东海陆架盆地西湖凹陷平湖组元素地球化学特征及地质意义^*

Elemental geochemical characteristics of the Pinghu Formation in Xihu sag,East China Sea Shelf Basin and their geological significance

摘要

东海陆架盆地西湖凹陷BW地区始新统平湖组为该地区油气的主要储集层以及烃源岩,但对其沉积环境认识尚存在争议。本研究选取19块泥岩样品,采用传统的全样总量分析法和醋酸选择性提取法分别提取其微量及稀土元素,并基于多项地球化学指标,系统分析了平湖组沉积时期的氧化还原状态、古气候特征及古盐度演化。结果表明: (1)2种方法揭示的元素分布特征具有一致性,但醋酸选择性提取法所得元素质量分数显著低于全样提取法,在利用特定元素指标判别沉积环境(特别是区分陆相与海相)时,醋酸选择性提取法相较于传统的全样总量分析法更具优势。(2)平湖组沉积时期,研究区氧化程度整体为贫氧—富氧的偏氧化环境。 该时期古气候与古盐度协同演化,同步记录了4次连续变化,表现为沉积初期为温暖湿润的淡水环境,早期末为干旱咸水环境,中期转变为温暖湿润的半咸水环境,中期末则再次转变为干旱的咸水环境,晚期又变回温暖湿润的淡水环境,指示平湖组沉积时期研究区至少存在2次较大规模的海侵作用。上述结果对深化东海陆架盆地西湖凹陷油气勘探具有重要的科学指导意义和应用价值。

Abstract

The sedimentary environment of the Pinghu Formation in the BW area of the Xihu sag has long been controversial. In this study,19 mudstone samples were collected and analyzed for trace elements and rare earth elements(REEs)using two methods: conventional whole-rock total digestion and selective acetic acid extraction. Based on the geochemical data obtained,multiple proxies were integrated to systematically analyze the redox conditions,paleoclimatic characteristics,and paleosalinity evolution during the depositional period of the Pinghu Formation. The results show that: (1)Element concentrations obtained via acetic acid extraction are significantly lower than those from whole-rock digestion,but both methods reveal consistent elemental distribution patterns. Moreover,the acetic acid extraction method is proven to be more effective than conventional whole-rock digestion when applying specific elemental proxies to identify sedimentary environments,especially for distinguishing terrestrial and marine facies.(2)The redox conditions during the depositional period of the Pinghu Formation were predominantly suboxic to oxic,indicating a relatively oxidizing environment;paleoclimate and paleosalinity evolved concurrently,characterized by an initial warm and humid freshwater setting,which shifted to an arid and saline environment by the end of the early stage. This was followed by a transition to a warm and humid brackish setting in the middle stage,a return to arid and saline conditions by the mid-stage,and finally a return to a warm and humid freshwater environment in the late stage. In light of the sedimentary context of the study area,the synchronous variations in paleoclimate and paleosalinity are interpreted as recording four successive changes,collectively indicating at least two major marine transgressions during the depositional period of the Pinghu Formation. The above results have significant scientific guiding significance and application value for deepening oil and gas exploration in the Xihu sag of the East China Sea Shelf Basin.

Graphical abstract

关键词

沉积环境 / 古气候 / 氧化还原条件 / 古盐度 / 元素特征 / 平湖组 / 西湖凹陷

Key words

sedimentary environment / palaeoclimate / redox state / paleosalinity / elemental characteristics / Pinghu Formation / Xihu sag

西湖凹陷为东海陆架盆地内油气资源较为丰富的凹陷之一,BW地区是位于西湖凹陷中北部的重要油气田。平湖组为BW地区主要的储集层以及烃源岩,但对其沉积环境与沉积体系认识仍存在很大的分歧。在长达30多年的勘探过程中,很多学者应用不同方法对BW地区平湖组内部不同层段的沉积相进行了研究,结果主要集中于6种沉积体系: (1)河控三角洲—潮汐改造三角洲—潮坪体系(王泽宇等,2021;陈忠云等,2022;王健伟等,2025);(2)以海湾沉积和潮坪—沼泽沉积为主的沉积体系(杨彩虹等,2013;吴嘉鹏等,2017;王泽宇等,2021;王健伟等,2025);(3)潮河联控沉积体系(杨彩虹等,2013;王泽宇等,2021);(4)受潮汐影响的辫状河三角洲沉积体系(王泽宇等,2021;刘英辉等,2022);(5)潟湖—障壁岛体系; (6)滨岸沉积体系(朱振鑫等,2026)。在沉积环境方面,依据微体古生物化石资料,蒋海军等(2011)认为该地区平湖组沉积早期为海相沉积,晚期为陆相沉积,且整个古近纪为亚热带气候。依据西湖凹陷的生物标志物以及微量元素等资料,周洁(2012)认为平湖组有2套烃源岩,分别是氧化性较强的湖沼沉积以及弱还原—弱氧化的半深湖沉积; 于水(2020)认为平湖组沉积时期是温暖湿润、弱还原—氧化且水体较浅的半咸水环境; 张书迪(2021)认为平湖组沉积早期研究区处于水体较浅、咸度较低的氧化环境,中期转变为弱氧化—弱还原的沉积环境,晚期为氧化性较强的淡水环境。依据地球化学元素特征,刘伟(2008)认为西湖凹陷平湖组沉积时期为半咸水—咸水环境; 谢国梁等(2013)认为研究区该时期为贫氧的淡水—半咸水海陆过渡环境。通过对比上述研究结果,不难发现前人的沉积体系对应于海陆过渡或者是海相沉积环境,然而在沉积环境方面却主要为淡水—半咸水环境,很少有咸水环境,两者不是很相符; 同时,对沉积环境的具体分析也存在差异,主要体现在古盐度、古氧化还原环境以及古气候特征方面。

本研究选取王爱华等(2020)提出的醋酸选择性提取微量元素的方法以及传统全样总量分析法,分别对BW地区始新统平湖组泥岩样品进行分析。在此基础上,选择相应的古环境指标,对BW地区平湖组沉积时期的古气候、古盐度以及古氧化还原环境进行分析; 并结合前人对该地区沉积相的认识,比较2种样品提取方法所得结果用于沉积环境分析的优劣。

1 地质概况

西湖凹陷位于东海陆架盆地中部, 东部紧邻钓鱼岛隆褶带, 西部与虎皮礁隆起、 海礁隆起以及渔山东低隆起相邻, 整体呈北东向展布, 具有“东西分带、 南北分块”的平面特征, 面积约为5.18×10⁴ km², 自西向东可依次划分为西部斜坡带、 中央背斜带和东部断阶带(图1-a)(周心怀等, 2019; 李顺利等, 2020; 黄晓松等, 2024; 刘开逍等, 2025)。 BW油气田位于西部斜坡带中部的平湖斜坡, 是平湖斜坡内的重要油气田之一(图1-a)。

西湖凹陷自下而上发育上白垩统石门潭组,始新统八角亭组、宝石组、平湖组,渐新统花港组,中新统龙井组、玉泉组、柳浪组,上新统三潭组和更新统东海群(图1-b)。

其中,花港组和平湖组在整个凹陷分布最为广泛(张国华和张建培,2015;黄晓松等,2024;杨征等,2024),前者以砂岩为主,含少量砂泥互层以及煤层(杨征等,2024),后者为本次研究的重点层位,发育有大量泥岩和煤层,且泥岩以灰黑色为主,这是整个凹陷重要的烃源层,同时还发育有少量的细砂岩和粉砂岩(图1-b)。

2 样品分析与测试

本次测试样品为平湖组暗色泥岩,取自N1井、N2井、N3井、N4井(图1-c),共计19件。其中采样位置附近以暗色泥岩为主,发育煤层并富含植物碎屑(图2-b),偶见氧化色结核(图2-a),见生物扰动现象(图2-c)。另外,在岩心中可见灰色—红色泥岩,发育水平及波状粉砂岩纹层,夹极薄层煤(图2-d);见薄层细砂岩与粉砂岩、泥岩交互沉积,发育脉状—波状—透镜状复合层理,亦发育双黏土层构造(图2-e)、浪成沙纹层理;顶部以较纯净的细砂—中砂岩为主,发育双向交错层理及再作用面、脉状层理(图2-f,2-g)。综上,该泥岩样品应为潟湖或潮坪沉积。

本次测试由南京宏创地质勘查技术服务有限公司完成。元素检测采用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS),型号为Agilent 7900 ICP-MS。传统的全样总量分析法采用GB/T 14506.30-2010硅酸盐岩石化学分析方法: 44个元素量测定的标准执行,但由于分析时使用了氢氟酸,这会直接破坏硅酸盐矿物的晶体结构,从而使原地沉积的锶、钡等元素与陆源碎屑中该类元素混合,导致测试结果不准确。醋酸选择性提取分析方法流程是: 称取0.25 g样品研磨至200目,全部倒入50 mL离心管中,加入10%醋酸25 mL后在常温下振荡搅拌1 h,提取上清液稀释后利用ICP-MS检测相关元素。这种方法采用的稀醋酸主要起到2个方面的作用,首先它可以有效地分解以碳酸盐形式存在的锶、钡等化合物,其次其分子结构中的羧基可与沉积物中处于离子交换态的锶、钡等元素发生配位反应,且该方法基本不会提取重晶石中的钡离子(王爱华等,2020)。

3 实验结果

3.1 微量元素特征

使用传统的全样总量分析和醋酸选择性提取分析2种方法对样品分别进行分析,发现两者在微量元素的含量方面存在很大的差异。使用传统的全样总量分析法提取到的微量元素平均含量大于100 μg/g的元素有V(114.70 μg/g)、 Zn(100.02 μg/g)、Rb(152.27 μg/g)、Sr(143.57 μg/g)、Zr(105.56 μg/g)以及Ba(2759.45 μg/g)(附表1),而使用醋酸选择性提取法的结果中,微量元素平均含量大于100 μg/g 的元素只有Ba(103.14 μg/g)(附表2)。将测试结果与UC(上地壳)结果(Taylor and McLennan,1985; Cao et al., 2012)进行对比发现: 在通过传统的全样总量分析法提取的微量元素中,Be、Sc、Co、Cu、Zn、Ga、Rb、Nb、Mo、Hf、W、Pb、Th、U元素的比值接近于1,与上地壳的含量很接近; B、V、Ni、Cs、Ba、Tl、Bi元素的比值远大于1,相对于上地壳较为富集; Cr、Sr、Zr、Nb、Sn、Ta等元素的比值都远小于1,相较于上地壳相对亏损(附表3); 而通过醋酸选择性提取之后,除Bi元素的比值在1.57~2.53之间外,其余元素的比值均远小于1(附表4)。

除此之外,对比2种方法得到的相同元素的相对含量占比,发现2种方法提取的元素相对含量存在差异,其中,B、Sc、V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Rb、Sr、Ba元素采用醋酸选择性提取方法所得到的结果占优,其他元素都是采用传统的全样总量方法占优,甚至部分元素的占比高达0.98~0.99(表1)。造成较大差异的原因可能是采用醋酸提取法通常只提取了元素可交换态和碳酸盐态的部分,元素的铁锰氧化物态、有机—还原态和残渣态(陆源碎屑矿物)基本上不会被提取(王爱华等,2020)。

3.2 稀土元素特征

传统的全样总量分析法提取到的稀土元素含量(ΣREE)在115.18~290.38 μg/g之间(附表5),均值为182.11 μg/g,略高于北美页岩的173.21 μg/g(Haskin et al., 1968),表明稀土元素总体上相对富集。轻稀土元素(ΣLREE)含量在104.95~205.50 μg/g之间,平均值为165.18 μg/g。 重稀土元素(ΣHREE)含量在10.23~22.13 μg/g之间,平均值为16.93 μg/g。ΣLREE/ΣHREE值在7.33~10.88之间,平均值为9.90,高于北美页岩的7.44(NASC)(Haskin et al., 1968),表明轻稀土元素相较于重稀土元素更加富集。结合稀土元素配分模式(图3-a),得到了与前人(谢国梁等,2013;徐波等,2021;徐博等,2021)相似的结论,即平湖组泥岩在总体上呈现轻稀土元素相对富集、重稀土元素略微亏损的特征,具Eu正异常、Ce微弱负异常; 但Dy表现为正异常(图3-a),这与前人的结果不一致。

醋酸选择性法提取到的稀土元素含量远低于传统的全样总量分析法,其值在1.16~63.89 μg/g之间,平均为13.01 μg/g(附表6)。轻稀土元素含量在0.90~52.93 μg/g之间,平均为10.75 μg/g,重稀土元素含量在0.63~10.96 μg/g之间,平均为2.26 μg/g,两者整体上都远远低于北美页岩,但配分模式(图3-b)与传统的全样总量分析法提取到的稀土元素结果一致。ΣLREE/ΣHREE值在2.88~5.96之间,平均4.51。

4 地质意义

4.1 古盐度

在自然界中,元素Sr与Ba的化学性质相似,但随着水体的逐渐咸化,水体中的Ba²⁺与${\mathrm{S}\mathrm{O}}_{4}^{2-}$ 结合生成BaSO₄沉淀,而Sr的迁移能力比Ba强,在此过程中会继续运移到更远的海相沉积中(韩永林等,2007; 徐博等,2021), 因此前人认为记录在沉积物中的Sr丰度和Sr/Ba值与古盐度呈明显的正相关,可作为古盐度判别的指标(韩永林等,2007)。前人在判断沉积环境时,认为Sr/Ba<0.5为淡水(陆相)、0.5~1.0为半咸水(海陆过渡相)、>1.0为咸水(海相)(郑一丁等,2015;王旭影和姜在兴,2021;Rahman et al., 2022;武瑾等,2025;张锡楠等,2025;朱筱敏等,2025)。

在本研究中,传统的全样总量分析法所得Sr/Ba值在0.03~0.14之间,平均0.07(表2);醋酸选择性提取所得Sr/Ba值在0.25~3.74之间,平均1.03(表2)。根据上述Sr/Ba值判断标准,可以看出传统的全样总量分析法所得结论为平湖组沉积时期研究区整体处于淡水环境(图4-a),这与刘伟(2008)、周洁(2012)和谢国梁(2013)等学者认为西湖凹陷在平湖组沉积时期为半咸水—咸水环境的结论严重不符。醋酸选择性提取法所得结论为平湖组沉积早期为淡水—半咸水环境,中期为半咸水环境,中晚期为咸水环境,晚期为淡水—半咸水环境(图4-b),这与前人分析结果较为符合。显然,醋酸选择性提取的锶钡比(Sr/Ba-HAc)较全样总量的锶钡比(Sr/Ba-TTL)能更好地反映沉积时的水体盐度特征。据此,笔者认为研究区在平湖组沉积时期是偏向海陆过渡沉积环境和海相沉积环境,从早期到晚期古盐度发生多次变化。

4.2 古气候

某些微量元素的相对含量对古气候的变化较为灵敏,可以作为古气候的判别指标。Sr元素喜干,Cu元素喜湿,因此Sr/Cu值可以指示古环境的干湿变化,值越低对应环境越湿润(何利等,2018)。其中,Sr/Cu值为1.3~5.0指示温暖潮湿气候,5.0~10.0指示半潮湿—半干旱气候,大于10.0指示炎热干旱的气候(Rahman et al., 2022;Wang et al., 2024)。Rb/Sr值变化趋势与Sr/Cu值相反,值越小表明当时的环境越干旱,但在判定古环境时尚没有具体标准,结合前人研究结果(拜文华等,2019;徐波等,2021;Rahman et al., 2022),以Rb/Sr>1.0为温暖湿润的环境。在本研究中,传统全样总量分析法所得Sr/Cu值在2.87~6.84之间,平均值为4.60;Rb/Sr值在0.59~1.85之间,平均值为1.12(表3)。醋酸选择性提取方法所得Sr/Cu值在2.86~18.98之间,平均9.59;Rb/Sr值在0.01~0.11之间,平均0.06(表3)。

依据Sr/Cu值的变化,平湖组的气候经历了4次变化(图5)。传统的全样总量分析法表明,平湖组沉积早期为温暖湿润气候,早中期变为半湿润—半干旱气候,中期气候再次发生变化,逐步过渡到温暖湿润,中晚期变为半湿润—半干旱气候,晚期为温暖湿润气候(图5-a)。醋酸选择性提取方法的结果同样表明平湖组沉积时期经历了4次气候变化,平湖组沉积早期为温暖湿润气候,早中期变为干旱气候,中期气候逐步过渡到温暖湿润,中晚期变为干旱气候,晚期为温暖湿润气候(图5-b)。

4.3 氧化还原环境

沉积时水体的氧化还原环境是决定泥岩是否富有机质的条件之一。一些微量元素的含量对水体氧化还原条件的变化较为敏感,如在还原环境中更容易富集的元素为V、Cr、Th、Co、Sc、Ni、Mo、U等,因此一些元素的质量分数比值可以用来指示水体的氧化还原环境,常用到的比值有U/Th、δU、V/(V+Ni)、V/Cr、Ni/Co、U/Mo以及Ce异常等(Elderfield and Greaves,1982;吴朝东和储著银,2001;拜文华等,2019;沈文超等,2022)。

前人的研究认为, 在富氧环境中U/Th<0.75,还原环境中U/Th>1.25(徐波等,2021;徐博等,2021;沈文超等,2022)。传统的全样总量分析法所得U/Th值在0.20~0.44之间,平均值为0.25(表4)。醋酸选择性提取方法所得U/Th值在0.07~0.74之间,平均值为0.18。δU法的计算公式为: δU=U/[0.5×(Th/3+U)],在富氧的水体中δU<1,缺氧还原环境中δU>1(Wignall,1994)。在本研究中,传统的全样总量分析法所得δU值在0.74~1.14之间,平均0.84(表4)。醋酸选择性提取方法所得δU值在0.36~1.38之间,平均0.62(表5)。

V元素相较于Cr元素对水体的氧化还原条件更加敏感,在还原环境下其以有机络合物形式优先富集后沉淀下来,因此前人用V/Cr值以及V/(V+Ni)值来判别水体的氧化还原环境。其中,V/Cr<2.00指示水体为氧化环境,V/Cr值为2.00~4.25时指示过渡环境,V/Cr>4.25指示还原环境。Hatch和Leventhal(1992)提出,V/(V+Ni)>0.84为厌氧还原环境,V/(V+Ni)值在0.60~0.84之间为厌氧亚还原环境,V/(V+Ni)值在0.46~0.60之间指示贫氧环境,V/(V+Ni)<0.46为富氧环境。在本研究中,传统的全样总量分析法所得V/Cr值在0.61~2.14之间,平均1.44;V/(V+Ni)值在0.70~0.82之间,平均0.76(表4)。醋酸选择性提取方法所得V/Cr值在0.35~1.04之间,平均0.61; V/(V+Ni)值在0.28~0.63之间,平均0.42(表5)。

元素Ni与Co在不同环境下的赋存形式也不一样,其中Ni在还原环境下通常形成硫化物沉淀,在氧化环境中则以离子形式存在,而Co在氧化环境下以离子形式存在,还原环境下则以固溶体形式进入自生黄铁矿中(金艳和傅强,2013;拜文华等,2019)。因此,Ni/Co值可以作为判别氧化还原环境的指标,通常Ni/Co<5为氧化环境,Ni/Co值在5~7之间为贫氧环境,Ni/Co>7为缺氧环境。在本研究中,传统的全样总量分析法所得Ni/Co值在2.30~3.34之间,平均2.74(表4);醋酸选择性提取方法所得Ni/Co值为0.94~2.32,平均1.47(表5)。

稀土元素具有稳定性,是重要的沉积环境地球化学指标。Ce异常指标(Ce_anom)的计算方法为: Ce_anom=lg[3Ce_N/(2La_N+Nd_N)],其中Ce_N、La_N与Nd_N都是与北美页岩进行对比后的标准化值。Ce_anom>-0.1,表示Ce正异常,反映水体为缺氧环境; 反之,Ce_anom<-0.1,则为负异常,反映水体为氧化环境(Elderfield and Greaves,1982;谢国梁等,2013)。在本研究中,传统的全样总量分析法所得Ce_anom值在-0.08~0.08之间,平均值接近0(表4);醋酸选择性提取方法所得Ce_anom值为-0.09~0.01,平均值为-0.05(表5)。

综合上述分析发现,2种方法在判断氧化还原环境方面所得结果虽然略有差异,但是两者所得结论却是相同的(表4;表5),均指示平湖组泥岩沉积时水体的氧化还原程度在贫氧—富氧之间,整体环境偏氧化。整个平湖组沉积时期,西湖凹陷BW地区沉积环境发生多次改变,整体上表现为淡水(温暖湿润)—咸水(干旱)—半咸水(半干旱)—咸水(干旱)—淡水(温暖湿润)的变化,且在整个沉积时期处于相对偏氧化环境。古气候与古盐度变化之间存在相关性,依据两者的变化推测研究区在平湖组沉积早期和中晚期存在规模较大的海侵(图4;图5)。

5 结论

1)采用醋酸选择性提取和全样提取2种方法对西湖凹陷BW地区始新统平湖组泥岩的微量与稀土元素进行分析时,由于醋酸选择性提取方法可以剔除陆源碎屑的影响,所以采用该方法所得元素质量分数整体上远低于传统的全样总量分析法。总体上,2种方法所得稀土元素特征一致,表现为轻稀土元素相对富集、重稀土元素略微亏损,具Eu正异常、Ce微弱负异常。

2)西湖凹陷BW地区平湖组沉积时期古环境共发生4次变化,其中平湖组沉积初期处于温暖湿润的淡水环境,早中期为干旱的咸水环境,中期转变为温暖湿润的半咸水环境,中晚期是干旱的咸水环境,晚期则是温暖湿润的淡水环境。整个平湖组沉积时期,BW地区水体都处于相对偏氧化的环境。

3)对比2种样品提取方法,认为醋酸选择性提取法在区分陆相与海相沉积环境时具有较大的优势。西湖凹陷BW地区在平湖组沉积时期,除早期与晚期为淡水环境外,大部分沉积时期都处于海陆过渡环境或海相环境。

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基金资助

*国家自然科学基金项目(42172108)

中国科学院地质与地球物理研究所多圈层作用油气富集理论项目(THEMSIE04010105)