基于载锰沸石分子筛的臭氧催化分解特性

摘要

臭氧作为重点防控的室内气态污染物广泛存在于人类生产、生活中，亟待开发高效的臭氧分解转化器从源头进行净化，催化剂是其核心关键.本文基于金属离子改性沸石分子筛进行臭氧催化性能研究，基于不同沸石拓扑结构、阳离子种类、改性手段及干燥方法，优选得到了采用等体积浸渍法和微波干燥法组合制备的载锰USY沸石Mn-USY-DT/WB，相较商用臭氧分解催化剂具有可逆再生的优势.通过系列表征，提出了可能的长效稳定催化臭氧的机制：单位时间内臭氧分子在沸石上的吸附与催化分解的相互协调，决定了沸石对臭氧的稳态催化分解，呈现宏观所得的脱除效率随时间变化曲线.通过XPS表征分析优选沸石升温可逆再生的潜在原因，再生后Mn-USY-DT/WB的平均化合态（Average oxidation state,AOS）由2.95降至2.81，经过加热处理后部分吸附在活性位点的中间氧物种脱附，氧空位释放，因此催化活性恢复.将优选沸石涂敷制得整体式蜂窝沸石催化剂，在实际应用条件(170℃、50000 h^–1空速)下可维持99%臭氧分解效率1000 h以上.本工作为长效低阻臭氧分解催化剂的开发提供了新思路.

关键词

臭氧 / 催化剂 / 沸石分子筛 / 整体式蜂窝催化剂 / 再生

基金资助

国家自然科学基金资助项目（52370107）; 北京市自然科学基金资助项目（L233015）; 北京市科技新星计划（20240484685）