三峡水库重庆主城段汛期水-气界面CO₂与CH₄通量变化及其影响因素

CO₂ and CH₄ Fluxes Variation across Water-Air Interface and Influencing Factors in Chongqing’s Central Urban Area of the Three Gorges Reservoir During the Flood Season

摘要

三峡水库重庆主城段位于三峡水库的变动回水区，具有天然河道和水库的双重特性，温室气体排放特征相关研究不足。为探究三峡水库重庆主城段水-气界面二氧化碳（CO₂）、甲烷（CH₄）通量变化及其影响因素，本研究于2020年6月、9月在三峡水库重庆主城段李家沱、大溪沟、寸滩、唐家沱、郭家沱分别采集表层、底层水样，运用薄边界层模型法估算水-气界面CO₂、CH₄通量，采用δ¹³C、N/C及同位素多元混合源解析模型研究颗粒有机碳（POC）来源及其贡献率。结果表明，研究期间三峡水库重庆主城段水-气界面CO₂、CH₄通量均表现为“源”的特征，CO₂通量6月（1 880.25±366.75 μmol·m^-2·h^-1）显著高于9月（992.74±225.27 μmol·m^-2·h^-1），CH₄通量9月（3.55±0.36 μmol·m^-2·h^-1）显著高于6月（2.26±0.59 μmol·m^-2·h^-1）。另外，水体δ¹³C-POC的变化范围为-24.27‰~-26.67‰，月份间无明显差异；水体POC主要来自陆源（72±13）%，其次是自源（25±13）%。影响该区域水-气界面CO₂、CH₄通量的主要因素分别为水体溶解性无机碳（DIC）和颗粒有机碳（POC），2020年8月陆源输入的大量异源性有机碳（OC）成为该时期CH₄通量较高的原因。

Abstract

The central urban section of Chongqing within the Three Gorges Reservoir is located in the fluctuating backwater area, which exhibits the dual characteristics of a natural river and a reservoir. However, the understanding of its greenhouse gas emissions remains insufficient. To investigate the changes of carbon dioxide (CO₂) and methane (CH₄) fluxes at the water-air interface, surface and bottom water samples were collected in Lijiatuo, Daxigou, Cuntan, Tangjiatuo and Guojiatuo in Chongqing’s central urban area of the Three Gorges Reservoir in June and September 2020, respectively. The CO₂ and CH₄ fluxes at the water-air interface were calculated using the thin boundary layer (TBL) model estimation method. The sources and their contributions of particulate organic carbon (POC) were investigated using δ¹³C, N/C and isotope multiple mixed source analysis. The results show that the CO₂ and CH₄ fluxes at the water-air interface show “source” characteristics in the study area. The CO₂ flux (1 880.25±366.75 μmol·m^-2·h^-1) in June were significantly higher than that in September (992.74±225.27 μmol·m^-2·h^-1), and the CH₄ fluxes at the water-air interface were significantly higher in September (3.55±0.36 μmol·m^-2·h^-1) than that in June (2.26±0.59 μmol·m^-2·h^-1)．In addition, the range of δ¹³C-POC variation in the aquatic system is from -24.27‰ to -26.67‰, with no significant differences observed between months. The POC was mainly from the terrestrial sources (72±13)%, then from the autogenous sources (25±13)%. The main factors affecting the CO₂ and CH₄ fluxes at the water-air interface in this region were dissolved inorganic carbon (DIC) and particulate organic carbon (POC) in the water. In August 2020, the large influx of exogenous organic carbon (OC) from terrestrial sources became the main reason for the higher CH₄ flux.

Graphical abstract

关键词

三峡水库 / 温室气体 / 水-气界面通量 / 稳定同位素 / 影响因素

Key words

the Three Gorges Reservoir / greenhouse gas / water-air interface flux / stable isotope / influencing factors

0　 引 言

甲烷（CH₄）和二氧化碳（CO₂）作为温室气体（GHG）中最重要的组成部分^{[1, 2]}，自18世纪中叶以来分别增长了262% 和 149%，并且还在持续增长中^[3]。大气温室气体富集引发了许多问题，包括全球变暖和相关的生态破坏^[4]。联合国政府间气候变化专门委员会（IPCC）报告显示，随着温室气体不断进入到大气中，全球升温可能在未来10~30年内达到1.5 ℃^[5]，这无疑增加了自然和人类系统的气候相关风险。因此，来自各种生态系统的温室气体排放已成为生态学和全球变化研究的关键问题之一^[1,6]。

近年来，有研究发现内陆水体是全球温室气体的重要来源^[7~9]，水库排放温室气体的全球变暖潜能值相当于人类活动总排放量的7%^[10]，水库已经成为全球温室气体一个不可忽视的来源。筑坝蓄水具有水力发电、航运、防洪、灌溉、水资源供给、旅游等多种社会服务功能，但筑坝蓄水将淹没土地、改变河流水文情势与水沙过程，改变其影响区域的CO₂、CH₄等温室气体源汇状态。水库作为内陆水域生态系统的重要组成部分，是全球重要的碳处理、运输和埋藏场所，也是CO₂、CH₄的重要来源^[10~12]。淡水生态系统中CH₄的来源可分为内源和外源两种。在厌氧条件下，产CH₄菌分解利用沉积物中的有机碳而产生CH₄^[13]，即为内源；降雨时，近岸土壤中的CH₄随径流输入，以及邻近湿地CH₄输入^[14]，即为外源。而水体中溶存CO₂的来源也可分为内源和外源。内源主要指微生物分解河流水体和河床沉积物中有机碳产生的CO₂和水生生物呼吸作用所产生的CO₂，以及水体中在有氧条件下CH₄被甲烷氧化菌氧化生成的CO₂^[15，16]；外源主要是通过降雨径流带入河流的由陆源有机质降解和植物根系呼吸作用产生的CO₂，同时地下水中溶解性CO₂的输入以及少量碳酸盐沉降等^[17，18]。河流水库中碳的来源、转移、排放是一个复杂、动态的生物地球化学过程，由于流域地理特征、植被及人类活动的差异，这一过程受到环境、生物、水文等多种因素共同作用。这导致了河流水库中的碳排放研究存在较大的不确定性，呈现显著的时空变异性。

三峡水库作为世界上最大的河道型水库之一，其控制流域面积约为100万km²，高水位（175 m）时，水库水面面积约为1 084 km^2[19]。自2003年三峡水库蓄水后，库区河段由天然河道转变为河道和季节性水库，河流原有的碳输移过程发生变化，碳循环过程更加复杂。作为典型的河道型水库，三峡水库受水库调度的影响，水动力特性在空间上有显著差异，在纵向梯度上呈现由河流向湖泊过渡的特征，水库水生态环境发生显著改变。按照传统的湖沼学对水库分区的概念，三峡水库大致可以分为几个典型的区域：变动回水区、河流区、过渡区、湖泊区^[20]，重庆主城段位于变动回水区。水库变动回水区是指正常蓄水位末端与最低水位回水末端之间的河段，具有天然河道和水库的双重特性，汛期呈现天然河道的特性，枯水期呈现水库特性^[21]。目前，已有不少学者对三峡库区不同区段开展了温室气体排放研究，这些研究主要集中于三峡库区支流澎溪河^[22]、磨刀溪^[23]、香溪河^[24]，以及库区干流库首等区段^[25~27]，研究发现库中河流过渡区域CH₄通量较高。对于重庆主城段等变动回水区而言，其水流条件、冲淤特性及河床演变规律发生改变，变动回水区受壅水作用影响可能会导致泥沙淤积，导致该区域的温室气体排放特性十分复杂。

本研究以三峡水库重庆主城段为研究对象，运用薄边界层（thin boundary layer，TBL）模型法估算水-气界面CO₂、CH₄通量，探讨三峡水库重庆主城段在汛期水-气界面CO₂、CH₄通量变化特征及其影响因素。相关研究结果可望为揭示温室气体源汇变化的生物地球化学过程与机制提供依据。

1　 材料与方法

1.1　研究区域概况及样品采集

本研究选取三峡库区重庆主城段为研究对象，采样点位含4个长江干流采样点李家沱、寸滩、唐家沱、郭家沱，含1个长江支流点位大溪沟（图1），详细的采样点信息见表1。其中，寸滩和唐家沱点位之间有重庆市鸡冠石污水处理厂和唐家沱污水处理厂。鸡冠石污水处理厂是重庆市最大的污水处理厂，覆盖长江南岸，处理量为800 000 m³/d。唐家沱污水处理厂处理重庆城区长江北岸污水，处理量为400 000 m³/d。

本研究于2020年6月和9月进行现场采样，6—9月属于三峡水库的水位变动期，采样期间水位波动较大。采样研究期间的水位流量数据来自长江三峡集团有限公司，同期水文情况如图2所示。采样点均位于河道中泓线，使用5 L有机玻璃采水桶收集0.5 m表层水和底层上覆水（无干扰沉积物），将采集的水样低温储存，当天运回实验室。采水期间使用多功能水质参数仪（YSI6600型，YSI公司）现场测量水体的pH（精度：0.01）、温度T（精度：0.01 ℃）和溶解氧DO（精度：0.01 mg/L），利用手持气象风速仪（NK3500型，NK公司）监测气温（精度：0.1 ℃）、风速（精度：0.1 m/s），具体监测结果见表1。现场采用顶空平衡法收集水体中CO₂、CH₄气体^[28]，储存于密封气袋中。采用CO₂、CH₄碳同位素气体分析仪（G2201-i型，Picarro公司）检测CO₂、CH₄气体浓度（精度：0.2×10^-6）。

1.2　主要理化指标

现场采集的水样用预处理（450 ℃灼烧4 h）后的GF/F膜（0.45 μm，25 mm，Whatman公司）过滤。将处理后的样品送厦门海洋局第三海洋研究所测定颗粒有机碳（POC）浓度和同位素及N/C比值，δ¹³C-POC 测试结果采用 V-PDB（Vienna Pee Dee Belemnite） ^[29] 进行标准化。滤液用总有机碳分析仪（CD-800型，杭州启鲲公司）测定溶解性有机碳（DOC）和溶解性无机碳（DIC）浓度（精度：0.05 mg/L）。氨氮（NH₄⁺-N）的测试参考《水和废水监测和分析方法》（第四版）^[30]。

1.3　水体颗粒有机碳源解析

本研究采用δ¹³C-POC值和N/C比值计算不同端元对POC的贡献，通过同位素混合模型（Simmr包在R语言4.0.3中运行）定量估算POC不同来源的占比。端元采用C3植物、C4植物、近岸土壤、浮游生物为来源分类，来源划分范围参考文献^[31]。陆源POC贡献由C3植物、C4植物、近岸土壤获得，自源POC贡献由浮游生物贡献^{[32, 33]}。

1.4　数据处理

1） 计算水-气界面CO₂、CH₄扩散通量

根据Fick第一定律^[34],采用薄边界层模型估算法计算水-气界面CO₂、CH₄扩散通量：

F=k_x\left(c_{\mathrm{w}\mathrm{a}\mathrm{t}\mathrm{e}\mathrm{r}}-c_{\mathrm{a}\mathrm{i}\mathrm{r}}\right)(1)

式中：F（μmol·m^-2·h^-1)）为水-气界面CO₂、CH₄气体扩散通量；k_x （cm/h）为气体传质系数；c_water（μmol/L）为溶存于水体中的温室气体浓度；c_air（μmol/L）为水面表层大气环境中的温室气体浓度。

水-气界面气体传输过程，易受到水-气交界面（水体、气体）紊动混合程度的干扰。水-气界面气体传质系数k_x （cm/h），一般可表示为^[34]：

k_x=k_{\mathrm{600}}{\left(\frac{S_{\mathrm{c}}}{\mathrm{600}}\right)}^{-x}(2)

式中：x为调整系数，当风速小于等于3.6 m/s时，x取2/3；当风速大于3.6 m/s时，x取0.5^[35]；k₆₀₀（cm/h）为水体温度20 ℃、Schmidt数（S_c）600时的标准气体交换系数。

对CO₂、CH₄的S_c 计算公式如下^[34]：

S_c(\mathrm{C}{\mathrm{O}}_{\mathrm{2}})=\mathrm{1}\mathrm{911.1}-\mathrm{118.11}T+\mathrm{3.452}\mathrm{7}{T}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.041}\mathrm{32}{T}^{\mathrm{3}}(3)

S_{\mathrm{c}}(\mathrm{C}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}})=\mathrm{1}\mathrm{897.8}-\mathrm{114.28}T+\mathrm{3.290}\mathrm{2}{T}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.039}\mathrm{061}{T}^{\mathrm{3}}(4)

式中：T（℃）为水-气界面的摄氏温度，通常取气温。

2） 计算水体滞留时间

水体滞留时间的计算公式为^[36]：

\mathrm{H}\mathrm{R}\mathrm{T}=\frac{V}{Q}(5)

式中：HRT（d）为水体滞留时间；V（亿m³）指水库或库湾的有效容积；Q（m³/d）指入库流量。

1.5　数据统计与分析

测试和计算所得的数据均导入SPSS 27软件进行统计分析。运用夏皮洛-威尔克（Shapiro-Wilk, S-W）检验判断其正态分布特征，对于符合正态分布特征的数据采用独立样本t检验进行差异性分析与Pearson相关性分析；反之，则采用独立样本非参数检验进行差异性分析与Spearman相关性分析。运用Origin 2021软件绘图。采用ArcGIS 10.8软件绘制研究区域地理位置图。

2　 结 果

2.1　水体理化指标

表2为采样期间三峡水库重庆主城段水体理化指标变化情况。水体表、底层理化指标均无明显差异，但部分指标月份间差异显著。水体DO浓度在6、9月均值分别为7.62±0.05、8.17±0.14 mg/L，差异性分析结果显示，9月显著大于6月。其他理化指标在研究期间内月份间差异不显著。水体NH₄⁺-N浓度总体介于0.09~0.24 mg/L之间；水温总体介于22.00~25.60 °C之间；水体pH值总体介于7.66~8.20之间。

2.2　水体碳素形态及时空分布特征

三峡水库重庆主城段水体碳素形态及其变化如图3所示。研究期间，水体表、底层各形态碳素差异不显著（P>0.05），但月份之间差异显著（P<0.05）。9月水体DOC浓度显著高于6月（图3A）；6、9月水体DOC浓度均值分别为（1.77±0.47）mg/L、（2.73±0.80）mg/L。而水体POC浓度无明显变化（图3B）；水体DIC浓度6月显著高于9月（图3C），6、9月水体DIC浓度变化范围分别为94.28~126.73、52.86~67.87 mg/L。水体DOC/POC比值表示河流输运的有机碳中DOC和POC的比值。6、9月，水体DOC/POC比值变化范围分别为1.36~8.18、1.98~7.27（图3D），均大于1，表明在河流水体有机碳中，DOC比POC占比更大。

2.3　水体CO₂、CH₄浓度变化特征

三峡水库重庆主城段研究断面溶存于水体的CH₄浓度9月显著高于6月，9月水体CH₄浓度变化范围为0.11~0.23 μmol/L，均值为0.13±0.04 μmol/L（图4A）。6月CO₂平均浓度为58.09±7.10 μmol/L，9月CO₂平均浓度为39.68±5.19 μmol/L，总体介于33.77~71.14 μmol/L之间（图4B）。

差异性分析结果显示，三峡水库重庆主城段6月水体CO₂浓度显著高于9月（图4B），而水体CH₄浓度呈现相反的趋势（图4A）。n(CH₄)/n(CO₂) （摩尔比）表明整个水生生态系统中碳代谢相关关系特征，如CH₄产生、氧化与CO₂产生等^[13]。

本研究中，三峡水库重庆主城段9月水体n(CH₄)/n(CO₂)显著高于6月（图4C），推测9月的水体存在强烈的产甲烷过程。9月水体n(CH₄)/n(CO₂)变化范围为0.002 4~0.006 4，均值为0.003 3±0.001 1。

2.4　水-气界面CO₂、CH₄通量变化特征

研究期间，三峡水库重庆主城段水-气界面CO₂、CH₄通量变化特征如图5所示。水-气界面CO₂通量6月变化范围为1 546.99~2 494.98 μmol·m^-2·h^-1，均值为1 880.25±366.75 μmol·m^-2·h^-1；9月CO₂通量变化范围为784.69~1 282.78 μmol·m^-2·h^-1，均值为992.74±225.27 μmol·m^-2·h^-1。研究区域6月水-气界面CH₄通量变化范围为1.40~3.04 μmol·m^-2·h^-1，均值为2.26±0.59 μmol·m^-2·h^-1；9月CH₄通量显著上升，变化范围为3.32~4.17 μmol·m^-2·h^-1，均值为3.55±0.36 μmol·m^-2·h^-1。监测期间，三峡水库重庆主城段水-气界面CO₂、CH₄通量均为正值，表现为“源”的特征。差异性分析结果显示，水-气界面CO₂通量呈现出6月显著高于9月的特征（图5A）。相反，水-气界面CH₄通量呈现出9月显著高于6月的特征（图5B）。

2.5　水体POC稳定同位素特征及其源解析

如图6A所示，研究期间三峡水库重庆主城段n_N/n_C（摩尔比）介于0.077~0.133之间，6月和9月的n_N/n_C无显著差异。所有样品中的 δ¹³C-POC 值在-24.27‰~-26.67‰ 之间，均值为（-25.05±0.51）‰，6月和9月的δ¹³C-POC 值差异不显著。此外，根据稳定同位素混合模型，推测三峡水库重庆主城段水体POC主要来自C3植物（42±11）%，其次来自浮游生物（25±13）%，土壤（18±3）%和C4植物（12±3）%（图6B）。水体POC主要来自陆源（72±13）%，其次是自源（25±13）%，见图6C。

2.6　水-气界面CO₂、CH₄通量和浓度影响因素

水库温室气体的产生和排放是一个复杂的生物化学过程，对生物化学物理因素较为敏感。为了分析三峡水库重庆主城段水-气界面CO₂、CH₄通量的主要影响因素，将环境要素与水-气界面CO₂、CH₄通量进行线性拟合，如图7所示。由图7A~C可知，CO₂通量与DIC（P<0.01）、水温T（P<0.05）呈显著正相关，与DO呈显著负相关（P<0.001）。由图7E~H可知，CH₄通量与TOC（P<0.05）、DO（P<0.05）、水温T（P<0.01）呈显著正相关，与DIC（P<0.05）呈显著负相关，而与其余因子的相关性较弱或几乎没有相关性。9月水体CO₂、CH₄浓度分别与DOC（P<0.05）、POC_T/POC_A（陆源POC浓度/自源POC浓度，P<0.01）比值均呈显著正相关（图8A、B）。

3　 讨 论

3.1　三峡水库温室气体排放特征

河流生态系统中的碳主要来源于流域内的陆地碳输入，这些碳一部分埋藏于河流沉积物中，一部分随水流入海洋，还有一部分则在输移过程中参与水体生物地球化学循环，生成CO₂和CH₄，排放进入大气中。 三峡水库由于受到“蓄清排浑”的调度运行影响，水文、水生态环境等时空要素差异显著。整体上，库中干流水-气界面CH₄通量高于库首和库尾（表3），其原因可能是三峡水库为河道型水库，从库尾到库中，水流流速逐渐放缓，有利于泥沙沉降，而泥沙颗粒表面吸附的大量陆源有机物能够有效促进CH₄生成^[37~39]。

3.2　水-气界面CO₂、CH₄通量影响因素

根据本文的结果，研究区域内水-气界面CO₂通量6月整体高于9月，而水-气界面CH₄通量则呈现相反的现象； CO₂通量与DIC、水温T、呈显著正相关，与DO呈显著负相关；CH₄通量与TOC、DO、水温T呈显著正相关，与DIC呈显著负相关；9月水体CO₂、CH₄浓度分别与DOC、POC_T/POC_A值呈显著正相关；而水体温度T和DO浓度在月份上无显著差异。因此，推断水体温度T和DO浓度并不是引起本研究变动回水区水-气界面CO₂、CH₄通量在月份上差异的主要影响因素。

变动回水区是水库最高水位和最低水位的两个回水区末端之间的河段，同时具有水库和河道的双重特性^[46]。三峡水库的变动回水区主要位于江津到涪陵区段。左岸同时受到嘉陵江汇合以及水库调度的影响，尤其是长江干流和嘉陵江支流洪水期不一致时，水位互相顶拖，流速减小，使泥沙在嘉陵江支流河口浅滩或者干流下游寸滩等地淤积^[47]。本次采样点位均位于三峡水库变动回水区的重庆主城段，点位包括支流的大溪沟，干流的重庆李家沱、寸滩点位以及寸滩以下的郭家沱和唐家沱。整体上，干流的POC浓度显著高于支流，支流大溪沟点位的水体CO₂浓度显著高于其他干流点位，推测是由于该点位DOC浓度显著高于其他点位所致。经过2020年8月重庆特大洪水后，部分POC经微生物降解后转化为DOC，导致9月DOC浓度显著增加。此外，郭家沱点位的POC及DOC浓度高于唐家沱，推测是由于该江段的地势起伏较大，两个点位的江面是铜锣峡，最窄处宽度仅约250 m^[48]。从唐家沱到郭家沱点位，水体CH₄浓度显著下降（6月均值从0.12 μmol/L下降至0.08 μmol/L，9月均值从0.17 μmol/L下降至0.11 μmol/L），而CO₂浓度呈现相反的特征，推测是由于河道变窄对有机颗粒物的输移造成了一定的影响。2020年6月采样期，寸滩水文站的水位为167 m，流量为16 600 m³/s；2020年8月，重庆主城区经历了特大洪水，该水文监测站在此期间最高水位191.55 m，洪峰流量73 000 m³/s；2020年9月采样期，该水文站的水位和流量分别为170 m、20 500 m³/s。汛期径流将大量土壤有机质带入河流中，洪水过后，陆源POC贡献了三峡库区重庆主城段水体主要的CH₄。Zhang等^[49]在研究金沙江梯级水库时也发现，陆源POC通过汛期径流向河流输入，一定程度上推动CH₄积累，可能是控制CH₄产生和排放的关键因素。但由于水体中存在CH₄氧化现象，本研究未发现POC与水-气界面CH₄通量显著相关。

已有研究表明，水中DOC的来源主要为土壤有机物降解^[50]以及人为源的排放（污水排放）^{[51, 52]}等，且DOC对水体CO₂的产生和排放起着至关重要的作用^[53，54]。本研究中水-气界面CO₂通量与DOC浓度无明显相关性（图7D），与DIC浓度相关性明显（图7A）。分析其原因，推测DIC是CO₂更直接的来源，较高的DIC浓度意味着水中CO₂溶解度因气候变化等外界因素增加，进而增加水-气界面CO₂扩散通量。水体中CO₂和CH₄的扩散不仅受水体理化指标影响，还取决于水-气界面气体的浓度梯度和气体的传质速率。Lilley等^[55]研究源头溪流时发现，CH₄气体会从流速较大的河段排出，又会在流速较低的河段重新补充到溪流中去。Keller等^[56]研究发现，频繁的水位变化致使静水压力改变，影响气泡的比率，进而影响CH₄气体排放量。由于本研究采样期间是汛期，三峡水库处于河流状态，较大的流速打破了水体原有的气液平衡，增强了水体扰动，从而影响水-气界面气体传输过程。

目前的数据只能从宏观层面揭示三峡库区重庆主城段水-气界面CO₂、CH₄通量的时空差异，尚有一些不足之处，未来可从微观层面进一步研究水库碳通量变化及其控制因素。

4　 结 语

本文研究了三峡水库重庆主城段水体CO₂、CH₄浓度和水-气界面CO₂、CH₄通量的变化特征，并探讨了水-气界面CO₂、CH₄通量变化的影响因素，结果显示：

1） 水体表、底层DOC、DIC浓度差异不显著，但月份之间差异显著；9月水体DOC浓度明显高于6月，水体DIC浓度呈现相反的特征；干流POC浓度显著高于支流。

2） 水-气界面CO₂、CH₄通量均为正值，表现为“源”的特征；水-气界面CO₂通量6月明显高于9月，水-气界面CH₄通量呈现相反的特征。

3） 水体CO₂的产生和排放分别受到DOC、DIC浓度的影响；2020年8月洪水过后，陆源POC贡献了9月三峡库区重庆主城段水体主要的CH₄。

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基金资助

国家自然科学基金(42107273)

水利部重大计划项目(SKS-2022081)

重庆市研究生联合培养基地项目(JDLHPYJD2018001)