武汉北湖沉积物磷含量和分布特征

Phosphorus content and distribution characteristics in sediments of North Lake in Wuhan

摘要

为研究北湖沉积物中不同形态磷的含量和分布现状，参照改进的Hedley磷素分级提取法，对武汉北湖柱状沉积物样品进行了详细的分析.结果表明：沉积物中总磷含量范围为634.7~1543.7 mg‧kg^-1，平均值为1165.4 mg‧kg^-1，属于重度污染水平.无机磷是沉积物中磷的主要存在形式，占总磷含量的比例超过70.0%.在水平方向上，沉积物中总磷和无机磷含量从北至南递减，且不同采样点之间存在显著差异；在垂直方向上，沉积物中各形态磷含量随深度增加而降低，表明湖泊表层沉积物磷释放风险较大.沉积物中各形态磷含量的大小顺序为：HCl-Pi>NaOH-Pi>NaHCO₃-Pi>NaOH-Po>NaHCO₃-Po>H₂O-Pi. HCl-Pi和NaOH-Pi是沉积物中磷的主要形态，占总磷的比例分别为50.9%和17.1%，较高的NaOH-Pi含量可能与北湖历史上曾作为某大型钢铁厂的工业污水受纳水体有关.

Abstract

To investigate the content and distribution of phosphorus forms in the sediments of North Lake in Wuhan， a detailed analysis of columnar sediment samples was conducted using the refined Hedley phosphorus graded extraction method. The findings revealed that the total phosphorus content in the sediments varied between 634.7 and 1543.7 mg‧kg^-1， with a mean concentration of 1165.4 mg‧kg^-1， indicative of a high level of pollution. Inorganic phosphorus emerged as the predominant phosphorus species， accounting for over 70.0% of the total phosphorus. In the horizontal plane， both total and inorganic phosphorus concentrations decreased from the northern to the southern regions of the lake， with marked variations observed across different sampling sites. Vertically， the concentration of each phosphorus form in the sediments decreased with increasing depth， suggesting a higher risk of phosphorus release from the surface sediments. The order of various forms of phosphorus in the sediments was as follows： HCl-Pi>NaOH-Pi>NaHCO₃-Pi>NaOH-Po>NaHCO₃-Po>H₂O-Pi. HCl-Pi and NaOH-Pi were identified as the primary phosphorus forms， constituting 50.9% and 17.1% of the total phosphorus， respectively. The elevated NaOH-Pi levels may be associated with North Lake’s history as a recipient of industrial wastewater from a large steel mill.

Graphical abstract

关键词

沉积物 / 磷形态 / 北湖 / 垂直分布

Key words

sediments / phosphorus forms / North Lake / vertical distribution

磷（P）是影响生物生长的重要营养元素，它调节初级生产力并参与能量合成等过程^［1-2］.在未受人类干扰的自然环境中，磷主要通过矿化固定、吸附解吸、沉淀溶解等方式进行循环与转化^［3］.然而，人类通过开采磷矿、使用磷肥及含磷物质，改变了全球磷的循环，磷的高频率使用增加了地表磷的含量^［1，4］.含磷污染物通过降雨、径流等方式在湖泊中汇集，导致湖泊富营养化，引起藻类大量生长、生态平衡被破坏，甚至产生微囊藻毒素，危害人类健康^［5-6］.沉积物中的颗粒物通过吸附磷酸盐使磷在沉积物中富集，从而减缓湖泊的富营养化进程^［7］；在外源磷输入得到控制后，沉积物在一定条件下向水中释放磷，从而加剧湖泊污染负荷^［8］.

沉积物中的磷以多种形式存在，一般分为水溶性磷（SRP）、碳酸氢钠磷（NaHCO₃-P）、金属结合态磷（NaOH-P）和钙结合态磷（HCl-P）^［9］.不同湖泊由于受人为干扰或自然条件的影响，沉积物中磷的组成也有所不同^［10］.南漪湖沉积物中P的主要成分为钙结合态磷^［11］；大冶湖受周边工业废水影响，沉积物中P以金属结合态磷为主^［12］；由于太湖周边人口密集，受人为干扰和农业面源污染影响，其沉积物中有机磷占易释放磷的比例超过50%^［13］.不同形态的磷对湖泊富营养化的影响方式也不同.SRP主要成分为正磷酸盐，能被生物完全利用^［14］.当SRP含量不足时，生物能通过水解将其他形态的磷转化为生物有效磷参与循环.生物对磷的利用随磷浓度的变化而变化，沉积物中磷浓度增加时，生物所能利用的磷也会增多，从而提高湖泊富营养化的风险^［15］.NaOH-P含量易受溶解氧（DO）和水体扰动的影响，当DO含量降低时，金属离子与磷酸盐解吸，磷向水体中迁移，加剧湖泊的营养负荷^［16-17］.由于pH值与DO含量的变化趋势具有一致性，当间隙水中DO含量下降时，pH值随之降低，在偏酸性环境中，HCl-P与Ca²⁺解吸，在浓度梯度作用下向上覆水体释放，从而增大对湖泊富营养化程度的影响.

北湖位于湖北省武汉市青山区（东经114°30′49.91″，北纬30°36′8.21″），汇水面积约为198.2 km²，临近的严东湖、严西湖、青潭湖和竹子湖都属于北湖水域. 其保护面积1.94 km²，岸线长度约7.0 km，与多条沟渠直接或间接相连，是典型的城市浅水湖泊.近几十年来，由于武汉市经济发展迅猛，曾经作为周边地区纳污湖的北湖目前水环境恶劣，生态系统退化，湖泊富营养化严重.北湖是武汉市“三湖三河”中需重点改善的水体之一，北湖治理有助于构建北湖产业生态新城，促进武汉成为环境友好型城市.因此，研究北湖沉积物中磷含量及存在形态，可以为北湖富营养化治理提供基础数据支持.

1 材料与方法

1.1 野外采样

根据北湖面积和形貌特点，从北向南分别设置三个采样点（见图1）.在采集样品之前，现场测定了电导率、pH、DO等指标.水深采用铅锤法进行测定，透明度用塞氏盘法进行测定.水质样品使用5 L有机玻璃采水器在水下0.5 m处采集，并分装于1 L棕色玻璃瓶中，然后放入便携式保温箱中带回实验室进一步分析.柱状沉积物样品则通过重力采样器获取.沉积物样品在上岸后立即进行分割，前10 cm按照2.5 cm的间隔进行切割，之后的样品则以5 cm的间隔切割，并使用封口袋密封保存.

1.2 室内分析

水质总氮（TN）和总磷（TP）分别按照HJ 636―2012和GB 11893―1989的标准进行测定；高锰酸盐指数（COD_Mn）测定参考GB 11892―1989标准；叶绿素a（Chl a）含量的测定参考《水和废水监测分析方法》（第四版）.

沉积物样品在自然状态下风干，干燥后进行研磨，过200目筛，并置于干燥器中保存备用.称取0.1 g沉积物样品放入坩埚中，在马弗炉中于450 ℃下灰化3 h，冷却取出后将样品转移到10 mL离心管中，并加入8 mL的3.5 mol‧L^-1 的HCl进行提取.随后在11000 r‧min^-1下离心15 min，取上清液，参考GB 11893―1989标准，使用钼酸铵分光光度法测定吸光度，并计算得出沉积物中总磷含量（TPs）.本文采用SUI等改进的Hedley磷素分级法来提取沉积物中各形态磷^［18］.取0.5 g样品放入50 mL离心管中，依次用纯水、0.5 mol‧L^-1 NaHCO₃（pH=8.50）、0.1 mol‧L^-1 NaOH和1 mol‧L^-1 HCl提取16 h.样品提取后，在11000 r‧min^-1的转速下离心15 min，取上清液，一部分用于测定各形态无机磷（Pi）含量，另一部分加入K₂S₂O₈溶液消解后测定各形态磷的总含量.沉积物中各形态有机磷（Po）含量通过计算上清液中各形态P总含量与Pi含量的差值得出，残渣磷则通过沉积物中的TPs减去提取的各形态P含量来计算.每个样品设置3个重复.

1.3 底泥污染评价

参考广东省《城市河湖环保清淤及底泥处理处置技术规程》，在无背景值的情况下将湖泊底泥磷污染分为三个等级：重度污染水平（TPs > 640 mg‧kg^-1）；中度污染水平（420 mg‧kg^-1 ≤ TPs ≤ 640 mg‧kg^-1）；轻度污染水平（TPs < 420 mg‧kg^-1）.

1.4 数据处理与分析

使用Excel对数据进行整理，并用Origin 2022软件绘制相关图形，使用SPSS Statistics 25.0软件对数据进行单因素方差分析，设显著性水平α=0.05.

2 结果与分析

2.1 水体理化性质

北湖水体理化性质结果分析见表1.由表1可知：北湖平均水深1.88 m，其中北部较浅，南部较深；水体透明度平均值为0.35 m，表明能见度较低.三个采样点的pH值变化不大，平均值为9.04，说明水体呈弱碱性；水体电导率最大值出现在1^#采样点，为725 μs‧cm^-1，平均值为655 μs‧cm^-1，整体水平偏高；DO的平均值为12.13 mg‧L^-1，整体处于富氧环境^［19］.水体中TN含量平均值为1.530 mg‧L^-1，从北至南逐渐减小；TP、Chl a和COD_Mn的含量平均值分别为0.166 mg‧L^-1、45.9 μg‧L^-1和11.4 mg‧L^-1.三个采样点各测定指标的变异系数均较小.依据《地表水环境质量标准GB 3838―2002》，该水体属于Ⅴ类水质.

2.2 沉积物中磷的水平分布

北湖沉积物中TPs、Pi、Po和残渣磷含量平均值变化如图2所示.1^#-3^#采样点中TPs和Pi含量呈现递减趋势，且各样点之间均存在显著差异（P<0.05）.其中，TPs的最大值和最小值分别为1308.9 mg‧kg^-1和964.0 mg‧kg^-1，Pi的最大值和最小值分别为1040.7 mg‧kg^-1和748.2 mg‧kg^-1.三个采样点中Po的含量均较低，约为35.7 mg‧kg^-1. 2^#沉积物中残渣磷含量最高，为316.5 mg‧kg^-1，而1^#和3^#采样点的残渣磷含量相差不大，分别为234.8 mg‧kg^-1和198.4 mg‧kg^-1. Pi是北湖沉积物中磷的主要存在形式，在三个采样点中占TPs的平均比例均超过70.0%.

2.3 沉积物TPs与Pi 垂直分布

随沉积物深度增加，TPs和Pi含量均呈现先增大后减小的趋势（图3）.1^#采样点位于北湖的北部区域，TPs和Pi在沉积物前5 cm分别从1239.0 mg‧kg^-1和944.6 mg‧kg^-1增加至1543.7 mg‧kg^-1和1175.3 mg‧kg^-1，之后TPs含量在沉积物5~10 cm深度内变化较小，其平均值为1540.3 mg‧kg^-1；而Pi在沉积物5~15 cm深度内变化也较小，含量平均值为1208.1 mg‧kg^-1.在沉积物10~30 cm深度内，TPs含量从1537.1 mg‧kg^-1降低至634.7 mg‧kg^-1；而Pi则在沉积物15~30 cm深度内从1237.7 mg‧kg^-1减少至542.0 mg‧kg^-1（图3（a））.3^#采样点位于北湖南部区域，TPs和Pi的变化趋势相同，在沉积物0~10 cm深度内变化较小，其平均值分别为1118.5 mg‧kg^-1和833.1 mg‧kg^-1；在10~30 cm深度内，TPs由1125.1 mg‧kg^-1下降至650.2 mg‧kg^-1；Pi从840.1 mg‧kg^-1减少至502.0 mg‧kg^-1（图3（c））.2^#采样点位于北湖中部区域，TPs和Pi在沉积物0~20 cm深度内呈递增趋势，其含量分别由1159.8 mg‧kg^-1和862.2 mg‧kg^-1增加至1350.1 mg‧kg^-1和1012.2 mg‧kg^-1；在20~30 cm深度内，Pi含量递减至660.1 mg‧kg^-1，而TPs在30 cm处异常增加至1334.7 mg‧kg^-1（图3（b））.在0~30 cm深度范围内，北湖1^#底泥TPs含量为634.7~1543.7 mg‧kg^-1，2^#为1082.5~1350.1 mg‧kg^-1，3^#为650.2~1126.7 mg‧kg^-1.三个采样点各个深度底泥中TPs含量除1^#的最底层样品外，均超过重度污染水平限值（640 mg‧kg^-1），表明北湖底泥整体处于重度污染水平，底泥中磷释放风险较大.

2.4 沉积物中各形态P含量

北湖沉积物中各形态P含量大小顺序为HCl-Pi>NaOH-Pi>NaHCO₃-Pi>Po>H₂O-Pi（见表2）.北湖沉积物中H₂O-Pi含量为2.1~6.9 mg‧kg^-1，在所有磷形态中含量最低，约占TPs的0.4%.北湖沉积物中NaHCO₃-Pi的含量范围为48.9~162.0 mg‧kg^-1，平均值为95.1 mg‧kg^-1，在TPs中的占比相对较少（约为3.7%~11.4%）.NaOH-Pi在沉积物中的含量为115.1~315.5 mg‧kg^-1，占TPs含量的比例为9.7%~22.0%（平均值为17.1%）.北湖沉积物中HCl-Pi的含量为320.0~761.5 mg‧kg^-1，其在TPs中占比最高，平均值为50.9%（范围为35.9%~59.1%）.Po由NaHCO₃-Po和NaOH-Po相加组成，平均值为35.7 mg‧kg^-1.

在三个采样点中，H₂O-Pi含量最低，且差异不大，约为4.2 mg‧kg^-1，其在不同采样点、不同深度沉积物中占可提取态磷总量（TP_ex）的百分比均在0.5%左右.如图4所示，1^#沉积物中NaHCO₃-P含量（136.9 mg‧kg^-1）显著大于2^#与3^#的NaHCO₃-P含量（约85.7 mg‧kg^-1）.在垂直剖面上，NaHCO₃-Pi在三个采样点不同深度处占TP_ex的百分比变化范围均不大，分别约为12.1%、8.4%和10.1%（图5）.NaOH-P含量在1^#沉积物中最多，平均为271.3 mg‧kg^-1，2^#为217.2 mg‧kg^-1，均显著大于3^#的193.1 mg‧kg^-1（图4）.NaOH-Pi占TP_ex的百分比最大值为25.6%，位于1^#沉积物7.5~10 cm处，最小值在1^#的20~25 cm处，为15.9%（图5（a）），在三个采样点，其占TP_ex的比例平均分别为22.3%、20.5%和21.5%（图5）.HCl-Pi含量在三个采样点均存在显著差异，最大值出现在1^#，为660.8 mg‧kg^-1，2^#和3^#分别为600.5 mg‧kg^-1和499.2 mg‧kg^-1（图4）.HCl-Pi平均含量占沉积物TP_ex含量百分比均超过60%（图5）.三个采样点的Po含量均很少，其中NaOH-Po > NaHCO₃-Po，两者合计占TP_ex的百分比分别为3.1%、4.4%和4.2%（图5）.

2.5 沉积物各形态P垂直分布

在垂直方向上，沉积物中不同形态的P分布存在显著差异（图6）.H₂O-Pi在三个采样点间含量均很低，在垂直方向上变化也不明显（图6（a））.

在沉积物0~10 cm深度范围内，1^#采样点的NaHCO₃-Pi含量从105.0 mg‧kg^-1增加至162.0 mg‧kg^-1，随后在>10~30 cm内递减至64.2 mg‧kg^-1；2^#和3^#的变化趋势一致，在沉积物0~30 cm内分别由93.3、87.9 mg‧kg^-1减少至48.9、59.0 mg‧kg^-1（图6（b））.NaHCO₃-Po含量随沉积物深度变化不明显，整体呈现减小趋势（图6（c））.

在沉积物0~15 cm深度范围内，1^#采样点的NaOH-Pi从186.3 mg‧kg^-1增加至315.5mg‧kg^-1后减少至307.4 mg‧kg^-1；2^#则是从191.2 mg‧kg^-1增加至220.3 mg‧kg^-1，而3^#在此范围含量变化较小，其平均值为184.1 mg‧kg^-1. 在>15~30 cm内，1^#、2^#和3^#均保持递减趋势，分别从307.4、220.3和187.7 mg‧kg^-1减少至115.1、130.0 和120.2 mg‧kg^-1（图6（d））.在沉积物0~10 cm内，1^#的NaOH-Po含量约为30.8 mg‧kg^-1，在>10~30 cm内由30.4 mg‧kg^-1减少至13.1 mg‧kg^-1.而2^#和3^#沉积物在0~25 cm内分别由43.7、45.5 mg‧kg^-1减少至14.9、6.6 mg‧kg^-1，之后在30 cm处稍有增加（图6（e））.

1^#采样点的HCl-Pi在沉积物0~5 cm内从647.8 mg‧kg^-1增加至758.6 mg‧kg^-1，之后在>5~15 cm内变化较小，平均值为749.1 mg‧kg^-1. 在>15~30 cm内，HCl-Pi含量从761.4 mg‧kg^-1减少至360.2 mg‧kg^-1；2^#则在沉积物0~20 cm内从572.3 mg‧kg^-1增加至758.8 mg‧kg^-1，之后在>20~30 cm内递减至479.4 mg‧kg^-1；3^#沉积物在0~30 cm内从574.5 mg‧kg^-1减少至320.0 mg‧kg^-1（图6（f））.

3 讨论

根据测得的水体理化指标，北湖的水质偏碱性，且属于地表水Ⅴ类水质.TN、TP、COD_Mn均超标，富营养化程度高.城市湖泊大多都为浅水型湖泊，具有维护生物多样性、补充地下水和调节径流等一系列作用.然而，随着城市的快速发展，城市湖泊水污染问题日益严重.例如，位于长江流域的淀山湖、石臼湖和玄武湖等湖泊的富营养化与人为活动密切相关^［20-21］.北湖的平均水深1.88 m，容积小、补给系数大，是典型的浅水型湖泊.有十余条沟渠与北湖直接或间接相通，这些汇水渠半数以上为劣Ⅴ类水体.由于北湖中沉水植物群落消亡，其水生态系统结构脆弱，净化水质能力有限，从而加剧了北湖营养负荷.

沉积物是湖泊生态系统的重要组成，其中的N、P含量大部分是外源污染输入后在湖中沉降的结果，能够反映湖泊营养状况和污染程度^［22-23］，当外源污染得到控制时，沉积物就成为富营养化湖泊治理的重点.通过对底泥污染进行评价，能够为北湖生态治理和精准清淤提供基础数据支持.综合来看，北湖底泥在0~30 cm范围均处于重度污染水平.作为相近区域的城市水体，墨水湖和龙阳湖沉积物中TPs含量分别分布在671.5~2674.4 mg‧kg^-1、888.6~1694.9 mg‧kg^-1，底泥同样都处于重度污染水平^［24］.湖泊沉积物中磷含量过高会对水体富营养化造成巨大影响.为控制、削减沉积物中磷含量，可对北湖采取清淤行动，减少沉积物存量，同时使用沉水植物修复法，种植苦草、黑藻等沉水植物吸收沉积物和水体中的磷，改善水质，修复水体环境.

NaHCO₃-Pi包括部分吸附态磷和少量微溶性磷，是土壤有效磷，易于释放进入水体，通常用来指示沉积物的营养状况.北湖表层沉积物（0~5 cm）中NaHCO₃-Pi含量为99.6 mg‧kg^-1，占TPs比例约为8.1%.巢湖表层沉积物中NaHCO₃-Pi的含量约为59.3 mg‧kg^-1，占TPs的比例为10.0%^［25］；瑶湖表层沉积物中NaHCO₃-Pi含量仅为29.6 mg‧kg^-1，占TPs含量的3.4%^［26］.北湖中较高的NaHCO₃-Pi含量可能与目前北湖沉积物中的P处于重度污染水平有关.

NaOH-Pi是通过化学作用吸附在Fe/Al氧化物及其氢氧化物表面的P，能够反映湖泊沉积物污染的基本情况.NaOH-Pi主要受工业废水影响，由于工业生产所产生的废水中可能含有大量金属离子，入湖后金属氧化物、氢氧化物与磷酸盐结合从而促进底泥污染.北湖沉积物中NaOH-Pi含量为115.1~315.5 mg‧kg^-1，约占Pi含量的16.5%~26.3%，其平均值为199.2 mg‧kg^-1；衡水湖沉积物中NaOH-Pi含量为142.0~193.0 mg‧kg^-1，平均值为169.0 mg‧kg^{-1 ［27］}；梁子湖中NaOH-Pi含量为86.1~136.9 mg‧kg^-1，平均值为114.2 mg‧kg^-1［28］.北湖沉积物中NaOH-Pi含量较高，这可能与北湖历史上曾长期作为某大型钢铁厂工业废水的受纳水体有关.

HCl-Pi主要来自磷石灰以及动物骨骼等含P物质在沉积物中的积累.青山区地层以原古生界为基底，自震旦纪以来，长期接受沉积，地层发育极为良好.北湖沉积物中HCl-Pi含量范围为320.0~761.5 mg‧kg^-1，占Pi含量的59.2%~75.0%，是沉积物中P的主要存在形式.我国很多水域沉积物中的P都以HCl-Pi为主，例如金山湖沉积物中HCl-Pi的含量为379.7~576.0 mg‧kg^-1，占Pi含量的41.9%~90.1%^［29］，而华北东平湖中HCl-Pi含量为230.7~417.3 mg‧kg^-1，占TPs比例为51.1%~68.9%^［30］.HCl-Pi只有在pH较低环境中才可能释放^［31］，随水深增加，DO减少，水体环境由碱性向酸性变化，这在一定程度上可能促进沉积物中HCl-Pi的释放.

沉积物中的Po包括NaHCO₃-Po和NaOH-Po等，一般认为Po来自水生动植物残渣、藻类和农业面源污染，部分Po能够分解转化为Pi并向上覆水体释放^［32］.北湖沉积物中Po的分布较为均匀，三个采样点的平均含量分别为33.5、39.7 和34.0 mg‧kg^-1，占TPs的比例约为3.1%.洪湖沉积物中Po含量为145.0~265.6 mg‧kg^-1，约占TPs的31.3%^［33］；军山湖中Po的含量为189.3~401.3 mg‧kg^-1，占TPs比例为49.6%~58.5%^［34］.北湖沉积物中Po的含量低于洪湖和军山湖，这可能是因为军山湖和洪湖进行水产养殖，沉水植物消亡，加上周边农业污染，使得沉积物中Po含量较高；而北湖地处中心城市工业区周边，农业面源污染小，Po并非沉积物中P的主要赋存形态.

4 结论

通过使用Hedley磷素分级法对北湖不同位置柱状沉积物中的磷进行分析，发现其在水平和垂直方向上污染存在一定变化趋势，具体结论如下.

（1）北湖沉积物TPs含量为634.7~1543.7 mg‧kg^-1，Pi是沉积物中P的主要成分，占TPs含量的比例大于70.0%.沉积物中TPs由北至南呈现递减趋势；在沉积物0~30 cm范围内，北湖沉积物处于重度污染水平.

（2）北湖沉积物中各形态P按含量排序为：HCl-Pi >NaOH-Pi > NaHCO₃-Pi > NaOH-Po > NaHCO₃-Po > H₂O-Pi，HCl-Pi是沉积物中P的主要赋存形态，占TPs的35.9%~62.1%；其次是NaOH-Pi，占TPs的9.7%~22.0%.NaOH-Po含量为6.6~47.7 mg‧kg^-1，是Po中的主要形态.在沉积物垂直方向上，随深度增加沉积物中各形态P含量呈递减趋势，表明湖泊表层沉积物P污染严重且存在较大释放风险.

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基金资助

国家自然科学基金资助项目(42271165)