新型富氮多孔有机材料的合成及催化性能研究

韩冰; 梁恩; 张诣; 黎俊波; 余响林

doi:10.19843/j.cnki.CN42-1779/TQ.202502005

武汉工程大学学报 ›› 2025, Vol. 47 ›› Issue (3) : 267 -273. DOI: 10.19843/j.cnki.CN42-1779/TQ.202502005

新型富氮多孔有机材料的合成及催化性能研究

韩冰, 梁恩, 张诣, 黎俊波, 余响林

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摘要

多孔有机材料（POPs）凭借其低骨架密度、高比表面积、可调孔径、易功能化及优异稳定性等特点，在气体吸附、分离及非均相催化领域展现出重要应用潜力。通过"自下而上"的分子设计策略，将富氮嘧啶杂环结构单元精准引入POPs骨架，成功制备了新型氮掺杂多孔材料TMB-TPAD-POP。采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、热重分析（TG）和氮气吸附-脱附等温线等技术系统表征了材料的晶体结构、微观形貌、热稳定性及孔隙特性。以苯甲醛与丙二腈的Knoevenagel缩合为模型反应，在80℃条件下，TMB-TPAD-POP展现出显著催化性能，8 h内产率达99%。机理研究表明：联嘧啶环中相邻氮原子协同活化底物：其孤对电子可活化丙二腈的α-C，促进碳负离子的高效形成，并通过稳定反应中间态显著降低活化能，从而实现产率的显著提升。本研究为构建高效氮杂环催化体系提供了新的设计思路，拓展了功能化POPs在有机合成中的应用。