Fe₃O₄与ZIF-9复合催化剂的制备及其快速降解亚甲基蓝的研究

摘要

为了提高水中有机染料的降解速率，采用超声和溶剂热法制备Fe₃O₄/ZIF-9复合催化剂，该催化剂为立方状的金属有机骨架ZIF-9且表面附着有类球形Fe₃O₄颗粒. Fe₃O₄的加入为ZIF-9提供了更多的成核位点，同时Fe₃O₄/钴盐比例的变化也会影响ZIF-9的成核与生长.当Fe₃O₄/钴盐摩尔比为1∶1时，该催化剂在30 min内对亚甲基蓝的降解率达到95.1%，催化反应10 min的伪一阶动力学常数达到0.101 min^-1，在pH为5～9范围内保持稳定的高催化性能. X射线光电子能谱（XPS）结果表明铁和钴位点之间存在电子转移，并且钴和铁的协同作用可以降低钴的还原电位，从而加速钴的价态变化，提升催化速率.电磁共振实验（EPR）结果显示该催化剂可以活化过一硫酸盐生成单线态氧（¹O₂）、硫酸根自由基（SO-4·）和羟基自由基（·OH），进一步通过活性因子淬灭实验发现其中单线态氧为主要活性物种.由此可知，Fe₃O₄/ZIF-9通过铁和钴位点的氧化还原循环催化PMS不断生成¹O₂、·OH和SO^-₄·，共同将亚甲基蓝分子降解成二氧化碳和水.此外，磁滞回线测试（VSM）结果显示，该复合材料饱和磁化强度值为7.6 A·m²·kg^-1，表明Fe₃O₄能赋予复合催化剂良好的铁磁性，同时该催化剂循环使用4次后仍保持较高的降解率，表明该复合催化剂具有良好的回收性能和重复使用性能.本研究为有机染料等污染物的治理提供了新的技术和材料支撑.

关键词

金属有机骨架 / 超声 / 溶剂热 / Fe₃O₄ / ZIF-9 / 高催化速率 / 磁性可回收

基金资助

国家自然科学基金资助项目（51602018）; 北京市自然科学基金资助项目（2154052）; 中央高校基本科研业务资助项目（FRF-MP-20-22）