配位环境改变对二氧化碳电催化性能的影响

聂诗桐; 陶林; 朱亚明; 李莉香; 安百钢; 王莹; 吕君

doi:10.13988/j.ustl.2025.05.002

辽宁科技大学学报 ›› 2025, Vol. 48 ›› Issue (5) : 326 -332. DOI: 10.13988/j.ustl.2025.05.002

配位环境改变对二氧化碳电催化性能的影响

聂诗桐, 陶林, 朱亚明, 李莉香, 安百钢, 王莹, 吕君

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摘要

为研究配位环境对钴基单原子催化剂电化学二氧化碳还原反应（ECO₂RR）的影响，分析CoC_4-xNx（x=1～4）不同数量N原子引入C配位对结构稳定性和催化活性的影响规律，本文基于密度泛函理论，构建CoC_4-xN_x模型，将其用于CO₂还原为CO或HCOOH，并阐明通过两电子途径产生CO和HCOOH的ECO₂RR机制。结果表明，CoC₁N₃材料是产生CO的最佳催化剂，极限电位为0.06 V，超过了CoC₃N₁（1.09 V）、Co C₂N₂（0.6 V）和CoN₄（1.10 V），说明在钴基单原子催化剂中，不同数量N原子取代表面C原子对ECO2RR性能有明显影响，从而证明了C、N配位是调节单原子催化剂性能的有效策略。