第一性原理研究单原子氮碳催化剂电催化还原二氧化碳

摘要

为了显著提升CO₂还原反应（CO₂RR）中催化剂的性能，本文利用第一性原理计算方法，建立单层氮掺杂石墨烯负载的过渡金属单原子催化剂（TM-C₂N,TM=Cu、Pd、Ag、Fe、Ni、Sn），用于CO₂还原为CO和HCOOH。计算结果表明，TM-C₂N催化剂具有高结构稳定性、高效吸附和活化CO₂能力，以及良好的抑制析氢反应（HER）性能。吉布斯自由能计算结果表明，CO₂RR在TM-C₂N上以不同的反应路径生成HCOOH和CO。极限电位证明，Fe-C₂N和Cu-C₂N催化性能最好。这些计算结果不仅为C₂N基催化剂的实验调控提供了理论依据，而且对开发其他过渡金属高效电催化剂CO₂RR具有指导意义。

关键词

CO₂还原 / 单原子催化剂 / 氮掺杂石墨烯 / 电催化