基于理论计算的无铅金属卤化物双钙钛矿太阳能电池性能分析

摘要

无铅金属卤化物双钙钛矿由无毒元素组成、在空气中稳定且具有长的载流子寿命，铋基Cs₂MBiX₆（M=Cu、Ag、Au, X=Cl、Br、I）双钙钛矿具有优异光伏特性材料的物理性质。为分析不同无铅金属卤化物对电池性能的影响，采用第一性原理计算了Cs₂AgBiI₆、Cs₂ AuBiCl₆、Cs₂CuBiBr₆和Cs₂AgBiBr₆的稳定性、能带结构和光学性质。利用等效光学导纳法分析了由FTO/c-TiO₂/Cs₂MBiX₆/spiro-OMeTAD/Au组成的钙钛矿电池性能，计算了4种材料的吸收率、载流子收集效率、外量子效率，并与传统的甲脒铅碘进行了对比，分析了相应材料构成的太阳能电池的短路电流密度和伏安特性曲线。结果表明：吸收层厚度等于0.6μm时，以Cs₂AgBiI₆、Cs₂AuBiCl₆、Cs₂CuBiBr₆和Cs₂AgBiBr₆制备的钙钛矿太阳能电池短路电流密度分别为27.6、26.0、22.3和10.9 mA/cm²,对应开路电压为0.83、0.87、1.08和1.1 V,器件的光电转换效率依次是19.3%、16.6%、21.3%和10.9%。研究发现4种材料均具有良好的热力学稳定性、合适的带隙和可见光范围内(～10⁵ cm^-1)的高吸收系数，由相应材料构成的电池具有优异的光电转换效率。

关键词

第一性原理计算 / 电子结构 / 光电性质 / 钙钛矿太阳能电池