掺量为影响因素，以抗压强度、抗折强度、流动度为响应值，开展BBD响应曲面试验，并对试验结果进行回归拟合，得到最优配合比。

2.1 BBD响应曲面试验

三因素三水平试验方案见表 3。其中，因素A、因素B、因素C分别为石灰石粉掺量、矿渣掺量、浮石粉掺量，均为质量分数。

共开展17组（中心点重复5组）BBD响应曲面试验，根据单因素试验结果，记录不同配合比下UHPC的抗压强度、抗折强度及流动度，见表4。

2.2 模型建立

根据BBD响应曲面试验结果，拟合得到抗压强度Y₁、抗折强度Y₂及流动度Y₃的多项式函数，即

Y_{\mathrm{1}}=\mathrm{69.145}\mathrm{00}+\mathrm{4.552}\mathrm{35}{x}_{\mathrm{A}}+\mathrm{2.621}\mathrm{85}{x}_{\mathrm{B}}+\mathrm{2.165}\mathrm{60}{x}_{\mathrm{C}}-\mathrm{0.009}\mathrm{70}{x}_{\mathrm{A}}{x}_{\mathrm{B}}+\mathrm{0.077}\mathrm{00}{x}_{\mathrm{A}}{x}_{\mathrm{C}}+\mathrm{0.069}\mathrm{40}{x}_{\mathrm{B}}{x}_{\mathrm{C}}-

\mathrm{0.274}\mathrm{43}{x}_{\mathrm{A}}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.204}\mathrm{03}{x}_{\mathrm{B}}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.193}\mathrm{13}{x}_{\mathrm{C}}^{\mathrm{2}}，（1）

Y_{\mathrm{2}}=\mathrm{10.715}\mathrm{00}+\mathrm{0.529}\mathrm{60}{x}_{\mathrm{A}}+\mathrm{0.171}\mathrm{35}{x}_{\mathrm{B}}+\mathrm{0.986}\mathrm{85}{x}_{\mathrm{C}}+\mathrm{0.028}\mathrm{20}{x}_{\mathrm{A}}{x}_{\mathrm{B}}+\mathrm{0.002}\mathrm{00}{x}_{\mathrm{A}}{x}_{\mathrm{C}}+\mathrm{0.042}\mathrm{30}{x}_{\mathrm{B}}{x}_{\mathrm{C}}-

\mathrm{0.044}\mathrm{50}{x}_{\mathrm{A}}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.047}\mathrm{03}{x}_{\mathrm{B}}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.078}\mathrm{23}{x}_{\mathrm{C}}^{\mathrm{2}}，（2）

Y_{\mathrm{3}}=\mathrm{157.050}\mathrm{00}+\mathrm{4.941}\mathrm{00}{x}_{\mathrm{A}}+\mathrm{1.328}\mathrm{50}{x}_{\mathrm{B}}+\mathrm{2.038}\mathrm{50}{x}_{\mathrm{C}}+\mathrm{0.242}\mathrm{00}{x}_{\mathrm{A}}{x}_{\mathrm{B}}+\mathrm{0.270}\mathrm{00}{x}_{\mathrm{A}}{x}_{\mathrm{C}}+\mathrm{0.099}{x}_{\mathrm{B}}{x}_{\mathrm{C}}-

\mathrm{0.475}\mathrm{30}{x}_{\mathrm{A}}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.304}\mathrm{30}{x}_{\mathrm{B}}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.262}\mathrm{30}{x}_{\mathrm{C}}^{\mathrm{2}}，（3）

式（1）～式（3）中：x_A、x_B、x_C分别为因素A、B、C的因素水平。

根据式（1）～式（3）建立BBD响应曲面模型，分析石灰石粉、矿渣和浮石粉掺量对模型的影响，得到UHPC的最优配合比。抗压强度、抗折强度、流动度BBD响应曲面模型的各因素交互结果见图5～图7。

由图5可知，因素B对抗压强度的影响极为显著，因素A和因素C对抗压强度的影响较为显著，影响大小排序为：因素B>因素A>因素C。由图6可知，因素C对抗折强度的影响极为显著，因素A和因素B对抗折强度的影响较为显著，影响大小排序为：因素C>因素A>因素B。由图7可知，因素B对流动性的影响极为显著，因素A和因素C对流动性的影响较为显著，影响大小排序为：因素B>因素A>因素C。

利用多项式函数，通过BBD响应曲面试验及模型显著性分析，优化石灰石粉、矿渣和浮石粉的掺量，得到UHPC的最优配合比（质量比），见表5。

2.3 模型可靠性验证

最优配合比下UHPC的试验值与预测值对比见表6。

采用绝对相对偏差E_ARD来计算最优配合比下抗压强度、抗折强度和流动度的试验值与预测值的差异，计算式为

E_{\mathrm{A}\mathrm{R}\mathrm{D}}=\frac{E_{\mathrm{E}}-E_{\mathrm{P}}}{E_{\mathrm{P}}}\times \mathrm{100}\mathrm{\%}，

式中：E_E为试验值；E_P为预测值。

计算得到抗压强度、抗折强度和流动度的E_ARD分别为4.7%、4.8%和2.4%，均小于5%，表明基于BBD响应曲面模型和多目标函数优化设计的配合比精确度较高。为直观地反映试验值与预测值之间的关系，绘制试验值与预测值1∶1关系曲线，见图8。由图8可以看出，各点均匀分布在直线两侧，试验值与预测值吻合度较高，验证了BBD响应曲面模型的准确性及优化后配合比的合理性，表明采用石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代部分水泥来制备绿色低成本UHPC是可行的。

3 性能及环境效益对比分析

以基础配合比为对照组，以优化后的配合比为试验组，对比分析对照组和试验组UHPC的物理性能、力学性能、化学性能、经济性以及环境效益。

3.1 流动性

依据《水泥胶砂流动度测定方法》（GB/T 2419—2005）测试流动度，得到对照组、试验组UHPC的流动度分别为185 mm和202.6 mm。与对照组相比，试验组UHPC的流动度提高了9.5%，与FERDOSIAN等^[16]的研究结果相比，本文UHPC的流动度提高了6.2%，表明采用石灰石粉、矿渣、浮石粉混掺替代部分水泥，可增加自由水的含量，起到良好的填料效应及稀释效应，对UHPC的流动性有积极作用，利于试件成型。

3.2 力学性能

依据《水泥胶砂强度检验方法（ISO法）》（GB/T 17671—2021）开展抗压强度、抗折强度试验。养护龄期为3 d时，石灰石粉、矿渣、浮石粉混掺替代部分水泥，会降低UHPC的早期强度。对照组UHPC的28 d抗压强度、抗折强度分别为106.31 MPa、17.26 MPa；试验组UHPC的28 d抗压强度、抗折强度分别为115.45 MPa、18.98 MPa，与对照组相比，试验组抗压强度和抗折强度分别提高了8.60%和9.97%。这是由于随着养护龄期的延长，水化反应不断生成水化产物C-S-H，可改善UHPC的微观结构，从而提高其抗压强度和抗折强度。与石子钊^[17]采用钢渣替代水泥相比，养护28 d条件下，本试验制备的绿色UHPC的抗压强度提高了0.91%，抗压强度、抗折强度均满足规范要求，表明适量混掺石灰石粉、矿渣和浮石粉对提高UHPC的强度有积极作用。

3.3 抗氯离子渗透性

依据《混凝土长期性能和耐久性能试验方法标准》（GB/T 50082—2024）测试UHPC的抗氯离子渗透性能。电通量试验结果对比见表7。由表7可知，与对照组相比，养护28 d和56 d，试验组UHPC的电通量分别减小了5.95%和9.97%。这是由于随着养护龄期的延长，水化产物持续增多，UHPC的内部结构更加致密，可更好地阻止外界离子进入试件内部，提高UHPC抗氯离子渗透性能。

3.4 抗碳化性能

依据《混凝土长期性能和耐久性能试验方法标准》（GB/T 50082—2024），研究最优配合比下不同养护龄期UHPC的碳化深度。对碳化后的试件喷涂酚酞酒精溶液，当二氧化碳进入试件内部时，会与混凝土中的碱性物质发生中和反应，导致pH值降低。不同养护龄期UHPC的碳化结果见图9。由图9可以看出，不同龄期下各试件均未发生显色反应，即碳化深度为0，表明本文所制备的UHPC结构致密，具有良好的抗碳化性能。

3.5 成本分析

由于制备UHPC材料用量大，且加工材料时需消耗大量的电能，原材料成本及加工成本（电费、人工费、折旧费）较高，制约了UHPC的广泛应用。为分析对照组和试验组UHPC的制备成本和加工成本，忽略硅灰、砂、减水剂和水对加工成本的影响，只考虑水泥、石灰石粉、矿渣和浮石粉对加工成本的影响。由于各地材料价格存在差异，本文材料的单位价格取产地的价格，加工成本取材料厂商所提供的价格，见表8。

对照组、试验组各制备1 m³ UHPC所需制备成本分别为1 069.79元和1 013.09元，与对照组相比，试验组制备成本降低了5.3%。对照组和试验组各制备1 m³ UHPC所需的加工成本分别为51.04元和45.57元，与对照组相比，试验组加工成本降低了10.7%，表明采用石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代部分水泥，可降低UHPC的制备成本和加工成本，经济性较好。

3.6 环境效益评价

为评估UHPC的生态性，根据EN ISO 14040和EN ISO 14044标准，采用5个评价指标来评估UHPC的环境效益。基础材料的环境效益^[18]见表9，对照组和试验组UHPC的环境效益对比见表10。其中，ε_CED为可再生能源消耗量；ε_CEN为不可再生能源消耗量；ε_GWP为CO₂排放量；ε_AP为酸性物质排放量；ε_EP为磷化物排放量。

由表10可知，与对照组相比，试验组可再生能源消耗量、不可再生能源消耗量、CO₂排放量、酸性物质排放量和磷化物排放量分别降低了19.95%、20.87%、22.96%、13.65%和4.49%。通过以上分析可知，采用石灰石粉、矿渣、浮石粉混掺替代部分水泥制备UHPC，可降低能源消耗，环境效益较好。

4 微观分析

4.1 水化热

早期水化热释放所产生的温度应力是导致UHPC开裂的关键因素之一^[19]。最优配合比下UHPC的水化放热曲线见图10。

由图10可知，对照组UHPC的热流峰值出现时间较早，这一特性对水泥早期水化过程具有显著的促进作用^[20]。由于试验组UHPC中吸湿材料的种类较多^[21]，与对照组相比，其UHPC的水化反应起始时间约延迟2.5～3 h。采用石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代部分水泥，可减少水泥使用量，有效调控UHPC的水化热释放过程，降低放热峰，缓解温度应力集中，显著降低其开裂风险，提升UHPC基体的稳定性与耐久性。

4.2 孔结构

为分析石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代部分水泥对UHPC孔结构的影响，采用压汞法（MIP），得到最优配合比下不同养护龄期UHPC的累积孔隙体积和累积孔体积，见图11。由图11（a）可知，随着水化反应的不断进行，累积孔隙体积逐渐减小。养护28 d时，累积孔隙体积为0.021 cm³/g。由图11（b）可知，UHPC的孔径随着养护龄期的延长逐渐细化，养护龄期为28 d时，累积孔体积为0.002 7 cm³/g。随着养护龄期的延长，孔径分布逐渐均匀，且主要集中分布在10～20 nm附近，多为无害孔，对UHPC强度基本无影响。根据不同孔径尺寸对结构的危害程度，将孔径分为4类，分别为孔径小于20 nm的无害孔、[20,100) nm的少害孔、[100,200] nm的有害孔和大于 200 nm的多害孔^[22]。

利用PCAS孔隙率分析系统，得到最优配合比下不同养护龄期UHPC的孔结构，见图12。UHPC中大部分为小凝胶孔^[23]。养护3 d、7 d、28 d，UHPC的孔隙率分别为36.06%、20.27%和11.92%，这是由于随着养护龄期的延长，水化产物逐渐增多，可填充基体孔隙，降低孔隙率^[24]，有助于提高UHPC的强度和耐久性。

4.3 水化产物

最优配合比下UHPC水化产物的XRD衍射谱图见图13。

由图13可知，UHPC的主要结晶相为CH、CaCO₃、SiO₂及来自水泥熟料的矿物相（C₂S、C₃S）。随着养护龄期的延长，水泥熟料矿物相的衍射峰逐渐降低，产生这种现象可能有以下两方面原因：一是未水化的水泥逐渐减少；二是火山灰反应逐渐变强，可消耗大量的Ca(OH)₂，导致Ca(OH)₂含量降低^[25]，衍射强度减弱。水化产物CH常存在于硅酸钙水合物（C-S-H/CH）纳米复合材料或大气孔中^[26]，可填充UHPC基体的孔隙，提高UHPC微观结构的致密度和后期强度，与孔结构试验结果一致。

4.4 SEM电镜扫描

为研究石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代部分水泥对UHPC微观形貌的影响，通过扫描电镜观察最优配合比下不同养护龄期UHPC的微观形貌，见图14，其中，ITZ表示界面过渡区^[27]，即骨料与胶凝材料之间的特定区域。由图14可以看出，随着养护龄期的延长，UHPC的孔洞和裂缝数量逐渐减少，同时，孔洞和裂缝的宽度也有所减小。各种胶凝产物与砂浆衍生出的水化产物互相交织、叠加，消除了界面过渡区。此外，附着的絮状C-S-H凝胶填充UHPC内部孔隙，优化了微观结构，整体密实性有所提高。

4.5 对照组和试验组水化产物及孔结构对比分析

为进一步验证本文所制备的UHPC的性能，对养护28 d下对照组和试验组UHPC的水化产物进行对比，见图15。

由图15可知，对照组UHPC水泥水化不完全，存在较多未水化水泥熟料的矿物相C₂S、C₃S，导致UHPC的微观结构疏松多孔。试验组由于降低了水泥用量，未水化水泥熟料的矿物相C₂S、C₃S较少，水泥基本完全水化，产生较多的C-S-H凝胶，可改善UHPC的微观结构。

利用PCAS孔隙率分析系统，得到养护28 d下对照组和试验组UHPC的孔结构，见图16。

由图16可以看出，试验组UHPC的孔结构更致密。对照组和试验组UHPC的孔隙率分别为19.21%和11.92%，与对照组相比，试验组UHPC的孔隙率降低了37.9%。

5 结论

采用石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代部分水泥制备绿色UHPC，并通过试验验证UHPC的性能，观察其微观结构，得出如下结论。

（1）石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代部分水泥，可降低UHPC的早期强度，改善微观结构，提高后期强度。与对照组相比，试验组UHPC的抗压强度和抗折强度分别提高了8.60%和9.97%。

（2）通过抗氯离子渗透性能试验和抗碳化性能试验，验证了试验组UHPC具有优异的耐久性。优化后的配合比较合理，研究结果可靠。

（3）石灰石粉、矿渣和浮石粉混掺替代部分水泥，可通过火山灰反应和内部固化作用促进UHPC基体水化，提高水化产物含量，降低UHPC的早期水化热和开裂风险。

本文未分别研究石灰石粉、矿渣和浮石粉对UHPC微观结构的影响，以及材料性能、材料交互作用对UHPC的影响，未来可针对上述不足继续开展研究，拓宽生态型UHPC的应用前景。

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基金资助

国家自然科学基金项目(52074144)