某航空港冬季低空大气颗粒物重金属分析及健康风险评价

Analysis and health risk assessment of heavy metals in low altitude atmospheric particulate matter at a certain airport in winter

摘要

为探究航空港冬季低空大气颗粒物所含重金属及其健康风险，在西南某航空港的商住混合区、交通物流稠密区和文教区分别设置代表性监测点采集大气样品. 测定空气中总悬浮颗粒物（TSP）含量以及TSP中所含Mn、Cd、Pb、Zn、Cu和Cr浓度，分析来源，并运用健康风险评估模型进行评价. 结果表明，8：00~10：00和17：00~19：00，交通物流稠密区和商住混合区的TSP浓度较高；交通物流稠密区和商住区的TSP 24 h浓度均值分别超过国家二级环境空气质量标准限值0.53倍和0.16倍，并呈现交通物流稠密区>商住混合区>文教区的空间分布特点. TSP中的六种重金属主要来自地面扬尘、汽车尾气及燃油燃煤. 人群若冬季全时段持续暴露在TSP下，来自扬尘的Mn对商住混合区儿童存在非致癌风险；Cr、Cd、Pb三类致癌重金属对当地人群的风险在可接受范围内，来自燃油燃煤的Cr对地处机场附近文教区内的成年男性风险值最高. 为降低TSP重金属的健康风险，应进一步改变能源利用方式，缩减排放，抑制地面扬尘，减少冬季不利气象条件下的人群暴露.

Abstract

To investigate heavy metals in low-altitude atmospheric particulate matter and their health risks at an airport in winter， representative monitoring points were set up in the commercial-residential mixed zone， transportation and logistics zone， and educational zone of an airport in Southwest China to collect atmospheric samples. The total suspended particulate （TSP） content and the concentrations of M， Zn， Cu， and Cr in TSP were measured， and their sources were analyzed. A health risk assessment model was then used to evaluate health risks. The results showed that the TSP concentrations were relatively high during 8：00~10：00 and 17：00~19：00 in the transportation and logistics zone and the commercial-residential mixed zone. The 24-hour average concentrations of TSP in transportation and logistics zone and commercial-residential zone exceeded the Class II National Ambient Standard limits by 0.53 times and 0.16 times， respectively， with the spatial distribution characteristic of transportation and logistics zone > commercial-residential mixed zone > education zone. Six heavy metals in TSP mainly originated from ground dust， vehicle exhaust， and fuel （oil and coal） combustion. If the population was continuously exposed to the atmospheric environment in winter， Mn in the atmospheric particulate matter of the transportation and logistics area posed a non-carcinogenic risk to children. The risks of three carcinogenic heavy metals （Cr， Cd， and Pb） to the local population were within the acceptable range； however， Cr derived from fuel combustion showed the highest risk value to male adults in the educational zone near the airport. To reduce the health risks of heavy metals in TSP， it was necessary to further change the energy utilization mode to reduce emissions， suppress ground dust， and minimize population exposure under adverse meteorological conditions in winter.

Graphical abstract

关键词

总悬浮颗粒物 / 重金属 / 暴露量 / 健康风险评价

Key words

total suspended particulates （TSP） / heavy metal / exposure / health risk assessment

大气颗粒物对人群健康有重要影响. 持续暴露于大气颗粒物特别是总悬浮颗粒物（TSP）污染的空气中会导致人群呼吸系统发病率和死亡率增加^［1-3］. 重金属虽然在大气颗粒物中的含量较低，但由于其具有不可降解性、生物累积性和生物毒性，是对人群健康影响较大的一类污染物^［4-5］. 特别是TSP中的细粒子（PM_2.5），是吸附重金属的重要载体^［6-7］，通过呼吸道进入人体后对人群健康带来非致癌或致癌风险^［8-9］. 近年来，城市大气颗粒物研究主要集中在区域大气颗粒物（TSP或PM_2.5）的分析评价及其来源研究^［10］，对局部低空大气颗粒物重金属的健康风险研究较少. 而低空大气环境质量受当地人类活动影响大，是人体直接暴露空间，所含颗粒物及重金属对当地人群健康有直接影响.

航空港是城市对外开放的重要经济区，承担交通物流等功能，目前关于航空港经济区大气颗粒物的研究案例较少. 本研究采样分析低空大气的总悬浮颗粒物及其重金属含量、分布、来源，并引用美国环保局健康风险评估模型评价重金属的环境健康风险，为当地空气污染防治及人群健康防护提供依据，也为航空港经济区大气颗粒物重金属污染防治提供案例参考.

1 材料与方法

1.1 采样位置与采样时间

双流航空港经济开发区是西部地区集航空、航运、铁路及公路于一体的开发区，位于成都市双流区. 以双流国际机场为中心周围3公里范围属于该开发区的核心区，约30°31´N~30°36´N，103°55´E~103°59´E范围. 该区域主要承担商业居住、交通物流、文化教育三类社会经济功能. 按照三类功能结合采样条件在核心区设置三个采样点，位置如图1所示：西航港大道中二段东航中心（S1）、机场南四路交叉路口（S2）、西南民族大学航空港校区（S3）. 其中，S1为商住混合区的代表性监测点；S2为交通物流稠密区代表性监测点；S3为文教区的代表性监测点. 采样高度为1.5 m.

采样时间为2021年12月. 根据双流区气象资料，在满足监测条件下，每日分三个时段采样：8：00至10：00、13：00至15：00、17：00至19：00，每个时段用两台采样器同时采样. 采样器为武汉“天虹”制总悬浮颗粒物中流量采样器. 每台采样器连续采样2 h，结束后将两张采样膜合并，视作连续采样4 h. 符合监测要求的代表性气象条件，如表1所示.

1.2 采样方法

采样前，将滤膜置于恒温恒湿箱中平衡24 h. 采样现场，设置采样时间2 h，工作流量100 L/min，保证两台采样器参数一致并同时启动. 采样结束后，取下滤膜，与空白滤膜一同带回实验室测量.

1.3 测试方法

1.3.1 TSP含量的测定

重量法测TSP含量. 根据采样前与采样后滤膜的重量差及标准状况下的采样体积，计算总悬浮颗粒物质量浓度，如公式（1）.

\mathit{\rho }=\frac{({\mathit{W}}_{\mathrm{1}}-{\mathit{W}}_{\mathrm{0}})\times {\mathrm{10}}^{\mathrm{6}}}{{\mathit{V}}_{\mathit{s}}}（1）

式中，ρ为大气总悬浮颗粒物质量浓度，μg/m³；W₀为采样前的膜重，g；W₁ 为采样后的膜重，g；V_S为标准状况下气体体积，m³.

1.3.2 TSP中重金属含量的测定

剪碎的采样滤膜，置于50 ml烧杯，加入20 ml浓硝酸浸没样品，静置24 h，置于电热板消解. 消解完全后，待溶液冷却至室温，过0.45 μm微孔滤膜. 将滤液转移至50 ml比色管，用超纯水定容后，用石墨炉原子吸收分光光度法测溶液中Mn、Cd、Pb、Zn及Cu含量，用可见光分光光度法测溶液中Cr含量. 测试同时进行质量控制：每测一批样品做一次加标回收，回收率大于等于98%.

1.4 评价方法

美国环保局环境健康风险评估模型根据有害物质进入人体的过程估算暴露量，并将暴露量与有害物质的非致癌和致癌毒性参数结合评估健康风险^［11］，具有客观普适性，得到广泛应用. 由于呼吸作用是大气悬浮颗粒物进入人体的主要方式，模型中的暴露量采用呼吸暴露剂量. 有研究表明，TSP中可吸入颗粒物（PM₁₀）所含重金属占TSP重金属总量60%~80%^［12］，本研究取中间值：70%. 非致癌风险的暴露量用日均暴露剂量（ADD）表示，致癌风险的暴露量用终身日均暴露剂量（LADD）表示，计算公式如公式（2）所示^［11］.

ADD\left(LADD\right)=\frac{\mathrm{70}\%\times C\times IR\times EF\times ED}{BW\times AT}.（2）

式中：ADD——日均暴露剂量，mg/（kg·d）；

LADD——终身日均暴露剂量，mg/（kg·d）；

70%——TSP中经呼吸途径进入人体的颗粒物所占百分比；

C——空气中TSP重金属浓度，mg/m³；

IR——呼吸速率，m³/d^-；

EF——暴露频率，d/a；

ED——暴露年限，a；

BW——人体平均体重，kg；

AT——平均暴露时间，d. （终身致癌暴露时间设为70 a；非致癌暴露时间成人为30 a，儿童为6 a.）

TSP中重金属呼吸暴露有关参数取值如表2所示^［13-19］. 考虑最大不利极限情况，暴露时间取冬季2个月全时段持续暴露.

风险系数（Hazard Quotient，HQ）表征重金属非致癌风险；终身增量致癌风险（Incremental Lifetime Cancer Risk，ILCR）表征重金属的致癌风险.

HQ=\frac{ADD}{RfD} .（3）

式中：RfD为重金属参考剂量（Reference Dose），mg/（kg·d）.

若HQ≤1，说明该重金属的非致癌风险较小，可以接受；若HQ>1，说明该重金属存在非致癌风险^［20］.

ILCR=LADD\times SF.（4）

式中：SF为重金属致癌斜率因子（Slope Factor），kg·d/mg.

若10^-6≤ILCR≤10^-4，则该重金属致癌风险较小，可接受；若ILCR>10^-4，则该重金属存在致癌风险^［20］. 重金属元素的RfD与SF取值如表3所示.

2 结果与讨论

2.1 TSP时空分布特点

2.1.1 TSP时间分布特点

根据各采样点TSP监测数据，分上午（8：00~10：00）、下午（13：00~15：00）和傍晚（17：00~19：00）三个时段计算平均浓度，结果如图2所示.商住区与交通物流稠密区的TSP浓度呈现下午低，上午和傍晚较高的特点. 两类功能区内及附近均有交通要道，上午9：00左右为上班高峰期，污染物排放量较多，且风速小，故TSP浓度较高；下午18：00左右为下班高峰期，车流量多，加上成都冬季，日落后易形成贴地辐射逆温^［21］，大气层稳定，使TSP在近地面累积，致TSP浓度较高.在文教区，TSP浓度呈现上午较低，下午和傍晚较高的特点，是由于下午14：00与下午17：30为学生上下课高峰期，人流量大，地面扬尘造成低空TSP浓度较高.综上，该区域低空TSP浓度主要受人群活动以及逆温等气象条件影响.

2.1.2 TSP空间分布特点

根据监测结果的各采样点所代表功能区的TSP 24 h平均浓度，如图3所示. 空间分布差异较为明显，交通物流稠密区>商住混合区>文教区. 交通物流稠密区与商住区的平均浓度分别超过二级环境空气质量标准限值（150 μg/m³）0.53倍和0.16倍. 交通物流稠密区机动车往来频繁，汽车尾气排放量大，且靠近双流机场，飞机起飞、降落、低空飞行等行为产生废气排放，TSP浓度较高. 商住区车流量和人流量较大，汽车尾气排放及地面扬尘导致TSP浓度较高. 文教区车流量少，只在上下课高峰期较大的人流量引起一定量的地面扬尘，TSP浓度较低. 因此，研究区域的低空TSP浓度除受地区气象条件影响外，主要与交通污染源、人群密度、环境局部现状等因素有关.

2.1.3 TSP重金属来源分析

根据各采样点TSP重金属含量，结合采气量，计算得空气中TSP重金属浓度，如图4所示.对同一监测点，六种重金属浓度由高到低为：Cu>Pb>Mn>Zn>Cd≥Cr. Cu的浓度最大，约为其他五种元素的6倍~100倍；其次是Pb，浓度约为其他四种元素的2倍~30倍. 有研究表明：Cu主要来自燃煤燃油、垃圾焚烧及金属冶炼，Pb主要来自燃煤及汽车尾气，Mn主要来自金属冶炼及土壤，Zn主要来自轮胎磨损、垃圾焚烧，Cd、Cr主要来自燃油与燃煤^［22-26］. 研究区为航空港经济区，交通物流为主，餐饮业较为发达，存在航油、燃煤燃烧产生的废气. 采样点附近车流量与人流量较大，轮胎与地面之间的摩擦及人流造成地面扬尘.六种重金属浓度监测结果结合区域社会经济活动情况，表明该研究区大气中的重金属主要来自燃油燃煤、汽车尾气及地面扬尘.

2.2 TSP重金属健康风险评价

根据Mn、Cd、Pb、Zn、Cu、Cr六种重金属元素的生物毒性，对TSP中的Mn、Cd、Pb、Zn、Cu、Cr进行非致癌健康风险评价，对Cd、Pb、Cr进行致癌健康风险评价.

2.2.1 非致癌健康风险评价

TSP重金属的非致癌日均暴露剂量计算结果如表4所示. 对同一人群，在商住混合区与交通物流稠密区，重金属非致癌日均暴露剂量（ADD）大小依次为Cu>Pb>Mn>Zn>Cd≥Cr，在文教区，则是Cu>Pb>Mn>Cd>Cr>Zn. 在同一功能区内，同一重金属对不同人群的非致癌日均暴露剂量大小为ADD（儿童）>ADD（成年男性）>ADD（成年女性）. 同一人群，Cu、Cr的暴露量在文教区最大，Pb的暴露量在交通物流稠密区最大，Cd的暴露量在交通物流稠密区和文教区最大，Mn的暴露量在商住混合区最大.

TSP重金属的非致癌风险（HQ）计算结果如表5所示，6种重金属非致癌风险大小排序为Mn>Cr>Pb>Cu>Cd>Zn. 其中，Zn、Cd、Cu、Pb、Cr对研究区域所有人群的HQ均小于1. Mn对商住混合区儿童的HQ大于1，因此该区域的儿童有非致癌风险. 儿童的呼吸道比成人窄小，呼吸频率快，空气吸入量大，颗粒物沉积较多^［27］. 由于儿童的呼吸系统由于发育尚未完善，对大气中的污染物更为敏感. 有研究指出，长期锰Mn暴露会使儿童反应迟钝、注意力分散^［28］.

2.2.2 致癌健康风险评价

各监测点TSP的3种致癌重金属日均暴露剂量如表6所示. 同一功能区同一人群暴露于3种重金属，其剂量大小顺序为Pb>Cd≥Cr；同一功能区3种人群暴露于同一致癌重金属，其剂量大小顺序为LADD（成年男性）>LADD（成年女性）>LADD（儿童）. Pb和Cd在交通物流稠密区的致癌日均暴露剂量最大，Cr在位于机场附近的文教区的致癌日均暴露剂量最大.

TSP重金属的终身增量致癌风险（ILCR）计算结果如表7所示. 三种致癌重金属的ILCR大小顺序为Cr>Cd>Pb. Cr的LADD值小，但ILCR值却最大，是由于Cr的致癌斜率因子较大. 有研究表明，Cr主要通过呼吸途径进入人体，长期暴露在Cr环境中会引发肺癌和鼻癌^［29］. 在位于机场附近的文教区，Cr对成年男性的ILCR最大，为8.5×10^-5，其次是成年女性，为7.1×10^-5. 总体上看，Pb、Cd、Cr对当地所有人群的ILCR<1×10^-4，致癌风险在可接受范围内.

3 结论

在航空港不同功能区采集冬季低空大气样品，监测分析TSP及其所含6种重金属，分析重金属来源，计算评价区域内三类人群呼吸暴露的健康风险，得出如下结论.

1）航空港经济区的TSP时空分布主要受当地人群活动和辐射逆温影响. 交通物流稠密区与商住区的TSP浓度在上午和傍晚较高，文教区则在下午和傍晚较高. 交通物流稠密区的TSP浓度最高，商住区次之，文教区最低.

2）TSP中六种重金属主要来自燃油燃煤、汽车尾气及地面扬尘，非致癌健康风险（HQ）大小为Mn>Cr>Pb>Cu>Cd>Zn. 其中，主要来自扬尘的Mn，对冬季全时段持续暴露的商住混合区儿童存在非致癌风险.

3）TSP中的Pb、Cd、Cr三种致癌重金属对当地人群的健康风险在可接受范围内. 文教区处于机场附近，TSP中来自燃油燃煤的Cr对该区域成年男性的风险值最高.

因此，地面扬尘及燃油燃煤的使用对当地TSP重金属带来的人群健康风险存在一定影响. 为降低健康风险，保护人群健康，应进一步改变能源利用方式缩减排放，采取措施抑制地面扬尘，减少人群暴露.

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基金资助

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