缺陷对脉冲电压下介电材料真空沿面绝缘性能的影响

Influence of Defect on the Vacuum Surface Insulation Performance of Dielectric Materials under Impulse Voltage

摘要

利用正电子湮没寿命谱技术研究了缺陷对脉冲电压下介电材料真空沿面绝缘性能的影响。基于晨光号加速器开展了四种介电材料真空沿面耐压考核实验，分析了四种材料的真空沿面绝缘性能。研究结果表明，正电子湮没平均寿命越长，介电材料的真空沿面耐压性能越差。利用正电子湮没平均寿命量化了材料中的缺陷信息。分析认为，缺陷的存在引起材料介电常数突变，同时缺陷易于捕获自由载流子，加剧材料表面电荷集聚，导致材料真空沿面局部电场畸变，造成介电材料真空沿面绝缘失效。

Abstract

The influence of defects on the insulation properties of dielectric materials along the vacuum surface under pulse voltage was studied by positron annihilation lifetime spectroscopy (PALS). The Chenguang accelerator tested the insulation properties of four kinds of materials along the vacuum surface. The results show that the longer the average lifetime of positron annihilation, the worse the voltage-withstanding performance along the vacuum surface of dielectric material. The defect information in the material can be quantified by the average lifetime of positron annihilation. Our analysis suggests that the presence of defects is a key factor in the reduced insulation performance along the vacuum surface of dielectric materials. Defects on the dielectric material’s surface cause the material’s dielectric constant to change, and defects can easily capture free carriers, arouse surface charge accumulation, and enhance the local electric field.

Graphical abstract

关键词

正电子湮没寿命 / 缺陷 / 电荷集聚 / 沿面闪络 / 脉冲电压 / 介电材料

Key words

positron annihilation lifetime / defect / charge accumulation / surface flashover / pulse voltage / dielectric material

0　 引 言

固体绝缘材料作为脉冲功率装置负载区域真空绝缘支撑，需承受数百千伏甚至数兆伏高压。材料真空沿面绝缘成为脉冲功率装置的薄弱环节^[1，2]。固体绝缘材料的真空沿面闪络是脉冲功率装置真空系统中典型的绝缘失效现象，严重影响装置运行可靠性。脉冲电压下，绝缘材料内部缺陷的存在会引起局部电场畸变、加速绝缘老化、降低绝缘寿命，甚至引起绝缘材料体击穿，造成严重漏、放电事故^[1]。绝缘材料中缺陷数量越多、尺寸越大，材料的沿面绝缘性能就越差。因此，了解掌握材料中的缺陷信息对提高绝缘材料的沿面耐压性能至关重要。

表面电荷积累是引发绝缘材料沿面绝缘失效的关键因素。电荷积累的主要原因是材料内部存在或深或浅的陷阱，因此，空间电荷的集聚行为与材料内部陷阱密度、能级分布具有密切关系。研究表明，绝缘材料中的深、浅陷阱分别是由其化学、物理缺陷造成^[3，4]。固体绝缘材料同时存在晶区与非晶区，拓扑结构并非周期性排列，更容易形成缺陷。此外，绝缘材料长期运行（老化）造成分子链纠缠、交叉、卷绕或引入杂质，导致材料能带中形成局域态能级，即缺陷或陷阱，易于捕获自由载流子^[4~7]。研究人员提出了热刺激电流法（TSC）^[8~12]、等温表面电势衰减理论（ISPD）^[13~18]、光刺激放电法（PSD）^[19]和电声脉冲法（PEA）^[20]等多种缺陷信息测量表征方法。通过直接或间接计算得到材料电子、空穴陷阱分布信息成为研究绝缘材料表面陷阱能级、密度分布，电荷集聚/消散行为的主要手段。

正电子作为电子的反粒子，对材料缺陷非常灵敏，在热运动过程中，正电子与缺陷相互作用，可能导致正电子被一个局域态(缺陷)捕获^[21]，并与电子湮没产生γ光子。缺陷处的电子密度较低，导致正电子寿命增长。正电子湮没技术在聚合物绝缘材料和半导体材料微观结构与性能研究中具有广泛应用^[21~24]。因此，本文利用正电子湮没寿命谱技术分析了绝缘材料缺陷信息，结合不同绝缘材料真空沿面闪络实验，得到了缺陷与材料真空沿面闪络性能的关系。实验用正电子是通过²²Na放射源β⁺衰变产生，正电子能量在0~545 keV连续分布。根据（1）式，当样品密度为1 g·cm^-3介质时,正电子平均注入深度在百微米量级^[21]。

\alpha \approx \mathrm{17}\frac{\rho }{E_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}^{\mathrm{1.3}}}（1）

式中：\rho（g·cm^-3）为材料密度，E_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}（MeV）为从放射源发出的正电子最大能量。

1　 实验部分

1.1　样品

样品选用四种常规固体绝缘材料，分别为聚碳酸酯（PC）和丙烯腈-丁二烯-苯乙烯（ABS）共聚物和混合物（PC+ABS）、聚对苯二甲酸乙二醇脂（PET）、聚四氟乙烯（PTFE）、交联聚苯乙烯（CLPS）。其中PC+ABS、PET、PTFE为深圳全达新材料有限公司生产，CLPS为美国进口（Rexolite-1422）。

1.2　实验测试及方法

1.2.1　真空沿面闪络实验

固体绝缘材料真空沿面闪络实验是以晨光号加速器为平台，水、真空绝缘隔板为实验对象，开展全尺寸绝缘耐压考核实验。其中，真空绝缘隔板采用外直径470 mm，内孔直径70 mm，厚50 mm的环状隔板，图1展示了实验平台结构局部剖面图。由于二极管工作在真空环境中，无法通过电容分压器或电阻分压器直接获取二极管阴极上的电压波形，因此，本文仅采用电流波形作为判读依据，并以水线输出末端电压作为加载在真空绝缘隔板上的电压。通过安放在绝缘隔板前后的Rogowski电流线圈，测量输出、负载电流波形判断绝缘隔板真空沿面绝缘失效与否。绝缘隔板前、后Rogowski电流线圈通过标准电流线圈（Pearson P410）标定，标定灵敏度分别为14.4 kA/V和9.64 kA/V。

实验过程，将加工好的绝缘隔板清洗后晾干，安装于加速器负载区域去离子水、真空界面处，抽真空至5.0×10^-3 Pa。开始对Marx发生器进行充电，从±40 kV开始施加电压，每个电压等级下加载三次（每次间隔10 min），若电流波形一致，则继续提高Marx发生器充电电压，间隔为±5 kV，直到负载电流波形较水线输出电流波形出现明显畸变，此时水线输出电压即记录为材料的闪络电压（flashover voltage, V_f）。

1.2.2　正电子湮没寿命实验

正电子湮没寿命是在武汉大学湖北省核固体物理实验室测试完成，样品尺寸为15 mm×15 mm×3 mm（两块），样品与²²Na放射源呈“三明治”夹心结构放置。通过BaF₂探测器收集湮没γ光子信号，即可得到待测样品的正电子湮没寿命谱，实验中每种待测样品正电子湮没寿命谱总计数为1.0×10⁸。通过PATFIT解谱软件得到材料的正电子湮没寿命分量，具体测量及解谱过程可参考文献[21]。

2　 结果与讨论

四种绝缘材料在不同电压等级下负载电流波形与水线输出电流波形变化结果如图2所示。图2（a）中，当Marx充电电压为±75 kV时，PC+ABS材料负载电流波形主峰后沿较水线输出电流波形明显畸变，此时水线输出电压680 kV，记为该材料沿面闪络电压。PET与PC+ABS材料沿面耐压性能相当，图2（b）展示了当Marx充电电压为±75 kV时，PET材料负载电流波形与水线输出电流波形变化。同样在主电流波形后沿发生畸变，此时水线输出电压700 kV，记为该材料沿面闪络电压。

图2（c）和图2（d）展示了当Marx分别充电±50 kV、±40 kV时，PTFE、CLPS两种材料负载电流和水线输出电流波形变化。类似的判断方法，得到PTFE、CLPS材料的真空沿面闪络电压分别为330 kV和350 kV。这里需要明确一点，由于缺少匹配电阻，导致水线输出的电流、电压波形缺乏一致性，为沿面绝缘失效的判定增加难度。因此，为保证输出电流、电压波形的一致性，后期实验将在水线输出端加装匹配电阻。

固体绝缘材料的表面耐烧性能在一定程度上也反映了材料的绝缘性能。材料耐烧蚀，则其表面不易形成放电通道；否则，材料表面易形成放电通道。实验前后四种材料表面烧蚀情况如图3所示，图3（a）~（d）为实验前四种样品表面形貌，图3（e）~（h）为实验后四种样品表面形貌，由左至右分别为PC+ABS、PET、PTFE、CLPS。PC+ABS和PET两种材料表面烧蚀碳化严重，沿面闪络通道非常明显。材料PTFE和CLPS沿面闪络通道肉眼可见，且始于中央阴极三结合处，碳化痕迹较PC+ABS、PET轻微，这可能与实验次数相关，PC+ABS和PET分别进行了23、30发次，而PTFE、CLPS仅分别进行了9、11发次。从表面烧蚀情况分析，四种材料的耐烧蚀性能均比较差。

利用PATFIT解谱软件得到四种绝缘材料的正电子湮没平均寿命结果（τ_av）如表1所示，第一寿命分量（τ₁ ）为正电子与材料中自由电子形成的p-Ps湮没寿命，为125.00 ps，第二寿命分量（τ₂）为自由正电子湮没，第三寿命分量（τ₃）为正电子在材料缺陷态中的湮没寿命。I₁、I₂、I₃分别为三个寿命分量对应的强度。正电子湮没寿命越长说明材料中缺陷尺寸越大，强度越高说明材料中对应尺寸缺陷数量越多，即缺陷密度越高。因此，本文利用正电子湮没平均寿命从整体上量化四种材料中的缺陷信息。正电子湮没平均寿命计算公式如（2）式所示。

τ_av=τ₁I₁+τ₂I₂+τ₃I₃（2）

由表1可知，PTFE材料的τ_av最大为（1 435.17±9.17） ps，说明材料缺陷的尺寸较大或（和）数量较多。材料中的缺陷会在禁带中形成相应能级态，材料表面电子输运机制与其缺陷能级密切相关^[23，25]。绝缘材料表面缺陷易捕获自由载流子，引起电荷集聚，导致局部电场畸变，最终形成贯穿通道。

四种材料正电子湮没平均寿命与其真空沿面闪络电压的对应关系如图4所示，对比发现正电子湮没平均寿命较短的材料，其真空沿面闪络电压反而较高；平均寿命较长的，沿面闪络电压反而较低。正电子湮没平均寿命较长，说明材料中缺陷水平较高（缺陷的尺寸较大或（和）数量较多）。为了说明绝缘材料中缺陷对材料表面电场强度的影响，本文利用静电场仿真计算了含缺陷与不含缺陷绝缘材料真空沿面电场分布，在圆柱形绝缘材料浅表层（深1 mm），两平板电极（垂直距离50 mm，电压-500 kV）中间位置设置一个半径为0.5 mm的球形缺陷，结果如图5所示。从图5中可以看出，缺陷位置电场强度发生了明显畸变，显著高于周围电场强度。所以，材料中缺陷的存在，打破了平板电极间电场强度变化的连续性，引起场强畸变，从而更易导致材料的绝缘失效。

我们知道，电介质的基本特性与电介质的微观结构密切相关。在电介质材料中，电通量密度（D）与电介质中的电场强度（E）和电介质的介电常数（\epsilon）存在如下关系：

D=\epsilon E={\epsilon }_{\mathrm{0}}{\epsilon }_{r}E（3）

式中，{\epsilon }_{\mathrm{0}}为真空的介电常数，其值为8.842×10^-14 F/cm； {\epsilon }_r为电介质的相对介电常数，其值与材料结构性质有关。依据在同种电介质中，两电极间垂直方向的电通量密度相等，电介质中缺陷的存在会引起材料局部介电常数减小，电场强度增大；同时，缺陷易于捕获自由载流子，加剧表面电荷集聚，最终导致电介质材料沿面闪络发生。但由于四种材料差异性，关于缺陷对材料沿面绝缘性能的具体影响还需要进一步的深入研究。

3　 结 语

通过开展不同绝缘材料的真空沿面闪络实验和正电子湮没寿命谱测量分析，得到了四种绝缘材料真空沿面闪络电压和材料内部缺陷信息。实验结果表明，绝缘材料正电子湮没平均寿命越长，材料的真空沿面耐压性能越低。初步分析认为主要是由于固体绝缘材料中缺陷的存在，引起材料局部介电常数突变，导致周围电场强度畸变；同时缺陷易于捕获自由载流子，加剧材料表面电荷集聚，造成材料沿面绝缘性能下降。缺陷在空间电荷积聚以及电荷输运过程中扮演的具体角色有待进一步研究。

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