消落带大气和地表水入渗补给氧气产生活性氧的时空动态模拟

Simulation of Spatiotemporal Dynamics of Reactive Oxygen Species Production in Water-Level Fluctuation Zone due to O₂ Recharge from Atmosphere and Surface Water Infiltration

摘要

消落带具有有氧/无氧动态变化的特征，是活性氧物种（Reactive Oxygen Species， ROS）产生的热区，但关于垂向上氧经由包气带补给引发的ROS产生机制尚不明确。通过开展一系列饱和-非饱和土柱实验，构建了不同条件下的水-土-气三相耦合模型，探究了消落带在大气与地表水入渗情况下的ROS时空动态特征和主控因素。研究结果表明，在大气垂向入渗补给氧气条件下，ROS呈现表层富集、随深度递减、随时间递增的规律。当地表水垂向入渗补给氧时，ROS热区展布随水流入渗锋面同步演变。模型局部敏感性分析表明，ROS产生主要受固相还原物种（Reductive Species，RS）与溶解氧（Dissolved Oxygen， DO）的反应速率常数和DO通量控制。研究结果为认识不同条件下消落带中ROS的时空动态及其环境效应提供了理论依据。

Abstract

The hydro-fluctuation belt is characterized by dynamic aerobic/anaerobic alternations, and it acts as a hotspot for reactive oxygen species (ROS) generation. However, the mechanism underlying vertical ROS production induced by oxygen supply from the vadose zone remains unclear. To depict this pattern, we conducted a series of saturated-unsaturated soil column experiments and developed a coupled water-soil-air three-phase model to investigate the spatiotemporal dynamics of ROS. With vertical oxygen supply from atmosphere, ROS distribution exhibited the pattern of surface enrichment, sharp decrease with increasing depth, and gradual accumulation over time. When oxygen was vertically suppled by surface water infiltration, ROS distribution was synchronized with the infiltration front of the water flow. Model sensitivity analysis reveals that ROS production is primarily governed by two key factors: reaction rate of reductive species (RS) with dissolved oxygen （DO） and DO supply intensity. The results of this study provide the basis for understanding the spatiotemporal dynamics of ROS and associated environmental impacts in water-level fluctuation zone under different conditions.

Graphical abstract

关键词

消落带 / 氧气 / 活性氧 / 柱实验 / 数值模拟

Key words

water-level fluctuation zone / oxygen / reactive oxygen species / column experiment / numerical simulation

0　 引 言

消落带（water-level fluctuation zone）作为三峡水库水体与陆地生态系统的过渡界面，在生态环境调节方面具有非常重要的作用^[1-3]。消落带存在周期性水位涨落导致的干湿交替过程，氧气（O₂）补给具有多源与动态波动的特征^[4-6]：水库低水位期，消落带中的O₂主要由大气通过包气带补给^[7]；水库水位快速上涨期，受到沉积物渗透性的限制，地表水体往往在消落带上先形成上覆水层，然后以垂向或侧向入渗的方式向地下输送溶解氧（Dissolved Oxygen, DO）^[8]；而水库水位快速下降期，消落带地下水位下降引起大气O₂的入渗补给。这种交替补给模式使得消落带O₂浓度呈现时空异质性分布，表层沉积物在出露期可维持较高氧分压，而深层及饱和带仍保持还原性环境。

活性氧（Reactive Oxygen Species, ROS）是一类高活性的中间体物质，对碳氮等元素循环、温室气体排放和污染物转化等具有重要影响^[9-13]。地下环境ROS主要由还原物质活化O₂产生，经常出现在氧化还原条件动态变化的热力学非稳态场景^[14-15]。消落带水位涨落引起的周期性氧化还原波动特征，使其成为ROS产生的热区，因此认识消落带ROS的时空动态特征具有重要意义。前期已有研究报道了消落带地表水-地下水交互过程中的ROS时空动态，指出ROS主要受水力交互作用下溶解氧与还原组分反应过程控制^[16-17]。上述研究主要针对饱和带，以水平方向的水力交互为主，对于消落带垂向O₂经由包气带入渗引发的活性氧产生特征及机制尚未涉及。

本研究将室内实验和数值模拟相结合，在一维非饱和-饱和柱体系中观测大气和地表水垂向入渗导致的O₂补给和还原组分消耗的规律，构建反应性溶质运移模型，定量刻画ROS的时空动态，评估其产生量和主控因素，以期为认识消落带O₂和ROS的时空动态提供科学依据。

1　 材料与方法

1.1　非饱和-饱和土柱实验

于长江流域某河漫滩采集砂壤土用于土柱（直径2.7 cm，高20 cm，图1）实验。土柱底部密封，顶部连接微调式输液器，关闭和启用时分别对应大气O₂入渗和地表水入渗情况。共设置5组土柱实验工况，对应不同的入渗条件、地表水入渗流速和介质还原容量。实验开始前，在厌氧手套箱（4% H₂和96% N₂，vinyl Type B型，COY公司）内向土柱填充氧化性砂壤土和给电子容量（Electron-Donating Capacity, EDC）分别为22.3、14.2、7.3 μmole/g（1 e=1.602×10^-19 C）的还原性砂壤土。如图1所示，初始地下水位控制为8 cm，水位以上12 cm为非饱和带。

分别模拟了非饱和带受大气和地表水入渗补给O₂的过程。将土柱从手套箱中取出，关闭微调式输液器，敞口静置，实现大气入渗补给O₂。地表水入渗实验选择EDC分别为14.2和7.3 μmole/g的还原性砂壤土，打开微调式输液器控制地表水入渗流速。气相氧分压利用非侵入式便携光纤氧分析仪（Fibox 4型，PreSens公司）测定，将氧气贴片粘贴在柱子内壁，以非接触方式测试包气带和饱和带O₂含量。测试填充介质的EDC时，每间隔2 h将土柱子按不同距离拆分后测量，取样点位置如图1所示。每个取样点在手套箱内称取0.1 g样品，使用ABTS（2,2'-Azino-bis（3-ethylbenzothiazoline-6-sulfonic acid)）化学探针测定^[18]。

1.2　反应性溶质运移模型与敏感性分析

使用通用有限元软件COMSOL Multiphysics建立一维地下水流和反应性溶质运移数值模型。采用Richards方程模块用于描述地下水流动，多孔介质的稀物质传递模块模拟反应性溶质的对流-弥散过程，一阶传质模型描述固相与水相物种之间的转化。几何模型尺寸与土柱相同，上边界设置为定浓度开放边界，下边界设置为无通量边界。使用Van-Genuchten方程修正下的Richards模型耦合气体守恒方程，刻画非饱和入渗过程中的水-土-气三相模型。水作为湿润相，空气作为非湿润相，两相流体的控制方程如下：

\left({\theta }_{\mathrm{s}}-{\theta }_{\mathrm{r}}\right)\frac{\partial S_{\mathrm{w}}}{\partial t}+\nabla \left(-k_{\mathrm{w}}{k}_{\mathrm{r}\mathrm{w}}\left(\nabla P_{\mathrm{w}}+{\rho }_{\mathrm{w}}g\nabla z\right)\right)=\mathrm{0}（1）

\left({\theta }_{\mathrm{s}}-{\theta }_{\mathrm{r}}\right)\frac{\partial S_{\mathrm{a}}}{\partial t}+\nabla \left(-k_{\mathrm{a}}{k}_{\mathrm{r}\mathrm{a}}\left(\nabla P_{\mathrm{a}}+{\rho }_{\mathrm{a}}g\nabla z\right)\right)=\mathrm{0}（2）

其中：θ_s和θ_r分别为饱和与残余气体体积分数；S_w和S_a分别为水相和气相的有效饱和度；t(s)为时间；\nabla代表Laplace算子；k_w和k_a(m/s)分别为水相和气相的饱和渗透率；k_rw和k_ra分别为水相和气相的相对渗透率；P_w和P_a(Pa)分别为水压和气压；ρ_w和ρ_a(g/L)分别为水和空气的密度；g(m/s²)为重力常数9.8；z(m)为位置水头。水相的有效饱和度S_w和相对渗透率k_rw根据Van-Genuchten方程计算。

反应性溶质的运移由对流-弥散方程描述：

\frac{\partial c_i}{\partial t}-\nabla \bullet \left(D_{ij}\nabla c_i\right)+\nabla u\bullet c_i=R_i（3）

其中：c_i (mol/L)为溶质i的浓度；D_ij (m²/s)为水动力弥散系数张量；u(m/s)为平均孔隙水流速；R_i (mol/(L·s))为溶质i的反应源汇项。

O₂在非饱和带中的扩散用菲克定律模拟：

\frac{\partial c_{\mathrm{a}}}{\partial t}=D_a\frac{{\partial }^{\mathrm{2}}{c}_{\mathrm{a}}}{\partial y^{\mathrm{2}}}（4）

其中：c_{\mathrm{a}}(mol/m³)为O₂在气相中的浓度；y(m)为土壤深度；D_a(m²/s)为O₂在气相中的扩散系数。

溶解氧的补给途径包括氧气溶解和地表入渗。含水层中的还原物种（Reductive Species，RS），包括水相RS_aq和固相RS_s，其还原能力分别由水相给电子容量（EDC_aq）和固相给电子容量（EDC_s）定量表征。ROS主要考虑超氧自由基（{\mathrm{O}}_{\mathrm{2}}^{-}^·）、过氧化氢（H₂O₂）和羟基自由基（·OH）3种。模型涉及的化学反应过程和反应速率常数均参考文献[14，19]，包括以一级或二级动力学方程描述的RS与DO生成ROS的反应、ROS与RS的反应、H₂O₂的自猝灭反应和O₂的溶解平衡反应。采用局部敏感性分析方法量化DO通量、RS_s的含量、RS_aq与DO的反应速率常数（k₁）、RS_s与DO的反应速率常数（k₂）、渗透系数和流速（v）对H₂O₂和·OH总产量的影响。归一化敏感度的计算方法如下^[20-21]：

N_{t,n}=X_n\frac{O\left(X_n+∆X\right)-O\left(X_n\right)}{∆X}（5）

其中：N_t,n 是第n个参数X_n 在时间t的归一化敏感度；O为模拟结果；ΔX为参数的变化度，通常取X_n 的1%^[22]。所有进行归一化敏感性分析的模型初始条件与正式模拟一致。

2　 结果与讨论

2.1　大气入渗补给O₂产生ROS的时空动态

实验中来源于大气的O₂逐渐入渗并穿透非饱和带，在非饱和带中形成随深度降低的分布状态。填充氧化性砂壤土的土柱中O₂的迁移仅受扩散过程影响，O₂浓度在实验初期增长速率较快，在中后期逐渐趋于大气中O₂浓度（21%）（图2(a)）。还原性砂壤土柱内O₂在孔隙中的扩散运移能力与氧化性砂壤土相似，但还原性物质抑制了O₂的扩散（图2(b)）。在O₂入渗和与含水率共同影响下，还原性砂壤土的残余RS_s含量呈现出随深度增加而逐渐降低的分布特征，与O₂分布规律相反（图2(c)）。由于饱和带中ROS浓度极低，而非饱和带中取样测试困难，本研究采用模型刻画了ROS的时空动态。首先使用模型模拟土柱中O₂和RS_s含量的时空变化，见图2(a)-(c)。模拟结果与实验观测结果匹配较好，验证了模型的可靠性。

通过分析填充还原性砂壤土的土柱的ROS时空动态，发现其H₂O₂、{\mathrm{O}}_{\mathrm{2}}^{-}^·、·OH的时空动态规律相似，故本文以H₂O₂的结果为例进行分析。图2(d)结果表明，非饱和带大气入渗补给O₂条件下，产生的H₂O₂浓度可达数十nmol/L，与室内外观测的河岸带地下水中浓度水平相当^[9，16]。H₂O₂与RS_s含量呈现出反向变化趋势，H₂O₂浓度随柱体深度增加而逐渐降低（图2(c)(d)）。这种情况下，柱体表层（17~20 cm）为H₂O₂热区，12 cm以上区域存在较高浓度水平的H₂O₂，深层高含水率阻碍O₂入渗，H₂O₂浓度极低。

上述结果表明，大气入渗补给导致消落带中O₂含量不断上升，直至与大气浓度持平。同时消耗消落带中的还原物种RS，并在地表浅层产生ROS热区。

2.2　地表水垂向入渗补给DO产生ROS的时空动态

分别以EDC_s为7.3 μmole/g和14.2 μmole/g的还原性砂壤土填充土柱，在大气O₂入渗非饱和带（8 cm以上区域）O₂百分含量基本稳定后（达到21%），控制地表水以0.86 m/d或0.43 m/d流速入渗至水完全填充土柱。由图3(a)-(c)可知，非饱和带中呈现出有效饱和度峰值下渗-地下水位抬升的两阶段变化特征。入渗流速越快，有效饱和度时变梯度越陡，水分迁移速率越高，入渗时间越短（图3(a)和3(b)）；同一入渗流速下，有效饱和度空间分布无显著差异（图3(a)和3(c)）。大气O₂入渗阶段（0~30 min）O₂百分含量的时空变化与图2(b)类似，而地表水入渗阶段（30 min至入渗结束的70或110 min）溶氧仪难以准确区分气态氧与液态氧，因此以RS_s含量的变化指示氧化还原分带。图3(d)-(f)显示，不同还原容量的土柱中，RS_s含量均随时间变化呈现持续递减的变化趋势，且其消耗速率（斜率）逐步降低。对于不同入渗流速，相同时刻RS_s的空间分布特征无显著差异，表明在最低入渗流速时，非饱和带的DO含量已足够支撑RS_s的消耗见图3(d)-(e)。较低入渗流速（0.43 m/d）下，入渗时间的持续增加为RS_s与O₂提供了更充足的接触时间，最终表现为RS_s含量处于较低水平。

不同地表水入渗流速和不同RS_s含量情况下，土柱中H₂O₂的时空变化如图3(g)-(i)所示。H₂O₂热区的空间分布受介质有效饱和度调控：入渗锋面到达饱和-非饱和界面之前，H₂O₂热区的推进轨迹与水流入渗锋面一致；随后地下水位抬升直至全饱和期间，由于大气中O₂的入渗能力降低，地表水对深部饱和区O₂的补给减少，H₂O₂热区逐渐向浅层收缩。上述结果反映了水分运移过程对H₂O₂生成与聚集区域的调控作用。与RS_s变化趋势类似，不同流速下相同时间点的H₂O₂分布趋势相同，并处于相近的峰值水平（图3(g)和3(h)），因此地表水入渗流速对H₂O₂的时空分布影响较小。不同RS_s含量土柱中H₂O₂的空间分布趋势具有一致性，但高RS_s含量土柱中H₂O₂生成量明显更高（图3(g)和3(i)），表明RS_s含量对H₂O₂的生成具有促进作用。

综上，在大气扩散基础上叠加入渗过程后，H₂O₂热区呈现出先随水流入渗峰面下移、后向浅层收缩的时空变化特征，且高EDC_s条件下H₂O₂产量更大。

2.3　ROS产量与主控因素

通过数值模拟计算大气入渗与地表水入渗过程中土柱ROS生成量的动态变化,其中{\mathrm{O}}_{\mathrm{2}}^{-}^·的生成量与H₂O₂的差异较小，故本文仅对H₂O₂和·OH进行分析。以RS_s为7.3 μmole/g的土柱为例，大气入渗达到稳定后（ROS产量达到最大值90%），0.12 m的非饱和带内H₂O₂和·OH的产量分别为0.15、0.004 3 mol/d，单位体积的产量约为1.27、0.11 mol/(m³·d)。对于地表水入渗过程，将入渗开始至地下孔隙完全饱和作为一个入渗周期，流速为0.86 m/d时，一个入渗周期内H₂O₂和·OH的平均产量分别为0.33、0.009 5 mol/d，单位体积的平均产量约为2.75、0.079 0 mol/(m³·d)，见图4(a)。地表水入渗周期内，较低流速（0.86 m/d）会小幅度增加ROS平均产量，而较高RS_s含量（14.2 μmole/g）则对ROS产量有显著促进作用。研究表明^[23-25]，·OH氧化有机碳排放CO₂的产率为18%~30.7%。因此，在RS_s为7.3 μmole/g、土柱表层0.12 m的非饱和带内，大气入渗条件下·OH可以产生CO₂ 0.035~0.060 g/(m²·d)；地表水入渗流速为0.86 m/d时，·OH可以产生CO₂ 0.073~0.125 g/(m²·d)，总体低于河岸带土壤呼吸排放的CO₂（0.012~7.5 g/(m²·d)）^[26-27]。

为了进一步探究各因素对一定时间内ROS总产生量的影响，并识别主控因素，对地表水入渗情况下RS_s为7.3 μmole/g、流速为0.86 m/d的情景进行了局部敏感性分析。图4(b)结果显示，DO通量、RS_s、RS_aq与DO的反应速率常数（k₁）以及RS_s与DO的反应速率常数（k₂）均对ROS总产生量具有正影响；k₂的归一化敏感度最高，表明消落带ROS的生成主要受控于RS_s与DO的反应速率常数和DO通量。同时，介质渗透系数对ROS的产生存在较强的抑制作用，表明渗透系数增加不利于ROS产生。

3　 结 语

本文通过实验观测和数值模拟，研究了消落带大气和地表水垂向入渗导致的ROS时空动态特征。研究发现，大气垂向入渗情况下，消落带H₂O₂在表层高浓度聚集，且随深度递减；地表水入渗情况下，在入渗锋面到达饱和-非饱和界面之前H₂O₂热区与水流入渗锋面一致下移，之后地下水位抬升期间H₂O₂热区向浅层地表收缩。消落带ROS产生的主控因素为固相还原物种与溶解氧的反应速率常数、固相还原物种含量、氧通量和渗透系数，除渗透系数为抑制作用外其余因素均为促进作用。本文研究结果可为认识消落带ROS的时空动态和环境效应提供理论依据。

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基金资助

国家青年科学基金（A类,42025703）