保温处理对2024铝合金构筑连接界面微观组织的影响

Effect of Thermal Insulation Treatment on Interfacial Microstructure of Additive Forging for 2024 Aluminum Alloy

摘要

本文通过扫描电子显微镜、 能谱仪、 背散射电子衍射等表征手段， 分析了保温温度和时间对2024铝合金构筑连接界面微观组织的影响。研究结果表明， 当保温温度为490~510 ℃时， 经4 h保温后， 构筑连接界面平直可见， 界面区域平均晶粒尺寸维持稳定。随着保温温度的增加， 材料的热激活作用增强， 提高了界面晶界迁移和再结晶程度， 促进了连接界面愈合。当保温温度高于530 ℃时， 虽然连接界面完全消失， 但高温引起了过烧现象， 在晶内和晶界分别出现了复熔球和复熔三角形。在490 ℃保温温度条件下， 随着保温时间的延长， 促进了界面氧化物颗粒的转化分解， 但保温8 h后， 连接界面仍存在原始界面痕迹。综上所述， 为促进铝合金热变形连接界面的有效愈合， 建议2024铝合金在490 ℃保温处理的时间应大于8 h。

Abstract

The effects of holding temperatures and times on the microstructure of additive forging for 2024 aluminum alloy were analyzed using characterization techniques such as Scanning Electron Microscope （SEM）， Energy Dispersive Spectroscopy （EDS）， and Electron Back Scatter Diffraction （EBSD）. The results show that when the thermal insulation treatment is from 490 ℃ to 510 ℃， the bonding interface remains straight and visible and the average grain-size maintains stability around the bonding interface after holding 4 h. As the holding temperature increases， enhances thermal activation， and promotes grain boundary migration and recrystallization at the interface， which facilitates interface healing. However， when the holding temperature exceeds 530 ℃， the bonding interface completely disappears， but overheating phenomena occurs， leading to the formation of remelted spheres within grains and remelted triangles at grain boundaries. At the holding temperature of 490 ℃， the transformation and decomposition of interfacial particles are promoted with the extension of holding time. However， after holding 8 h at 490 ℃， the original interface traces still exists at the bonding interface. In conclusion， to achieve effective healing of the bonding interface in 2024 aluminum alloy during additive forging process， it is recommended that the holding time at 490 ℃ should be more than 8 hours.

Graphical abstract

关键词

2024铝合金 / 构筑连接 / 保温处理 / 微观组织 / 界面愈合

Key words

2024 aluminum alloy / additive forging / thermal insulation treatment / microstructure / interfacial healing

0 引　言

铝合金具有较高的比强度和韧性， 被广泛应用于航空航天、 轨道交通等领域^［1‐3］。目前， 2xxx系铝合金主要用于制造飞机机翼、 前后机身、 机身框体等大尺寸关键部件^［4‐5］。为制造大尺寸铝合金部件， 往往需要更大尺寸的原材料， 然而大尺寸铝合金极易引起偏析问题。此外， 由于铝合金的沉淀强化和裂纹敏感性， 使其在熔化焊过程中极易产生裂纹等焊接缺陷^［6‐7］。因此， 铝合金固态连接方法越来越受到工业界的青睐， 如搅拌摩擦焊、 线性摩擦焊、 扩散连接、 热变形连接等^［8‐10］。

金属构筑成形属于新型的热变形连接技术， 是以多块均质化小尺寸板坯为基材， 通过表面处理、 堆垛组坯、 真空封焊、 高温加热、 镦粗锻合、 多向锻造和高温保温等工序， 充分愈合多层金属间的界面， 实现界面与基体完全一致的“无痕”连接^{［11‐12］}。通过构筑连接工艺参数的系统研究和工程试验验证， 金属构筑成形技术已成功应用于纯铜^［13］、 高温合金^［14］、 不锈钢^［15］、 ODS钢^［16］、 钛合金^［17］等多种材料。保温处理是金属构筑成形过程中的关键工序， 不仅可以促进界面氧化物转化分解， 还能提高连接界面区域微观组织的均匀性， 进一步提高连接接头的力学性能。Liu等^［18］研究了保温处理对Cr₄Mo₄V高速钢构筑连接界面微观组织的影响， 结果表明： 保温处理减少了界面孔洞， 促进了界面再结晶和晶界迁移。Xie等^［19］通过增加保温时间并提高保温温度， 促进了316L不锈钢构筑界面氧化物的转变， 在1 200 ℃保温时间24 h时， 界面氧化物转变为纳米级MnCr₂O。Zhang等^［20］基于氧的扩散动力学， 研究了Fe-Cr-Ni不锈钢构筑连接界面氧化物的溶解现象， 并通过第一性原理计算加以证实。

在前期的研究结果中， 铝合金构筑连接能有效减少传统焊接过程中气孔、 裂纹的产生， 但构筑界面处仍存在少量平直界面和氧化物^［21］。为进一步提高铝合金构筑连接界面的愈合效果， 本文以2024铝合金为研究对象， 开展不同温度（490， 510， 530和560 ℃）和不同时间（4 h和8 h）的保温处理， 通过SEM和EBSD等表征方法观察构筑界面微观组织的演变， 揭示保温处理对构筑界面微观组织的影响机制， 以期为铝合金金属构筑成形技术的应用提供理论支撑。

1 实验材料与方法

本文选用的实验材料为挤压态2024铝合金， 其化学成分如表 1 所示。

采用电火花线切割切取若干尺寸为9 mm×10 mm×8 mm的试样， 将待连接面通过150#、 800#、 1200#等不同目数的砂纸打磨， 打磨后的试样经过超声波清洗和吹风机吹干后备用。利用Gleeble-3500热模拟实验机开展两块试样构筑变形连接的物理模拟， 实验时在堆叠试样的两端涂抹润滑脂以放置石墨片和钽片， 减少接触面的摩擦力， 如图 1（a） 所示^［22］。基于前期的研究结果^［23］， 本文以490 ℃/0.01 s^-1/50%构筑变形连接条件下获得的试样为基础， 在马弗炉中开展（490， 510， 530和560 ℃）和不同时间（4 h和8 h）的保温处理， 试样保温结束后空冷至室温， 保温处理工艺路线图如图 1（b） 所示。

通过电火花线切割加工构筑连接试样， 观察连接界面的微观组织演变。使用150#、 800#、 1200#、 2000#的砂纸对待观察面进行研磨， 随后对试样进行机械抛光， 完成机械抛光后， 将样品清洗吹干后进行金相腐蚀， 腐蚀剂为Keller试剂： H₂O（95 mL）+HNO₃（2.5 mL）+HCl（1.5 mL）+HF（1.0 mL）， 腐蚀时间约15 s。利用配备EDS的Inspect F50型场发射SEM对构筑连接界面组织形貌进行观察。采用电解抛光方法制备EBSD试样， 电解液为HClO₄（10 mL）+CH₃CH₂OH（90 mL）， 电解抛光时间约15 s， 电解抛光电压30 V， 电解抛光温度约-20 ℃。通过配备牛津EBSD探头的ZEISS MERLIN Compact场发射SEM采集EBSD图， 利用AZtecCrystal软件对EBSD数据进行后处理分析。

2 结果与分析

图 2 为2024铝合金在490 ℃/0.01 s^-1/50%条件下的连接界面的微观组织形貌。由图 2（a） 可知， 在上述变形条件下， 黄色箭头标记的原始连接界面模糊， 难以观察连接界面的特征。但是， 在高放大倍数下， 连接界面的微观组织特征凸显， 在沿着界面处仍分布着一些不同形貌的白色和黑色颗粒， 且原始连接界面痕迹清晰可见， 如图 2（b） 所示。在连接界面处分别选择白色和黑色颗粒进行EDS线扫描分析， 结果表明： Line 1处的白色颗粒为富Cu和Mg的氧化物， Line 2处的黑色颗粒为富Si、 Cu、 Mg的氧化物。因此， 在490 ℃/0.01 s^-1/50%条件下， 2024铝合金构筑连接界面获得了较好的愈合效果， 但仍存在多种类型的氧化物颗粒， 未达到完全的冶金结合。

2.1 保温温度对连接界面微观组织的影响

高温保温能够使连接界面微观组织进一步演变， 提高界面区域组织均匀性。图 3 为2024铝合金在不同保温温度下保温4 h后连接界面的SEM图。

由图 3（a） 可知， 经过490 ℃保温4 h后， 黄色箭头标记的原始连接界面痕迹模糊， 且界面氧化物颗粒的数量和尺寸均有所下降。当保温温度为510 ℃时， 原始连接界面完全消失， 界面氧化物颗粒基本完全转化分解。当保温温度增加至530 ℃时， 原始连接界面区域已无连接痕迹， 晶粒明显增大^［24］， 晶粒形貌逐渐转变为稳定的六边形形态， 且在晶界处出现白色析出相， 如图 3（c） 所示。进一步将保温温度提升至560 ℃时（见图 3（d））， 连接界面完全消失， 界面区域晶粒尺寸异常长大， 部分晶粒达到100 μm级， 且在晶内和晶界处均出现了大量的白色颗粒。对图 3（d） 中的白色颗粒放大观察可知， 这些白色颗粒为高温导致的基体析出相粗化和熔化， 形成了大量的复熔球和复熔三角形， 表明材料出现了过烧现象^［25］。通过晶间复熔三角形的不同区域点扫描分析可知， 复熔三角形区域内存在两种不同类型的析出相， 分别为主要由Cu和Mg元素组成的析出相A和B， 主要由Si、 Mn、 Fe元素组成的析出相C， 如表 2 所示。

图 4 为2024铝合金构筑连接试样在不同保温温度下保温4 h后界面区域的IPF图。

由图 4 可知， 保温温度为490 ℃和510 ℃时， 连接界面处存在明显的晶界弓出现象， 平均晶粒尺寸保持稳定， 但界面晶界迁移不充分， 界面再结晶程度低。当保温温度提高至530 ℃以上时， 界面区域平均晶粒尺寸显著长大， 促进了界面晶界的迁移， 提高了界面愈合效果。通过对上述不同保温处理的试样进行平均晶粒统计可知（见图 5）， 保温温度490 ℃和510 ℃的平均晶粒尺寸为8.4~8.6 μm， 基本维持稳定。由此表明， 在保温温度不高于510 ℃时， 晶粒长大对温度的敏感性低。

当保温温度为530 ℃时， 平均晶粒尺寸快速增加至21.5 μm， 尤其是当保温温度达到560 ℃时， 平均晶粒尺寸呈指数增长， 达到了87.3 μm。虽然， 较高的保温温度提高了材料的热激活作用， 促进了连接界面晶界迁移、 再结晶和晶粒长大， 但高温下也会引起铝合金过烧， 导致晶界和晶内密集分布复熔球和复熔三角形， 恶化了材料的力学性能。刘成等^［26］研究了2024铝合金的均匀化热处理工艺， 结果表明， 2024铝合金的过烧温度为503.1 ℃。因此， 2024铝合金保温处理选择的温度应低于过烧温度， 故在本文中最佳温度选择为490 ℃。由此表明， 在保温温度不高于510 ℃时， 晶粒长大对温度的敏感性低。

2.2 保温时间对连接界面微观组织的影响

通过分析保温温度对连接界面微观组织的影响， 确定了最佳的保温温度为490 ℃。但是， 在490 ℃保温温度下， 保温4 h仍不足以实现连接界面的有效愈合。因此， 以490℃保温温度为基础， 开展不同保温时间对连接界面微观组织影响的研究。图 6 和图 7 分别为2024铝合金热变形连接试样在490 ℃保温4 h后连接界面的SEM图和界面颗粒的EDS线扫描图。经490 ℃/4 h保温处理， 平直的连接界面处存在白色和黑色颗粒， 如图 6（a） 所示。图 6（b）和 图 6（c） 为高倍组织图， 通过对图中的界面颗粒进行线扫描分析可知： Line 3穿过的白色颗粒由Mg、 Cu以及少量的Fe组成（见图 7（a））， 但Line 6穿过的白色颗粒仅由Mg、 Cu元素组成， 未发现O的富集（见图 7（d））， 判断该白色颗粒为基体中的析出相颗粒。由图 6（b） 可知， 保温处理后界面处黑色颗粒的形貌与未保温前Line 2穿过的氧化物相近（见图 2）。

通过Line 5 EDS线扫描来分析黑色颗粒可知（见图 7（c））， 其主要为富Si、 Cu、 Mg的氧化物， 线扫描的元素种类及峰值与保温前相似， 推断两种颗粒为同一种界面氧化物。在Line 3与Line 5穿过的颗粒之间， 沿界面断续分布着纳米级白色颗粒， 总长度约1.8 μm， 基于Line 4 EDS线扫描分析可知， 该白色颗粒由Si、 Cu、 Mg、 O元素组成（见图 7（b））。

图 8 为热变形连接试样在490 ℃保温8 h后连接界面的SEM图及相应界面颗粒的EDS线扫描图。由图 8（a） 和图 8（b） 可知， 在490 ℃下保温8 h后， 原始连接界面痕迹仍可见， 且沿界面处分布着不同形貌的黑色和白色颗粒。但与保温4 h相比， 界面颗粒的尺寸减小， 连续分布的纳米级白色颗粒消失。由图 8（c） 和图 8（d） 界面颗粒线扫描EDS分析可知， Line 7穿过的白色颗粒主要为富Mg和Cu的氧化物， Line 8穿过的黑色颗粒氧化物为富Mg、 Si的氧化物。

在高真空下， 富Mg的铝合金表面的氧化膜会在100 ℃时转变为MgO^{［27‐28］}。在大气压下， 熔融态Al-Mg合金表面的氧化物为MgO和MgAl₂O₄^{［29‐30］}。2A12铝合金构筑连接界面的氧化物主要为MgO和MgAl₂O₄， 随应变量增加至45%， 连接界面的最终氧化产物为MgO、 Al₂Cu、 Al₂O₃和MgAl₂O₄的混合^{［31‐32］}。在构筑连接过程中， 除了连接界面处存在富Mg、 Si的氧化物外， 基体中富Mg和Cu的第二相也可能会在界面位置聚集并发生部分氧化， 转变为富氧析出相。在490 ℃/0.01 s^-1/50%条件下， 进行490 ℃不同时间的保温处理， 虽然促进了界面颗粒的转化分解， 但在界面处仍存在少量的颗粒， 且连接界面痕迹仍平直可见， 需进一步增加应变量或延长保温时间。因此， 为促进2024铝合金构筑连接界面的颗粒转化分解， 提升界面晶界迁移和再结晶程度， 进一步提高界面的冶金结合效果， 建议在490 ℃保温处理的时间应大于8 h。

3 结　论

本文以490 ℃/0.01 s^-1/50%条件下获得的2024铝合金热变形连接试样为研究基础， 开展了不同保温处理工艺的实验， 通过SEM、 EDS、 EBSD等表征手段分析了保温温度和时间对连接界面微观组织的影响， 主要的结论如下：

1） 当保温温度为490 ℃和510 ℃时， 经过4 h保温后， 连接界面平直可见， 界面晶界迁移和再结晶程度低， 界面区域平均晶粒尺寸稳定。

2） 当保温温度为530 ℃和560 ℃时， 经过4 h保温后， 连接界面完全消失， 界面区域晶粒发生了明显增大， 但高温引起了2024铝合金过烧现象， 在晶内和晶界分别出现了复熔球和复熔三角形。为避免2024铝合金的过烧， 最佳的保温温度为490 ℃。

3） 当保温温度为490 ℃时， 随着保温时间的增加， 促进了界面颗粒的转化分解， 但连接界面痕迹仍平直可见。为促进2024铝合金热变形连接界面的冶金结合， 建议在490 ℃保温处理的时间应大于8 h。

参考文献

[1] LIANG M， CHEN L， ZHAO G， et al. Effects of solution treatment on the microstructure and mechanical properties of naturally aged EN AW 2024 Al alloy sheet［J］. Journal of Alloys and Compounds， 2020， 824： 153943.

[2] LIU M， ZHENG R， LI J， et al. Achieving ultrahigh tensile strength of 1 GPa in a hierarchical nanostructured 2024 Al alloy［J］. Materials Science and Engineering： A， 2020， 788： 139576.

[3] 刘浩， 付敏敏， 姚梦， 等. 航天大型铝合金环筒件制造技术现状与发展方向［J］. 中国航天， 2021（7）： 39-44.

[4] LIU Hao， FU Minmin， YAO Meng， et al. Present situation and development trend of manufacturing technology of large aluminum alloy ring and cylindrical parts［J］. Aerospace China， 2021（7）：39-44. （in Chinese）

[5] ÖSTERREICHER J A， NEBELING D， GRABNER F， et al. Secondary ageing and formability of an Al-Cu-Mg alloy （2024） in W and under-aged tempers［J］. Materials & Design， 2023， 226： 111634.

[6] LI S， YUE X， LI Q， et al. Development and applications of aluminum alloys for aerospace industry［J］. Journal of Materials Research and Technology， 2023， 27： 944-983.

[7] 杨建海， 张玉祥， 葛利玲， 等. 焊前混合表面纳米化对2A14铝合金搅拌摩擦焊接头微观组织和力学性能的影响［J］. 金属学报， 2017， 53（7）： 842-850.

[8] YANG Jianhai， ZHANG Yuxiang， GE Liling， et al. Effect of hybrid surface nanocrystallization before welding on microstructure and mechanical properties of friction stir welded 2A14 aluminum alloy joints［J］. Acta Metallurgica Sinica， 2017， 53（7）： 842-850. （in Chinese）

[9] 王亚荣， 滕文华， 余洋， 等. 电子束焊接2A14铝合金接头的组织与特征［J］. 中国有色金属学报， 2012， 22（12）： 3307-3312.

[10] WANG Yarong， TENG Wenhua， YU Yang， et al. Microstructure and characteristics of joint of electron beam welds of 2A14 aluminum alloy［J］. The Chinese Journal of Nonferrous Metals， 2012， 22（12）： 3307-3312. （in Chinese）

[11] DILIP K M， ANKAIAH K， SUJATHA P， et al. Experimental investigation of friction stir welding of aluminium alloy［J］. Materials Today： Proceedings， 2023： S2214785323036362.

[12] VENUGOPAL S， MAHENDRAN G. Effect of operation parameters on diffusion bonded AA5083， AA6082 and AA7075 aluminum alloys［J］. Transactions of the Indian Institute of Metals， 2018， 71（9）： 2185-2198.

[13] 何光进， 李川， 吴厦， 等. 铝合金线性摩擦焊研究现状［J］. 精密成形工程， 2022， 14（6）： 131-140.

[14] HE Guangjin， LI Chuan， WU Xia， et al. Research progress of linear friction welding applied in aluminum alloys［J］. Journal of Netshape Forming Engineering， 2022， 14（6）： 131-140. （in Chinese）

[15] 孙明月， 徐斌， 谢碧君， 等. 大锻件均质化构筑成形研究进展［J］. 科学通报， 2020， 65（27）： 3044-3058.

[16] SUN Mingyue， XU Bin， XIE Bijun， et al. Research advances on homogenization manufacturing of heavy components by metal additive forging［J］. Chinese Science Bulletin， 2020， 65（27）： 3044-3058. （in Chinese）

[17] SUN M Y， XU B， XIE B J， et al. Leading manufacture of the large-scale weldless stainless steel forging ring： Innovative approach by the multilayer hot-compression bonding technology［J］. Journal of Materials Science & Technology， 2021， 71： 84-86.

[18] ZHANG J Y， SUN M Y， XU B， et al. Evolution of the interfacial microstructure during the plastic deformation bonding of copper［J］. Materials Science and Engineering： A， 2019， 746： 1-10.

[19] REN S， BAI X， LIU S， et al. Interface healing mechanism of fine-grained Ni-Co-based superalloy during hot-compression bonding［J］. Journal of Materials Science & Technology， 2024， 173： 45-53.

[20] XIE B J， SUN M Y， XU B， et al.Evolution of interfacial characteristics and mechanical properties for 316LN stainless steel joints manufactured by hot-compression bonding［J］.Journal of Materials Processing Technology， 2020， 283： 116733.

[21] ZHOU L， FENG S， SUN M， et al. Interfacial microstructure evolution and bonding mechanisms of 14YWT alloys produced by hot compression bonding［J］. Journal of Materials Science & Technology， 2019， 35（8）： 1671-1680.

[22] XIE B， YU Z， JIANG G H， et al. Effects of surface roughness on interfacial dynamic recrystallization and mechanical properties of Ti-6Al-3Nb-2Zr-1Mo alloy joints produced by hot-compression bonding［J］. Journal of Materials Science & Technology， 2022， 96： 199-211.

[23] LIU W， ZHANG J， SUN M， et al. A hot-compression bonding method for manufacturing large high-speed homogeneous steels［J］. Journal of Materials Research and Technology， 2022， 17： 507-520.

[24] XIE B， SUN M， XU B， et al. Dissolution and evolution of interfacial oxides improving the mechanical properties of solid state bonding joints［J］. Materials & Design， 2018， 157： 437-446.

[25] ZHANG H， ZHOU G， SUN M， et al. Revisiting dissolution behavior of interfacial oxides in hot-compression bonding of stainless steel by combination of experiments and first-principles calculations［J］. Applied Surface Science， 2022， 581： 152297.

[26] XU X， MA X， YU S， et al. Bonding mechanism and mechanical properties of 2196 Al-Cu-Li alloy joined by hot compression deformation［J］. Materials Characterization， 2020， 167： 110486.

[27] 汪建强. 先进核能用大尺寸ODS钢构筑成形制备机理［D］. 合肥： 中国科学技术大学， 2023.

[28] 张晓鹏.2024铝合金热变形连接工艺及机理研究［D］.洛阳： 河南科技大学， 2025.

[29] 张长日， 孟令刚， 徐大召， 等. 温度对2A12铝合金扩散连接中的界面愈合与性能影响［J］. 特种铸造及有色合金， 2022， 42（7）： 875-880.

[30] ZHANG Changri， MENG Linggang， XU Dazhao， et al. Effects of temperature on interfacial healing and properties of 2A12 aluminum alloy diffusion bonding［J］. Special Casting & Nonferrous Alloys， 2022， 42（7）： 875-880. （in Chinese）

[31] 张微， 谢善， 昝晓君， 等. 2A02铝合金过烧组织特征及金相检验技术的改进［J］. 理化检验（物理分册）， 2021， 57（1）： 8-14.

[32] ZHANG Wei， XIE Shan， ZAN Xiaojun， et al. Characteristics of 2A02 aluminum alloy overburned structure and optimization of metallographic examination technology［J］. Physical Testing and Chemical Analysis（Part A：Physical Testing）， 2021， 57（1）： 8-14. （in Chinese）

[33] 刘成， 罗兵辉， 王聪， 等. 2024铝合金的均匀化热处理研究［J］. 铝加工， 2010， 7（4）： 8-14.

[34] LIU Cheng， LUO Binghui， WANG Cong， et al. Research on homogenization heat treatment for 2024 aluminum alloy［J］. Aluminium Fabrication， 2010， 7（4）： 8-14. （in Chinese）

[35] AJMERA D.， PANDA E. Thermodynamics of ultra-thin oxide overgrowths on Al-Mg alloys： Role of interface energy［J］. Corrosion Science， 2016， 102： 425-436.

[36] PANDA E， JEURGENS L P H， MITTEMEIJER E J. Growth kinetics and mechanism of the initial oxidation of Al-based Al-Mg alloys［J］. Corrosion Science， 2010， 52（8）： 2556-2564.

[37] WU G， DASH K， GALANO M L， et al. Oxidation studies of Al alloys： Part II Al-Mg alloy［J］. Corrosion Science， 2019， 155： 97-108.

[38] KIM K. Formation of endogenous MgO and MgAl₂O₄ particles and their possibility of acting as substrate for heterogeneous nucleation of aluminum grains［J］. Surface and Interface Analysis， 2015， 47（4）： 429-438.

[39] XU D Z， MENG L G， ZHANG C G， et al. Interface microstructure evolution and bonding mechanism during vacuum hot pressing bonding of 2A12 aluminum alloy［J］. Materials Characterization， 2022， 189： 111997.

[40] XU D， JIANG M， MENG L， et al. Interfacial characteristics， interfacial oxide evolution and bonding mechanism of 2219 aluminum alloy joints manufactured by hot-compression bonding［J］. Journal of Materials Research and Technology， 2024， 30： 3036-3051.

基金资助

江苏省基础研究计划资助项目(BK20240399)